CN101681956A - 量子点发光装置 - Google Patents

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Abstract

一种无机发光装置包括：透明衬底(160)；第一电极(170)；与该第一电极相对的第二电极(180)；在无机半导体矩阵内包括核/壳量子点的多晶无机发光层(150)，且其中该第一电极(170)是透明的且形成于该透明衬底(160)上，该多晶无机发光层(150)形成于该第一电极(170)上，且该第二电极(180)形成于该发光层(150)上。

Description

量子点发光装置
技术领域
本发明涉及包括具有量子点的发光层的无机发光二极管装置。
背景技术
自20世纪60年代早期开始已制得半导体发光二极管(LED)装置，并且其在当前经制造以用于广泛范围的消费者及商业应用。构成LED的层是基于结晶半导体材料，这些结晶半导体材料需要诸如分子有机化学气相沉积的超高真空技术用于其生长。另外，这些层通常需要在接近晶格匹配的衬底上生长以形成无缺陷的层。这些基于结晶的无机LED具有高亮度(归因于具有高导电性的层)、长寿命、良好环境稳定性及良好外量子效率的优点。产生所有这些优点的结晶半导体层的使用也导致许多缺点。主要缺点为高制造成本，难于组合来自同一芯片的多色输出、需要高成本及刚性的衬底。
在20世纪80年代中期，发明了基于使用小分子量分子的有机发光二极管(OLED)(Tang等人，Appl.Phys.Lett.51，913(1987))。在20世纪90年代早期，发明了聚合物的LED(Burroughes等人，Nature347，539(1990))。在随后的15年中，基于有机物的LED显示器已进入市场，并且在装置寿命、效率及亮度上有重大改良。举例而言，含有磷光发射体的装置具有高达19％的外量子效率；而通常报道装置寿命为数万个小时。与基于结晶的无机LED相比，OLED具有降低很多的亮度(主要由于载流子迁移率小)、较短寿命且需要昂贵封装以用于装置操作。另一方面，OLED享有的益处为可能较低的制造成本、自同一装置发射多色的能力及允许柔性显示器(若可解决封装问题)。
为改良OLED的性能，在20世纪90年代晚期，引入含有有机物及量子点的混合发射体的OLED装置(Matoussi等人，J.Appl.Phys.83，7965(1998))。将量子点添加至发射体层中的优点为：可增强装置的色域；可通过简单改变量子点颗粒尺寸而获得红色、绿色及蓝色发射；以及可降低制造成本。由于诸如量子点在发射体层中的聚集之类的问题，这些装置的效率与典型OLED装置比较相当低。当纯量子点膜用作发射体层时，效率甚至更差(Hikmet等人，J.Appl.Phys.93，3509(2003))。不良效率归因于量子点层的绝缘性质。之后，在有机空穴传输层与电子传输层之间沉积单层量子点膜后增强了效率(达到约1.5cd/A)(Coe等人，Nature 420，800(2002))。据说，自量子点的发光主要由于自有机分子上的激子的福斯特能量转移(Forster energy transfer)而发生(电子-空穴复合在有机分子上发生)。不管未来在效率方面会有何种改良，这些混合装置仍遭受与纯OLED装置相关的所有缺点。
近期，通过在真空沉积的n-GaN层与p-GaN层之间夹合单层厚核/壳CdSe/ZnS量子点层，构造了主要为全无机的LED(Mueller等人，NanoLetters 5，1039(2005))。所得到的装置具有0.001至0.01％的不良外量子效率。该问题的一部分可与据报道在生长后出现的氧化三辛基膦(TOPO)及三辛基膦(TOP)的有机配位体相关。这些有机配位体为绝缘体且将导致至量子点上的不良电子及空穴注入。另外，结构的其余部分制造成本高，这是由于使用通过高真空技术生长的电子及空穴半导电层以及使用蓝宝石衬底。
因此，构造基于量子点发射体的全无机LED将为高度有益的，该全无机LED是通过低成本沉积技术形成的且其个别层示出良好导电性性能。所得到的LED将组合结晶LED与有机LED的许多期望属性。
发明内容
本发明的一个目标为提供无机发光二极管装置，其发射体层是由无机量子点形成的，其中该无机发射体层同时具备导电性及发光性。另外，该二极管装置是经由低成本沉积工艺形成的。
该目标是通过无机发光装置实现的，该无机发光装置包含：透明衬底；第一电极；与该第一电极相对的第二电极；在无机半导体矩阵(matrix)内包含核/壳量子点的多晶无机发光层，其中该第一电极为透明的且形成于透明衬底上，该多晶无机发光层形成于第一电极上，且该第二电极形成于发光层上。
本发明的优点为多晶无机发光层用于自固态照明设备及灯至全彩高分辨率显示器的许多发光装置应用。有利地，该多晶无机发光层含有作为发射物质(species)的量子点，且同时具备发光性及导电性。发光层包括导电宽带隙纳米颗粒及有壳量子点发射体的复合物。热退火被用于将导电纳米颗粒彼此烧结在一起且烧结至量子点的表面上，以形成多晶层。因此，发光层的导电性得以增强，至量子点中的电子-空穴注入也得以增强。为使量子点能经受住退火步骤而不损失其荧光效率(因为使量子点钝化的有机配位体在退火工艺中蒸发)，设计量子点壳以限制电子及空穴，以使其波函数不对外壳的表面态取样。
另一优点为使电荷输送层包含导电纳米颗粒；另外，使用分离热退火步骤来增强这些层的导电性。所有纳米颗粒及量子点经化学合成且制成胶状分散体。因此，所有装置层通过诸如液滴涂布或喷墨的低成本工艺来沉积。所得到的所有无机发光二极管装置成本低，能够形成在一系列衬底上，且能够经调谐以在广泛范围的UV、可见光及红外波长内发射。
