CN1082663A - 催化转化系统 - Google Patents

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Abstract

一催化剂系统包括一在液体催化剂溶液中的金 属催化剂，将溶液中金属催化剂加入燃烧系统的装 置，和用于收集金属催化剂的催化剂收集器，它也用 作反应器，一种转化燃烧室排气的方法包括：提供在 液体溶液中的金属催化剂源；将金属催化剂加入燃烧 系统；将金属催化剂输入一催化剂收集器，将金属催 化剂沉积在催化剂收集器的固体表面上；和使燃烧室 的排气与金属催化剂接触来将其转化，优选的金属催 化剂溶液包含许多金属。

Description

本发明是关于催化转化系统，更具体地说，是汽车排气的转化系统和提供用于转化汽车排气的金属催化剂的体系。
长期以来，就需要在诸如同时燃烧汽车发动机等排出的一氧化碳与未燃烧的烃类的氧化反应和氮的氧化物（NOx）的还原反应中采用催化剂。在汽车排气控制中，催化剂特别是三元（three-way）催化剂的作用在本技术领域中已经作了广泛地研究。例如，Taylor的“汽车催化转化器”，催化科学和技术，PP119-67（Anderson等，出版。1984）描述了排气控制技术，三元催化剂组合物和催化剂载体。
用于转换汽车排气的一般的系统都采用预制的载体催化剂，通常为固体层状催化剂材料，例如蜂窝状的陶瓷结构，它设置在汽车的排放段中。当排气通过固定层状催化剂材料时，在层上的催化金属就起转化CO、Nox和未燃烧的烃类之作用，并使CO转化为CO2，使NOx转化为N2，使未燃烧的烃类转化为CO2和水。然而，这种固体层状类型的催化转化器最后要废弃，并且要求从发动机的排放部分除去和更换。但是，这种蜂窝载体之类的结构复杂而且制造费用较贵。能够进行三元催化的现有技术的系统是包括载有Rh和Pt之类贵金属的那些，其中Rh是用于下述反应优选的催化剂：
Pt是用于Co和未燃烧烃类的氧化优选的催化剂。
贵金属昂贵且来源受限制，特别是Rh来源有限。由于在三元催化中Pt和Rh的现在的使用超过了Rh/Pt矿的比例，这就使上述情况更为严重。这样，减少贵金属的使用是三元催化的一个问题。因此，就有必要开发其它的排气控制方法。
美国专利4295816、4382017和4475483号描述了用于提高燃烧室效率的催化剂溶液和输送系统。在这些专利中描述的催化剂溶液包括（a）一种单一金属催化剂化合物，H2PtCl6·6H2O;一种氯化物，如HCl、LiCl或NaCl;一种抗冻化合物，如乙二醇;和约50%（V）的水，（b）一种在水中的单一Pt族金属催化剂，和一层在水的表面上部的含锰催化剂的油，或（c）一种在水中的单一Re的金属催化剂，或在包含保护剂氯化物的乙二醇溶剂中的单一Re金属催化剂，和在水的表面上部含锰催化剂的一层油。没有指出或建议用这些溶液帮助汽车排气的转化，要求采用的乙二醇溶剂中有氯化物“保护剂”，和含不希望高的水量。再有，这些溶液产生了不希望的酸性腐蚀性环境。这些专利的确没有指出或建议使用二甘醇之类的衍生物作溶剂，或这些溶液可用来在汽车排放系统的表面上沉积。
因此，需要有用于转化汽车排气的其它的方法，在汽车的排气系统中，这些方法不利用一般预制的，附加的含载体的不可再生的固态的催化材料。
如上述，本发明的目的是提供一种能够转化汽车排气的催化系统。
本发明的另一个目的是提供一种能够转化汽车排气的催化系统，在发动机的排气部分，而不需要添加预制的、不可再生的固态的催化载体系统。
本发明的这些和其它的目的，是通过一个催化系统来实现的，该催化系统包括一种在液体催化剂溶液中的金属催化剂，将金属催化剂从溶液加入燃烧系统的装置，和用于收集金属催化剂的催化剂收集器，它可以用作反应器。本发明还包括转化燃烧室排气的一种方法，该方法包括提供一种在液体溶液中的金属催化剂源;将金属催化剂加入燃烧系统;将金属催化剂输入一催化剂收集器和反应器;将金属催化剂沉积在催化剂收集器和反应器的固体表面上;和通过使燃烧室排气与金属催化剂接触来将其转化。
图1是本发明的催化系统的一个示意图。
图2是本发明的一个催化系统的第二个实施方案的示意图。
图3是本发明的一个催化系统的第三个实施方案的示意图。
本发明的催化系统包括一个金属催化剂源，用于将金属催化剂加入燃烧系统的装置，用于收集金属催化剂的催化剂收集器，该收集器还用作把原料例如汽车排气转化成最终产物的反应器。
金属催化剂源优选是一种含一种或几种金属化合物（在一适宜的溶剂中）的催化溶液。在本发明中使用的金属包括中间的过渡金属，特别是ⅦA族金属，例如Re，和最后的过渡金属，例如ⅧA族金属，包括Pt和Rh。这些金属以化合物形式存在，例如在溶液中以氯化物、羰基化合物、高铼酸盐和氧化物形式存在。用于金属化合物的优选的溶剂包括乙二醇衍生物，特别是二甘醇的衍生物，例如二甘醇二甲醚〔CH3O（CH2）2O（CH2）2OCH3〕、三甘醇二甲醚和四甘醇二甲醚、优选的其它溶剂包括烷基吡咯烷酮，例如N-甲基吡咯烷酮和烷氧乙醚，例如二-〔2-〔2-甲氧基-乙氧基〕乙基〕醚。二甘醇二甲醚是特别优选的溶剂。在最优选的实施方案中，溶液含H2PtCl6·6H2O、LiReO4和RhCl3·4H2O（在二甘醇二甲醚中）。在共同未决的申请中（美国申请号07/841356，1992年2月25日申请），还包含在本发明中使用的适宜的溶液的实例和细节，公开的那篇申请在此结合参考。
催化剂源与把金属催化剂加入燃烧系统的装置相连接。适宜的装置包括一雾化器、带抑制小孔或喷嘴的泵。由于可以在本发明中使用的催化剂溶液的物理和化学性质，它可暴露于进入汽车发动机的空气。在这个实施方案中，当空气通过本发明可以使用的溶液时，催化剂化合物会被夹带，并且进入和通过带或不带任何附加泵或其它辅助物的燃烧室。
催化剂收集器设置在燃烧室的下游。收集器接收催化剂，并用作把汽车排气转化成CO2、N2和H2O的反应器。催化剂收集器的任何表面都能够保留催化剂，并使催化剂可充分地用于与流过收集器的汽车排气反应。收集器可以是排放系统的任何部分。虽然优选收集器是一个消音器或类似于消音器的系统，如下文更详述的那样，收集器也可以是汽车系统尾管的一部分。在这个实施方案中，催化剂沉积在尾管的表面上，并用作通过尾管的排气的反应部位。
优选收集器是一个消音器或有一系列盘和/或挡板和/或填充床的类似消音器的系统，其中包含填充床特别优选。其未决的申请（美国申请号07/840860，1992年2月25日申请）还包含了在本发明中使用的适宜的收集器的实例和细节。那篇申请公开的内容本文结合参考。消音器的表面应当允许保留催化剂使在收集器中充分地转化通过收集器的排气。优选催化剂的表面或由有能够保留来自催化溶浓中金属的结构的固体材料制备，或在它的表面上有能够保留催化金属的裂缝或孔。适宜的消音器表面材料可以包括钢、铁、陶瓷和热固性的聚合物，其中低碳钢是特别优选的。低碳钢是指碳含量低于约0.5%（重量）的钢。