附图说明
图1示出核/壳量子点颗粒的示意图；
图2示出依据本发明的无机发光层的部分的示意图；
图3示出依据本发明的无机发光装置的侧视示意图；
图4示出依据本发明的无机发光装置的另一实施例的侧视示意图；
图5示出ZnS薄膜的透射率的曲线图；
图6示出依据本发明的无源矩阵装置的实例；
图7示出依据本发明的底部发射装置的像素布局；
图8示出依据本发明的底部发射装置的横截面；以及
图9示出依据本发明的顶部发射装置的横截面。
具体实施方式
使用量子点作为发光二极管中的发射体赋予以下优点：发射波长能够简单通过改变量子点颗粒的尺寸而调谐。因而，窄谱(产生较大色域)、多色发射能够自同一衬底发生。若量子点是通过胶体方法制备的[且并非通过高真空沉积技术生长的(S.Nakamura等人，Electron.Lett.34，2435(1998))]，则衬底不再需要为昂贵的或与LED半导体系统晶格匹配。举例而言，衬底可为玻璃、塑料、金属箔或Si。使用这些技术形成量子点LED是高度理想的，若使用低成本沉积技术来沉积LED层，则尤其如此。
核/壳量子点120发射体的示意图示于图1中。颗粒含有发光核100、半导体壳110及有机配位体115。因为典型量子点的尺寸大约为几纳米(nm)且与其固有激子的尺寸相当，所以颗粒的吸收峰及发射峰均相对于体(bulk)值蓝移(R.Rossetti等人，J.Chem.Phys.79，1086(1983))。由于量子点的尺寸小，这些点的表面电子态对点的荧光量子产额具有较大影响。发光核100的电子表面态能够通过将适当(例如伯胺)有机配位体115连接至其表面或通过围绕发光核100外延生长另一半导体(半导体壳110)来钝化。生长半导体壳110(相对于有机钝化核)的优点为：空穴及电子核颗粒表面态能够同时钝化，所得到的量子产额通常较高，且量子点更具光稳定性及化学鲁棒性(robust)。由于半导体壳110的厚度有限(通常1-2个单层)，其电子表面态也需要钝化。有机配位体115再次成为常用选择。以CdSe/ZnS核/壳量子点120为例，在核/壳介面处的价带及导带偏移使得所得到的电位起将空穴及电子限制于核区域的作用。因为电子通常比重空穴轻，所以空穴主要受限于核，而电子透入壳中且对其与金属原子相关的电子表面态取样(R.Xie等人，J.Am.Chem.Soc.127，7480(2005))。
因此，对于CdSe/ZnS核/壳量子点120的情况而言，仅壳的电子表面态需要钝化；合适的有机配位体120的实例将为一种伯胺，其与表面Zn原子形成施主/受主键(X.Peng等人，J.Am.Chem.Soc.119，7019(1997))。总之，典型的高发光性量子点具有核/壳结构(较高带隙包围较低带隙)且具有附接到壳表面的非导电有机配位体120。
在过去十年中，许多工人已制造出高发光性核/壳量子点的胶状分散体(O.Masala及R.Seshadri，Annu.Rev.Mater.Res 34，41(2004))。发光核100包含IV型(Si)、III-V型(InAs)或II-VI型(CdTe)半导电材料。对于在光谱的可见光部分中的发射而言，CdSe为优选的核材料，因为通过改变CdSe核的直径(1.9至6.7nm)，发射波长能够自465调谐至640nm。如本领域中所熟知的，发射可见光的量子点能够自诸如掺杂ZnS的其他材料系统制造(A.A.Bol等人，Phys.Stat.Sol.B224，291(2001))。发光核100是通过本领域中熟知的化学方法制得的。典型的合成路线为分子前体(molecular precursor)在高温下分解于配位溶剂(coordinating solvent)中、溶热法(O.Masala及R.Seshadri，Annu.Rev.Mater.Res.34，41(2004))以及受抑沉淀(arrested precipitation)(R.Rossetti等人，J.Chem.Phys.80，4464(1984))。半导体壳110通常包含II-VI型半导电材料，诸如CdS或ZnSe。壳半导体通常经选择以与核材料接近晶格匹配且具有使核空穴及电子主要受限于量子点的核区域的价带及导带级。CdSe核的优选壳材料为ZnSeXS1-X，其中x在0.0至～0.5范围内变化。包围发光核100的半导体壳110的形成通常经由分子前体在高温下分解于配位溶剂中(M.A.Hines等人，J.Phys.Chem.100，468(1996))或反微胞(reverse micelle)技术(A.R.Kortan等人，J.Am.Chem.Soc.112，1327(1990))来完成。
如本领域中所熟知的，两种用于形成量子点膜的低成本方式为通过液滴涂布及旋转涂布来沉积核/壳量子点120的胶状分散体。用于液滴涂布量子点的常用溶剂为己烷∶辛烷的9∶1混合物(C.B.Murray等人，Annu.Rev.Mater.Sci.30，545(2000))。有机配位体115需要经选择以使量子点颗粒可溶于己烷中。因而，具有基于烃的尾部的有机配位体为良好选择，诸如烷基胺。使用本领域中熟知的程序，来自生长程序的配位体(例如TOPO)可与选择的有机配位体115交换(C.B.Murray等人，Annu.Rev.Mater.Sci.30，545(2000))。当旋转涂布量子点的胶状分散体时，要求溶剂易散布于沉积表面上且溶剂在旋转工艺中以适度速率蒸发。已发现基于醇的溶剂为良好选择；例如，将诸如乙醇的低沸点醇与诸如丁醇-己醇混合物的较高沸点醇组合使得膜形成良好。相应地，配位体交换能够被用于附接尾部可溶于极性溶剂中的有机配位体(至量子点)；吡啶为合适的配位体的实例。自这两种沉积工艺产生的量子点膜具备发光性但非导电性。膜具备电阻性，因为非导电有机配位体分离核/壳量子点120颗粒。膜具备电阻性还因为当移动电荷沿量子点传播时移动电荷由于半导体壳110的限制势垒而陷于核区域中。
无机LED的适当操作通常需要低电阻率的n型及p型传输层，其包围导电(标称掺杂)及发光发射体层。如上文所讨论的，典型量子点膜具备发光性但为绝缘的。图2示意性说明提供同时具备发光性及导电性的无机发光层150的方式。该概念是基于连同核/壳量子点120共同沉积小的(＜2nm)、导电无机纳米颗粒140以形成无机发光层150。随后的惰性气体(Ar或N2)退火步骤被用于将较小无机纳米颗粒140彼此烧结在一起且烧结至较大核/壳量子点120的表面上。烧结无机纳米颗粒140引起连续、导电半导体矩阵130的产生。经由烧结工艺，该矩阵也连接于核/壳量子点120且形成多晶无机发光层。因而，导电路径是自无机发光层150的边缘产生的、穿过半导体矩阵130且到达每个核/壳量子点120，其中电子及空穴在发光核100中复合。也应注意，将核/壳量子点120封装于导电半导体矩阵130中具有附加益处，即其在环境上保护量子点免受氧及湿气的影响。
无机纳米颗粒140需要包含导电半导电材料，诸如IV型(Si)、III-V型(GaP)或II-VI型(ZnS或ZnSe)半导体。为易将电荷注入核/壳量子点120中，优选的是无机纳米颗粒140包含带隙与半导体壳110材料的带隙相当的半导体材料，更具体而言带隙在壳材料的带隙的0.2eV内。对于ZnS为核/壳量子点120的外壳的情况而言，则无机纳米颗粒140包含ZnS或具有低Se含量的ZnSSe。无机纳米颗粒140通过本领域中熟知的化学方法制得。典型的合成路线为分子前体在高温下分解于配位溶剂中、溶热法(O.Masala及R.Seshadri，Annu.Rev.Mater.Res.34，41(2004))及受抑沉积(R.Rossetti等人，J.Chem.Phys.80，4464(1984))。如本领域中所熟知的，纳米尺寸的纳米颗粒在相对于其体(bulk)对应物而言低得多的温度下熔化(A.N.Goldstein等人，Science 256，1425(1992))。相应地，期望无机纳米颗粒140具有小于2nm的直径以便增强烧结工艺，且优选的尺寸为1-1.5nm。关于具有ZnS壳的较大核/壳量子点120，已报道2.8nm ZnS颗粒对高达350℃的退火温度而言是相对稳定的(S.B.Qadri等人，Phys.Rev B 60，9191(1999))。组合这两个结果，退火工艺具有在250与300℃之间的优选温度和至多60分钟的持续时间，这将较小无机纳米颗粒140彼此烧结在一起且烧结至较大核/壳量子点120的表面上，而较大核/壳量子点120在形状及尺寸上保持相对稳定。
为形成无机发光层150，形成无机纳米颗粒140及核/壳量子点120的共同分散体。因为希望核/壳量子点120由无机发光层150中的无机纳米颗粒140包围，所以将无机纳米颗粒140与核/壳量子点120的比率选择为大于1∶1。优选的比率为2∶1或3∶1。根据诸如旋转涂布或液滴涂布的沉积工艺，作出有机配位体115的适当选择。通常，相同有机配位体115被用于两种类型的颗粒。为增强无机发光层150的导电性(及电子-空穴注入过程)，优选的是附接于核/壳量子点120及无机纳米颗粒140的有机配位体115由于无机发光层150在惰性氛围中退火而蒸发。通过选择具有低沸点的有机配位体115，能够使其在退火工艺期间从膜上蒸发(C.B.Murray等人，Annu.Rev.Mater.Sci.30，545(2000))。因此，对于通过液滴涂布形成的膜而言，优选诸如己胺的较短链伯胺；对于通过旋转涂布形成的膜而言，吡啶为优选的配位体。薄膜在升高的温度下退火可能由于膜与衬底之间的热膨胀失配而使膜破裂。为避免这种问题，优选的是退火温度自25℃斜线上升至退火温度且自退火温度退回室温。优选的斜线上升时间为大约30分钟。所得到的无机发光层150的厚度应在10与100nm之间。
退火步骤后，核/壳量子点120将缺乏有机配位体115的外壳。对于CdSe/ZnS量子点的情况而言，不具有外部配位体壳会造成自由电子由于被壳的未钝化表面态俘获而损失(R.Xie，J.Am.Chem.Soc.127，7480(2005))。因此，退火的核/壳量子点120将示出与未退火的点相比降低的量子产额。为避免这种情况，ZnS壳厚度需要增加至一定程度以使得核/壳量子点电子波函数不再对壳的表面态取样。使用本领域中熟知的计算技术(S.A.Ivanov等人，J.Phys.Chem.108，10625(2004))，ZnS壳的厚度需要为至少5个单层(ML)厚以便消除电子表面态的影响。然而，多达2ML厚的ZnS壳能够直接生长在CdSe上，而不会由于两种半导体晶格之间的晶格失配而产生缺陷(D.V.Talapin等人，J.Phys.Chem.108，18826(2004))。为避免晶格缺陷，ZnSe的中间壳能够生长在CdSe核与ZnS外壳之间。Talapin等人采用该方法(D.V.Talapin等人，J.Phys.Chem.B108，18826(2004))，其中他们能够在CdSe核上生长出高达8ML厚的ZnS壳，且最佳的ZnSe壳厚度为1.5ML。也能够采用更复杂的方法以使晶格失配差异最小化，例如以在许多单层的间距上使中间壳的半导体含量从CdSe平稳地变化到ZnS(R.Xie等人，J.Am.Chem.Soc.127，7480(2005))。总之，将外壳的厚度制成足够厚以使两种自由载流子均不对电子表面态取样。另外，必要时，将适当半导体含量的中间壳添加至量子点，以便避免与厚半导体壳110相关的缺陷的产生。