在一特别优选的实施方案中，消音器还包含能够保留金属催化剂的其它材料。已经发现，切成薄片的铁和铁的化合物以及钢，特别是低碳钢在实施本发明中是特别有用的。优选低碳钢切成的薄片用酸洗涤，并装填成消音器。当金属催化剂一进入消音器时，就沉积在钢上。然后，从燃烧室通过消音器的排气与催化剂接触，并转化成N2、CO2和H2O。CO和未燃烧的烃被氧化，而NOx则在金属位置被还原。这些成分中每个都被化学吸附在金属位置，转化之后，反应产物被解吸，使得该位置可用于进一步转化。催化反应优选是三元催化：氧化CO、氧化未燃烧的烃类和还原NOx。随意地，可以采用添加辅助氧化催化剂，以提高从燃烧室排出的Co和未燃烧的烃类的转化率。
在另一个实施方案中，二次空气可以加入催化剂收集器，以促进CO和未燃烧烃类的氧化反应，代替或与任意的辅助氧化催化剂同时使用。这里所采用的二次空气的添加量占通过消音器的气流的约1-15%（体积）。优选采用约2-4%的二次空气。
金属催化剂的加入量可以控制，例如，通过微处理机控制。控制加入的金属催化剂可期望提高催化剂的有效利用，并降低转化给定量的排气所使用的催化剂的量。加入量的控制可以按照系统各种参数的变化来决定，包括进入汽车系统的空气的温度、金属催化剂源溶液的温度、催化剂收集器的温度、发动机排气的流速（例如通过发动机每分钟转数和吸入真空来测定）。
已经表明，使用本发明的催化系统允许汽车发动机在较差的条件下运行，由此提高了燃料的经济性。适用于转化显著量的排气以满足现行的美国转化76%NOx、94%CO和94%未燃烧烃的污染物值要求的通用汽车发动机必须在大约0.90-1.03的空气量（其中1.0空气量等于14.7∶1（重量）的化学计算的空气与燃料比）下运行。在本发明的催化系统中，发动机可在大约1.10的空气量下运行，并仍满足了对污染物值的要求。
参考图1，它示出了本发明的催化剂系统。该系统包含一催化剂容器10，它通过催化剂加料管12与一雾化器14连接。设置在加料管12的催化剂加料阀16，用来计量加入雾化器14的催化剂流速。
容器10可以是任何适宜的容器，用来接收液体催化剂加料溶液。容器10优选的材料是不反应的，或有不反应衬里涂层的，它包括玻璃、特氟隆、涂特氟隆的玻璃纤维、衬玻璃的钢、用特氟隆包覆的塑料。特别优选玻璃和特氟隆。在一般地汽车系统中，容器10优选有大约0.5升内容积。加料管12应当是不与催化剂溶液反应的，优选是不锈钢制的或不反应的橡胶制的。加料阀16可以是用来调节通过加料管12的加料流速的任意适宜的阀门。优选的是阀16是电控的，例如通过催化剂输送控制器18控制。特别优选的加料阀是电磁阀，例如特氟隆PTFE电磁阀，商标Catalog  L-01367-70号，由Cole  Palmer  Instrument  Co.出售（芝加哥，Illinois）。
雾化器14优选通过液体加料与振动喷嘴尖接触雾化催化加料，当超声波能量超过液体的表面张力时，生成加料滴。特别优选的雾化器是Series  8700-120MS（微型喷雾器TM）超声喷雾喷嘴，由SonoTeK公司出售（Poughkeepise，纽约）。
雾化器14与汽车空气吸入管20连接，优选设置在空气-燃料比控制装置22的下游。空气吸入管20引入燃烧室24，燃烧室24设置一排气管26。燃烧室24可以是任何适宜的室，例如一般的汽车内燃机中的那些。排气管26优选为一般的燃烧发动机排气管。