图3给出了合并有无机发光层150的电致发光LED装置200的最简单实例。衬底160支撑所沉积的半导体及金属层；其唯一要求是其足够刚性以使沉积工艺能够进行且其能够经受住热退火工艺(最高温度为～285℃)。其能够为透明或不透明的。可能的衬底材料为玻璃、硅、金属箔以及一些塑料。下一沉积材料为阳极170。对于衬底160为p型Si的情况而言，阳极170需要沉积于衬底160的底表面上。用于p-Si的合适的阳极金属为Al。其能够通过热蒸发或溅射来沉积。其沉积后，将其在～430℃下退火20分钟。对于上文指定的所有其他衬底类型而言，阳极170沉积于衬底160的顶表面上(如图3中所示)且包括诸如氧化铟锡(ITO)的透明导体。ITO能够通过溅射或本领域中的其他熟知程序进行沉积。ITO通常在～300℃下退火1小时以改良其透明度。因为诸如ITO的透明导体的薄层电阻比金属的薄层电阻大得多，所以能够使用热蒸发或溅射经由阴影掩模来选择性沉积总线金属(bus metal)190以降低从接触焊盘至实际装置的电压降。接着沉积无机发光层150。如上文所讨论的，其能够液滴涂布或旋转涂布至透明导体(或Si衬底)上。诸如喷墨胶状量子点-无机纳米颗粒混合物的其他沉积技术也是可行的。沉积后，将无机发光层150在250-300℃的优选温度下退火15-45分钟。最后，将阴极180金属沉积于无机发光层150上。候选阴极180金属为与包括无机纳米颗粒140的材料形成欧姆接触的金属。举例而言，对于ZnS无机纳米颗粒140的情况而言，优选的金属为A1。其能够通过热蒸发或溅射来沉积，接着在285℃下热退火10分钟。本领域技术人员也能够推断层组分能被反转以使阴极180沉积于衬底160上且阳极形成于无机发光层150上。对于Si支撑物的情况而言，衬底160为n型Si。
另外，衬底160能够为刚性或柔性的且能够被加工为诸如薄片或晶圆的分离的各个块，或者被加工为连续滚筒。典型的衬底材料包括玻璃、塑料、金属、陶瓷、半导体、金属氧化物、半导体氧化物、半导体氮化物或其组合。衬底160能够为均匀混合材料、复合材料或多层材料。衬底160能够为光透射的或不透明的，这取决于发光的预计方向。
光透射性衬底对于经由衬底观察发光而言是期望的；这些装置也通常称为底部发射装置。透明玻璃或塑料通常用于这些情况。使用图3作为参考，底部发射无机发光装置能够形成于透明的衬底160上。第一电极(阳极或阴极)沉积于衬底上且为透明的。多晶无机发光层随后形成于透明的第一电极上，并且反射性的第二电极(阴极或阳极)形成于发光层上。
对于经由顶部电极观察发光的应用而言，底部支撑物的透射特性并不重要，因此能够是光透射的、光吸收的或光反射的。这些发光装置通常称为顶部发射装置。用于该情况的衬底包括(但不限于)玻璃、塑料、半导体材料、陶瓷以及电路板材料。再次使用图3作为参考，顶部发射装置能够使用任何衬底160来形成。反射性第一电极随后沉积于衬底上，无机发光层形成于第一电极上，且透明第二电极形成于无机发光层上。另外，通过使用透明衬底和形成由透明材料制成的两种电极，可能自显示器的两侧均有可观察的发射。
顶部发射装置及底部发射装置均能够为无源矩阵或有源矩阵装置，因而能够视为电子显示器。术语“电子显示器”是指其中电子实体控制显示器的不同区域的强度的显示器。为使装置具有独立可控、分离的发光区域，必须图案化至少一个电极。这些图案化的电极能够由薄膜电子组件或由形成于衬底外部的(一个或多个)驱动电路来控制。图6说明无源矩阵显示器中的离板(off-panel)驱动器和一系列水平及垂直电极的实例。可选地，衬底160能够为具有低温多晶硅或非晶硅薄膜晶体管(TFT)的有源矩阵衬底。衬底160上的电子组件并不限于晶体管。衬底160能够含有其他有源电子组件，诸如包含结晶、多晶或非晶半导体材料的薄膜电子组件。这些薄膜电子组件包括(但不限于)：TFT、电容器、二极管、开关以及电阻器。
无源矩阵装置的一个实例说明于图6中。根据本发明的无极发光显示装置包括衬底160。形成于衬底160的一侧上的行电极12及列电极14限定其中行及列电极重叠的无源矩阵像素元件13的行18及列19。行电极12及列电极14提供数据及选择信号给无源矩阵像素元件13的阵列16。行电极12及列电极14分别连接于电接触44及45。离散数据驱动器22及选择驱动器23围绕阵列16的周边定位且电连接于电接触44及45。离散数据22及选择驱动器23为形成于分离、离散衬底(诸如硅)上的常规集成电路。它们能够如所示与衬底160分离，或与行电极12及列电极14连接至衬底160的相同侧上。离散数据驱动器22及选择驱动器23使用无源矩阵控制方案来驱动像素元件13且对显示控制器30经由地址、数据及控制线24所提供的地址及数据控制信号做出响应。数据值能够使用常规存储器写入技术，使用地址数据及控制线而写入数据驱动器22中。
再次参考图6，无源矩阵像素元件13含有有源层，其响应于电信号而发光。因而，把无机电致发光介质410(未示出)放置于电极12与14之间；无机电致发光介质410包括多晶无机发光层。另外，无机电致发光介质410可包括无机电荷输送层。当发光元件经由一列19及一行18激励时，在行及列交叉处的元件受激励并且发射光。光能够经由衬底或自顶部观察，这取决于用以构造无源矩阵装置的材料。