排气管26与容器28连接，后者是催化剂收集和排气转化的部位。容器28可以是排气尾管的一部分，但优选是一消音器。特别优选的消音器有一系列的盘，在其上装填低碳钢屑。容器28优选包含许多不同的室。在一个特别优选的实施方案中，容器28包含三个室。第一个室中包含一些低碳钢屑。主要是NOx还原的区域。第二个室优选包含一些低碳钢屑，并用作由二次空气入口管30引入的二次空气与通过容器28的第一个室后的排气的混合强化器。入口管30优选是钢制成的，并且与空气源例如一皮带传动空压机相连接。第三个室包含一些低碳钢屑，主要是CO和未燃烧的烃类的氧化区域。容器28适宜的实例在共同未决的申请中（美国申请号07/840860，1992年2月25日申请）进行了更充分地描述，在此结合参考。
容器28与系统排气管32连接，它优选是一般的汽车尾管。排气管32包含催化剂结构34。结构34优选包含一氧化催化剂，例如铁、钢、或铜或它们的化合物，而铜氧化物是特别优选的。结构34的氧化催化剂优选制成薄片状，由这些薄片紧紧卷成圆筒状，然后设置在结构34中。
催化输送控制装置18优选监测几个系统参数，并通过加料阀16控制催化加料速度。控制装置18优选是一台微处理机。系统优选有一组监测器，它为催化输送控制装置18提供数据。温度探针36监测管20吸入的空气的温度。探针36优选是一个热电偶，它能够经线路37对控制装置18发出指令例如模拟或数字信号。同样，催化剂供应温度探针38监测容器10中的催化加料温度，并经线路39对控制装置18发出合适的信号。温度探针40监测容器28的温度，经线路41对控制装置18发出适合的信号。
在汽车发动机系统中，系统中气体物料的流速可以由转速监测器42监测。监测器42测量发动机的速度，例如每分钟转数，并经线路43对控制装置18发出合适的信号。监测器42优选是一般的在它的飞轮上有一磁铁的转数监测器。
真空监视阀45通过在吸入空气的路径中设置的弹簧加载阀测量进入燃烧室28的真空。当发动机每分钟转数增加时，毛细真空就降低，直到弹簧位移克服真空力并关闭阀门为止。当阀门关闭时，回路接通，对控制装置18发射合适的信号。如果需要，当真空阀关闭时，控制装置18可以切断通过雾化器14的加料。
系统还设置回流管80，它至少将部分流过管26的内容物回流反回到空气-燃料比控制装置22。回流管80与回流阀82相连接。阀82优选是一个从完全关闭到完全打开的转换阀，不具有中间位置。阀82能够监测进入系统的空气-燃料比，并经管86打开和关闭。阀82也与回流加料管84相连接，它适合于将导管26回流的容量加入空气-燃料比控制装置22。
在运行中，系统按如下进行。控制装置18通过监测器36、38、40、42和44监测系统的情况。当情况适合时，控制装置18经线路47对加料控制阀46发出一个信号，打开加料阀16。加入的催化溶液从容器10经管12和加料阀16流到雾化器14。优选没有将附加量的溶液泵入雾化器14。雾化器14将催化进料溶液以喷雾或雾射入空气吸入管20。当原料引入时，优选雾化器喷射大约0.001-约3.5ml/秒的催化进料溶液进入管20。优选的加料速度为0.003ml/秒。在发动机升温期间，优选每分钟引入2-10秒的原料，直到发动机的温度达到它的正常运行温度为止。已经发现，每驱动60000英里总原料量约为100-500ml是优选的，约300ml/60000英里是特别优选的。
催化原料沿空气吸入管20输送进入并通过燃烧室24。确信这种原料被空气吸入管20中的空气分成小的液滴带入燃烧室24。人们相信，在室24中，温度足以将金属化合物变为金属，因此，例如基本上所有的H2PtCl6·6H2O都变成Pt。在燃烧室24中，优选金属催化剂基本上都不消耗。结果几乎所有的金属催化剂都可在容器28沉积并进行反应。催化剂原料通过导管26排出燃烧室24，然后进入容器28。