对于底部发射的有源矩阵装置存在许多可能的像素设计。一种使用非晶硅型TFT的像素200设计的物理布局视图示于图7中。诸如选择晶体管320、储存电容器330及功率晶体管340的各种电路组件的构造可见于图7中。驱动电路组件是使用常规集成电路及薄膜晶体管制造技术来制造的。选择线313形成于第一导体层中。电源线311及数据线312形成于第二导体层中。绝缘体形成于该两个导体层之间以使其电隔离。该配置允许数据线及电源线交叉而没有电连接，进而形成像素矩阵。形成于不同导体层中的结构元件之间的电连接通过形成穿过设置于导体层之间的绝缘体层的接触孔(也称为通孔)来实现。术语电连接在本公开中用于指示使电流能够流动的连接。其能够为两个导电元件的直接物理连接。电连接能够具有电阻。电连接也能够经由诸如晶体管或二极管的其他电路组件间接提供。
选择线313的一部分延伸以形成选择晶体管320的栅极。在该第一导体层上为第一绝缘体层(未示出)，其也称为栅极绝缘体层。选择晶体管320是使用本领域中熟知的技术自第一半导体区域321形成的。能够为源极端子或漏极端子的第一端子由数据线312的一部分所形成。选择晶体管320的第二端子-端子326延伸以形成储存电容器330的第二电容器电极，且也经由接触孔342电连接于功率晶体管340的功率晶体管栅电极343。诸如选择晶体管320的晶体管示出为底部栅极型晶体管，然而，诸如顶部栅极晶体管及双栅极晶体管的其他类型也是本领域已知的且能够加以使用。类似地，功率晶体管340形成于第二半导体区域341中。第一半导体区域321及第二半导体区域341通常形成于栅极绝缘体层上的同一半导体层中。半导体层包含多个子层，诸如本征或未掺杂子层及掺杂子层。此处该半导体层为非晶硅，但也能够为不同于硅的多晶或结晶或已知半导体材料，诸如有机半导体及金属氧化物半导体。功率晶体管340的功率晶体管栅电极343形成于第一导体层中。如所示，功率晶体管340的第一端子由电源线311的一部分形成。功率晶体管340的第二端子346形成于第二导体层中。储存电容器330形成于第一导体层中所形成的第一电容器电极333与如上所述形成为端子326的一部分的第二电容器电极之间。栅极绝缘体层(未示出)沉积于第一电容器电极与第二电容器电极之间。第一电容器电极333经由接触孔332电连接于电源线311。替代的配置是本领域中已知的，其中储存电容器不直接连接于电源线，而替代地提供有分离电容器线，其能够维持在相对于电源线的不同电压电平或相同电压电平。
无机发光装置的下电极381由形成于第一及第二导体层上的第三导体层形成。第二绝缘体层(未示出)位于下电极381与第二导体层之间。无机发光装置的下电极381经由形成于该第二绝缘体层中的接触孔345而连接于功率晶体管340。
下电极381被用于提供与无机发光二极管的无机电致发光介质(未示出)的电接触。在下电极381的周边边缘上，也能够形成像素间绝缘体层(未示出)以覆盖电极的边缘且减少如本领域中已知的短路缺陷(shorting defect)。这些像素间绝缘体层的实例可见于美国专利6,246,179中。
图7的装置沿线X-X’的横截面示意图示于图8中。在该横截面图中，可见绝缘衬底160的位置以及第一绝缘体层401(也称为栅极绝缘体层)及第二绝缘体层402的位置。这些绝缘体层示出为单层，但可实际上包括不同绝缘材料的若干子层。示出非晶硅功率晶体管340的构造。示出第二半导体区域341，其具有本征子层341a及掺杂子层341b。
示出在下电极381的边缘上放置像素间绝缘体403。在下电极381上，形成无机电致发光介质410。无机电致发光介质410包括在阳极与阴极之间的所有层。在图8中，无机电致发光介质410示为单层，但其通常包含多个子层，诸如多晶无机发光层及一个或多个无机电荷输送层。在无机电致发光介质410上方，形成上电极420。上电极420在这些有源矩阵配置中通常很常见并且用以提供与第二电压电平的电连接。下电极381及上电极420用作隔开电极，所述隔开电极提供电流给设置于电极之间的无机电致发光介质410。当电激励时，在下电极381上方、在由像素间绝缘体403的开口限定的区域中的无机电致发光介质410将发出光450。光450示为离开装置的底部(穿过衬底160)。该配置称为底部发射配置。这需要下电极381至少为部分透明的。因而，下电极381通常由诸如氧化铟锡(ITO)、氧化铟锌(IZO)的材料或诸如铝或银的金属的薄(小于25nm)层或其组合来构造。上电极在该配置中通常是反射性的，其至少部分地由诸如铝、铝合金、银或银合金的反射性金属构造。相反配置在本领域中是已知的，其中光经由上电极离开，方向与衬底相反。该相反配置称为顶部发射体配置。在该配置中，上电极及下电极的光透射及反射性质分别与顶部发射体配置的这些性质相反。图9中的横截面图说明与本发明一致的顶部发射体配置。图9可在图8的描述的上下文中加以理解。尽管未示出，但本领域的技术人员应了解，对于非晶硅及低温多晶硅晶体管而言，额外像素布局布置可应用于当前发明。
本发明的无机发光层能够用以形成单色、多色或全彩色显示器。术语“多色”描述能够在不同区域中发射不同色调的光的显示面板。具体而言，其用以描述能够显示不同颜色的图像的显示面板。这些区域未必邻接。术语“全彩色”通常用以描述能够至少在可见光谱的红色、绿色及蓝色区域中发射且以任何色调组合显示图像的多色显示面板。能够由给定显示器产生的全套颜色通常称为显示器的色域。红色、绿色及蓝色构成三基色，由此能够通过适当混合产生所有其他颜色。然而，使用额外颜色以扩展装置的色域或在装置的色域内使用额外颜色是可能的。另外，对在可见光范围外发射的显示器具有实际应用。因此，每个发光元件或装置的核/壳量子点能够经选择以具有适合应用的发射波长。这些波长在特性上能够是紫外、蓝色、青色、绿色、黄色、品红色、红色或红外或其任何组合。
术语“像素”以本领域公认的用法被用以表示能够被激励以独立于其他区域进行发光的显示面板的区域。术语“发光元件”出于该讨论的目的而言与像素同义。也应注意，不应根据术语：像素或发光元件来推定物理尺寸要求。装置可由单个大发光元件、数百万个小发光元件或其间的任何实际配置组成。公认在全彩色系统中，不同颜色的若干像素将一起使用以产生广泛范围的颜色，且观察者能够将该群组称为单个像素。出于本公开的目的而言，该群组将视为若干不同发光元件或像素。
本发明的无机发光装置能够具有宽带发射，且将视为白光发射体。宽带发射是具有处于可见光谱的多个部分(例如蓝色及绿色)中相当大成分(component)的光。宽带发射也能够包括在光谱的红色、绿色及蓝色部分中发射以产生白光的光。白光是由使用者感知为具有白色的那种光，或具有足以与彩色滤光器组合使用以产生实际全彩色显示的发射光谱的光。如本文中所使用的术语“发白光”是指内部产生白光的装置，即使在观察之前该光的部分能够由彩色滤光器移除。因此，本发明的发白光无机发光装置能够用于照明应用，例如用作灯。在显示应用中，该发白光无机发光装置能够用作调节光以形成图像的光选通装置的显示背光源。此应用的一个实际实例将是液晶显示器(LCD)中的显示背光源。
图4提供合并有无机发光层150的电致发光LED装置205的另一实施例。该图示出p型传输层220及n型传输层230被添加至该装置中且包围无机发光层150。如本领域中所熟知的，LED结构通常含有n型及p型掺杂的传输层。它们用于一些不同目的。若半导体被掺杂，则形成与半导体的欧姆接触较简单。因为发射体层通常是本征或轻掺杂的，所以对于形成与掺杂传输层的欧姆接触而言简单得多。由于表面等离子体效应(K.B.Kahen，Appl.Phys.Lett.78，1649(2001))，使金属层邻近于发射体层导致发射体效率损失。因此，由足够厚(至少150nm)的传输层将发射体层与金属接触隔开是有利的。最终，不仅传输层将电子及空穴注入发射体层中，而且通过适当选择材料，它们能够防止载流子从发射体层中漏出。举例而言，若无机纳米颗粒140包含ZnS0.5Se0.5且传输层包含ZnS，则电子及空穴将由ZnS势垒限制于发射体层。用于p型传输层的适合材料包括II-VI及III-V半导体。典型II-VI半导体为ZnSe、ZnS或ZnTe。仅ZnTe是天然p型，而ZnSe及ZnS是n型。为得到足够高的p型导电率，应将额外的p型掺杂剂添加至所有三种材料中。对于II-IV p型传输层的情况而言，可能的候选掺杂剂是锂和氮。举例而言，已在文献中示出，Li3N能够在约350℃下扩散至ZnSe中以产生p型ZnSe，电阻率低达0.4欧姆-厘米(S.W.Lin，Appl.Phys.Lett.65，2437(1994))。
用于n型传输层的适合材料包括II-VI及III-V半导体。典型II-VI半导体ZnSe或ZnS。至于p型传输层，为得到足够高n型导电率，应将额外的n型掺杂剂添加至半导体中。对于II-VI n型传输层的情况而言，可能的候选掺杂剂为Al、In或Ga的III型掺杂剂。如本领域中所熟知的，这些掺杂剂能够通过离子植入(接着退火)或通过扩散工艺而添加至层中(P.J.George等人，Appl.Phys.Lett.66，3624[1995])。更优选的路线是在纳米颗粒的化学合成期间原位添加掺杂剂。以在十六烷基胺(HDA)/TOPO配位溶剂中形成的ZnSe颗粒(M.A.Hines等人，J.Phys.Chem.B102，3655[1998])为例，Zn源为己烷中的二乙基锌且Se源为溶于TOP中的Se粉末(形成TOPSe)。若ZnSe欲用Al掺杂，则将相应百分比(相对于二乙基锌浓度而言的几个百分比)的己烷中的三甲基铝添加至含有TOP、TOPSe及二乙基锌的注射器中。诸如此类的原位掺杂工艺已在通过化学浴沉积工艺生长薄膜时成功地加以论证(J.Lee等人，Thin Solid Films 431-432，344[2003])。关于图4应注意，二极管也能够在仅p型传输层或n型传输层添加至该结构的情况下操作。本领域的技术人员也能够推断，层组成能够被反转以使阴极180沉积于衬底160上而阳极形成于p型传输层220上。对于Si支撑物的情况而言，衬底160为n型Si。
提供以下实例以进一步理解本发明且不欲解释为对本发明的限制。
实例1
根据图2的示意图形成无机发光层150。无机纳米颗粒140包含ZnS，而核/壳量子点120具有CdSe核及ZnSe/ZnS壳。ZnS颗粒是使用采用Khosravi等人报道的方法(A.A.Khosravi等人，Appl.Phys.Lett.67，2506[1995])来化学合成的。Zn源为ZnCl2，硫源为双(三甲基硅烷基)硫化物(TMS)2S，且表面活性剂/配位体为己胺。制备ZnCl2、(TMS)2S及己胺的丁醇溶液(各为0.02M)，且将等体积的各溶液用于反应。为防止所得到的ZnS纳米颗粒氧化，在惰性条件下使用熟知程序执行反应。最初，在双颈烧瓶中组合5ml氯化锌溶液及5ml己胺溶液，同时有力搅拌混合物。接着，将5ml(TMS)2S溶液以在0.1-1ml/分钟之间的速率逐滴添加至烧瓶中，同时继续有力搅拌混合物。随后将所得到的三组分溶液放置于旋转蒸发器中以从溶液中蒸馏出～13ml丁醇。添加过量甲醇之后，对溶液离心且慢慢倒出上层清液。为将沉淀物再溶解，添加0.5ml甲苯。再一次将过量甲醇添加至溶液中，接着离心且慢慢倒出上层清液。所得到的沉淀物可溶于各种非极性溶剂中。因为ZnS无机纳米颗粒140及CdSe/ZnSe/ZnS核/壳量子点120的胶状分散体通过液滴涂布来沉积，所以将沉积物溶于己烷∶辛烷的9∶1溶剂混合物中(C.B.Murray等人，Annu.Rev.Mater.Sci.30，545[2000])。所得到的胶状分散体是光学透明的，但在360nm激发下发射近UV/紫外光。图5绘制ZnS纳米颗粒膜在三种不同温度下热退火10分钟后的透射率的曲线图。图5示出ZnS颗粒极小(＜2nm)，因为自其体带隙(～3.6eV)的蓝移是显著的；且在约280℃的温度下开始烧结在一起。如上文所讨论的，优选的是无机纳米颗粒140极小(＜2nm)以使得在较低温度下能够进行烧结。
核/壳量子点120是按照Talapin等人(D.V.Talapin等人，J.Phys.Chem.B108，18826[2004])的线路合成的。为形成CdSe核，在史兰克线(Schlenk line)及氩气流下进行“绿色”合成路线。最初，在标准脱气及干燥程序后，在三颈烧瓶中组合8g TOPO、5g HAD及0.15gn-十四基膦酸(TDPA)。将2ml 1M TOPSe溶液添加至烧瓶中且将混合物加热至300℃。经由注射器将镉储备溶液(3ml TOP中的0.12g乙酸镉)快速注射至烧瓶中，同时有力搅拌溶液。由于注入室温储备溶液的原因，反应温度立即下降～25℃。在260℃下维持7.5分钟以便形成具有～530nm的发射波长的发绿光核量子点。
接着，在核CdSe量子点上沉积薄ZnSe壳(～1.5ML)。开始时，在三颈烧瓶中，将3.6ml核量子点粗制溶液(未经洗涤)与20g TOPO及12g HDA(两种配位溶剂在添加至烧瓶中之前均脱气且干燥)组合。使所得到的混合物达到190℃。在干燥箱中，用Zn及Se前体(0.3mmol二乙基锌、0.39mmol TOPSe及3ml额外TOP)填充注射器。随后，将注射器的内含物以5毫升/小时的速率缓慢添加至烧瓶中，同时有力搅拌溶液。在注射ZnSe前体之后，立即将～5ML的ZnS外壳沉积于ZnSe壳的量子点上。此时，用3mmol二乙基锌(来自于己烷溶液中的1M二乙基锌)、1.38ml(TMS)2S及12ml TOP填充注射器。以8毫升/小时的速率添加注射器内含物，其中生长温度设定至210℃。完成ZnS壳生长后，将反应混合物冷却至90℃且在该温度下保持60分钟。最终，将11ml丁醇添加至混合物中以防止其在TOPO及HAD的凝固点以下固化。所得到的核/壳/壳量子点轻微红移(相对于核发射)且具有黄绿色的发射颜色(～545nm)。所测量的量子产额超过50％。
无机发光层150包括ZnS无机纳米颗粒140及CdSe/ZnSe/ZnS核/壳量子点120的复合物。因而，CdSe/ZnSe/ZnS核/壳量子点120的胶状分散体是使用9∶1的己烷∶辛烷作为溶剂而形成的，其中己胺是附接于量子点的有机配位体。因为刚合成的核/壳量子点120具有TOPO/HAD作为表面配位体，所以执行配位体交换程序(D.V.Talapin等人，Nano Lett.4，207[2001])以用己胺钝化量子点。将过量甲醇添加至配位体交换分散体中之后，对溶液离心且慢慢倒出上层清液。为将沉淀物再溶解，添加1.0ml甲苯。再一次将过量甲醇添加至溶液中，接着离心且慢慢倒出上层清液。将所得到的沉淀物再溶解于9∶1的己烷∶辛烷溶剂混合物中。请注意，配位体交换及颗粒洗涤均在无空气条件下执行。ZnS纳米颗粒及CdSe/ZnSe/ZnS量子点的复合胶状分散体分别是使用2∶1的组分分散体的体积比而液滴涂布于衬底(Si或玻璃)上。在管式炉中，在恒定Ar流下、在270℃下，将所得到的膜退火50分钟(花35分钟斜线上升至270℃及35分钟斜线下降回至室温)。所得到的膜荧光在亮室内灯下是清晰可见的且又是黄绿色。这些膜在空气中看上去是稳定的，观察多个小时后荧光产额无可观察到的衰减。膜也是导电的，电阻率大约105欧姆-厘米。
实例2
电致发光二极管是使用上述无机发光层120作为组件来构造的。经由阴影掩模将ITO溅射至清洁玻璃衬底160的表面上。沉积后，将ITO膜在300℃下退火1小时以改良其透明度。接着，如实例1中所述的，将无机发光层120沉积于ITO的表面上。为确保无针孔层，将复合物(ZnS纳米颗粒及CdSe/ZnSe/ZnS核/壳/若干壳)胶状分散体液滴涂布两次(每次液滴涂布之后在270℃下在管式炉中退火50分钟)。在两次液滴涂布之前，通过丙酮/甲醇溶剂洗涤来清洁沉积表面，接着用氮气吹干样本。
接着，沉积n型传输层230。其由ZnSe纳米颗粒形成。使用分子前体在配位溶剂中的高温分解来合成纳米颗粒(在史兰克线及氩气流下进行)。更具体而言，将7g HDA(经干燥且脱气)放置于三颈烧瓶中且加热至300℃。在干燥箱中，用0.8mmol二乙基锌(来自于己烷溶液中的1M二乙基锌)、0.8mmol TOPSe及2.5ml额外TOP填充注射器。将注射器内含物快速注射至烧瓶中，同时有力搅拌溶液。由于注入室温Zn/Se储备溶液的原因，反应温度立即下降～25℃。将其维持在270℃下3分钟以形成发射近UV/紫外光的ZnSe纳米颗粒。在冷却回室温之前，将7ml丁醇添加至溶液中以防止HDA固化。因为需要用己胺液滴涂布，所以执行标准配位体交换以移除HDA配位体并且用己胺配位体将其置换。随后，将所得到的配位体交换的溶液放置于旋转蒸发器中以从溶液中蒸馏出任何过量丁醇及己胺。添加过量甲醇之后，对溶液离心且慢慢倒出上层清液。为将沉淀物再溶解，添加0.25ml甲苯。再一次将过量甲醇添加至溶液中，接着离心且慢慢倒出上层清液。将所得到的沉淀物再溶解于9∶1的己烷∶辛烷溶剂混合物中。为确保无针孔层，将ZnSe胶状分散体液滴涂布两次(每次液滴涂布之后在270℃下在管式炉中退火50分钟)。在两次液滴涂布之前，通过丙酮/甲醇溶剂洗涤来清洁沉积表面，接着用氮气吹干样本。
随后将图案化的阴极180沉积于n型ZnSe传输层230上。铝经由阴影掩模热蒸发以形成400nm厚的膜。为形成与ZnSe的较好接触，在285℃下将A1退火10分钟(温度自25℃斜线上升至285℃并且下降回25℃)。LED经由玻璃衬底160在图案化的阴极180接触与阳极170(ITO)接触的交叉处发光。交叉面积为大约5mm2。LED发射黄绿色光，其在柔和的环境照明条件下是可见的。发射需要装置两端的电压为至少7-8V。在连续工作几分钟之后出现灾难损坏之前装置可操作高达100mA(2A/cm2)的直流电流。
元件列表
12      行电极
13      像素元件
14      列电极
16      阵列
18      行
19      列
22      数据驱动器
23      行选择
24      控制线
30      控制器
44      电接触
45      电接触
100     发光核
110     半导体壳
115     有机配位体
120     核/壳量子点
130     半导体矩阵
140     无机纳米颗粒
150     无机发光层
160     衬底
170     阳极
180     阴极
190     总线金属
200     无机发光装置
205     无机发光装置
220     p型传输层
230     n型传输层
300     像素
311     电源线
312     数据线
313     选择线
320    选择晶体管
321    第一半导体区域
326    端子
330    电容器
332    接触孔
333    电容器电极
340    功率晶体管
341    第二半导体区域
341a   本征子层
341b   掺杂子层
342    接触孔
343    功率晶体管栅电极
345    接触孔
346    端子
381    下电极
401    第一绝缘层
402    第二绝缘层
403    像素间绝缘体
410    无极电致发光介质
420    止电极
430    光

Claims (19)

1.一种无机发光装置，包含：透明衬底；第一电极；与该第一电极相对的第二电极；在无机半导体矩阵内包含核/壳量子点的多晶无机发光层，且其中该第一电极是透明的且形成于该透明衬底上，该多晶无机发光层形成于该第一电极上，且该第二电极形成于该发光层上。
2.如权利要求1的无机发光装置，其中该第二电极是反射性的。
3.如权利要求1的无机发光装置，其中该第二电极是透明的。
4.一种无机发光装置，包含：衬底；第一电极；与该第一电极相对的第二电极；在无机半导体矩阵内包含核/壳量子点的多晶无机发光层，且其中该第一电极是反射性的且形成于该衬底上，该多晶无机发光层形成于该第一电极上，且该第二电极形成于该发光层上且是透明的。
5.如权利要求1的无机发光装置，其中该装置为显示背光源、多色显示器、全彩色显示器、单色显示器或灯。
6.如权利要求4的无机发光装置，其中该装置为显示背光源、多色显示器、全彩色显示器、单色显示器或灯。
7.如权利要求1的无机发光装置，其中由该发光层发射的光是白光。
8.如权利要求4的无机发光装置，其中由该发光层发射的光是白光。
9.一种无机发光装置，包括多个独立受控发光元件，其中至少一个发光元件包含：第一图案化的电极；与该第一电极相对的第二电极；以及在形成于这些电极之间的半导体矩阵内包含核/壳量子点的多晶无机发光层。
10.如权利要求9的无机发光装置，其中该图案化的第一电极由形成于该衬底上的薄膜电子组件或形成于该衬底外的驱动电路独立地控制。
11.如权利要求9的无机发光装置，其中这些独立受控发光元件发射不同颜色的光。
12.如权利要求9的装置，其中这些薄膜电子组件包含结晶、多晶或非晶半导体材料。
13.如权利要求9的无机发光装置，其中该装置是显示背光源、多色显示器、全彩色显示器、单色显示器或照明装置。
14.如权利要求9的无机发光装置，其中由该发光层发射的光是白光。
15.如权利要求9的无机发光装置，其中各发光元件的这些核/壳量子点具有选自紫外、蓝色、青色、绿色、黄色、品红色、红色或红外发射波长或其组合的发射波长。
16.如权利要求9的无机发光装置，其中该多晶无机发光层由核/壳量子点及半导体矩阵纳米颗粒的胶状分散体的退火膜形成。
17.一种制造无机发光装置的方法，包含：
(a)提供衬底；
(b)在该衬底上形成图案化的第一电极；
(c)在该图案化的第一电极上形成在无机半导体矩阵内包含核/壳量子点的多晶无机发光层；以及
(d)在该无机发光层上形成与该第一电极相对的第二电极。
18.如权利要求17的方法，其中步骤c进一步包含：
(i)提供这些核/壳量子点及半导体矩阵纳米颗粒的胶状分散体；
(ii)沉积该胶状分散体以形成膜；以及
(iii)退火该膜以形成该多晶无机发光层。
19.如权利要求17的方法，进一步包含在该衬底上形成薄膜电子组件以用于驱动该多晶无机发光层。
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