在容器28中，金属催化剂沉积在容器壁、容器盘和或容器中填料的表面。虽然不希望受理论的局限，但是人们相信金属催化剂是化学吸附在表面上，且高度地分散，结果得到了可用于反应的大量的贵金属表面。确信在本发明的系统中比传统的催化转化器有更多的金属催化剂原子可用于反应。
一但催化剂化学吸附在容器28的表面，人们认为排气通常的三元催化反应就会发生，即未燃烧的烃类和CO就会被氧化，和NOx被还原成H2O、CO2和N2。在未燃烧的烃类中，人们认为烯烃、其它的未饱和烃和环烃优先被氧化，饱和烃和尤其是甲烷不被优先氧化。人们认为，相对于排气中的CO来说，未饱和烃一般优先氧化。在氧化和还原反应进行后，H2O、CO2和N2产物被解吸，而那些解吸出来的位置可进一步用于反应。容器28中的催化剂应当通过喷入系统的附加的催化原料溶液周期性地补充。
人们认为三元催化基本上是从入口48到出口50的容器28的各处发生。但是，人们认为，更大比例量的还原反应发生在靠近容器28的入口48处，而更大比例量的氧化反应发生在容器28的出口50处。
二次空气入口30对容器28提供过量的空气，有助于氧化反应，尤其是CO氧化成CO2的反应。优选的是，空气入口30大约设置在容器28的入口48和出口50之间的中间位置。优选二次空气入口30提供在容器28中的空气入口30下游的体积流速的大约3%。
当排气通过容器28的出口50时，就被运送通过氧化催化结构34。氧化结构34优选包含Fe或Cu，并用来通过容器28未反应的CO和未燃烧的烃的氧化来提高氧化效率。现在大量的没有CO、NOx和未燃烧烃的排气通过排放管32，例如排到大气。
回流阀82在发动机空转期间，处于关闭位置，而当发动机运行时，燃烧器完全打开。在中间运行范围，燃烧器部分打开，管86将接通阀82，以允许导管26中内容物回流，通过80和84进入空气一燃料控制装置22。如果发动机在恶化的状态下运行，这样一个回流系统是特别优选的。在恶劣的条件下，导管26中容纳的污染物将含较大量的NOx。在恶劣的条件下，NOx∶CO的比可能接近于1.0。已经发现在本发明系统中NOx的转化优选在NOx∶CO的比大约为0.01-0.10的情况下进行。因此，为降低从燃烧室24排出的污染物中的NOx∶CO的比。和提高NOx的转化率，导管26中的内含物至少部分回流是优选的。
当足够量的金属催化剂提供到容器28时，控制装置18关闭加料阀16，以防止将原料进一步引入空气吸入管20。已经发现，当发动机在低转数例如约600-2800转/分运行时，将催化原料输入空气吸入管20是最好的。在发动机升温期间，即发动机达到它的正常运行温度前，将催化原料引入系统是特别优选的。
参考图2，它示出了本发明的另一个催化系统。该系统包含与图1的系统许多相同的部件，用相同的部件标号表示系统的相同部件。
图2的系统不包括容器28下游的二次空气源或氧化催化剂结构，与图1的系统不相似。
再者，图2中来自管12的催化原料分成两根加料管60、62。加料管60是一预燃烧加料管，它将催化原料引入在空气吸入管20上的燃烧室24上游的燃烧系统。加料管62是一燃烧后加料管，它将催化原料引入在导管26上的燃烧室24下游的燃烧系统。通过各自的预燃烧管60和燃烧后管62引入的原料可以被雾化器雾化，如图1所示的。
加料管60、62分别设置加料阀64、66。加料阀64包含一个阀控制装置72，并经管68与控制装置18相连接。加料阀66包含一阀控制装置74、并经管70与控制装置18相连接。另外，管68的段76连接阀控制装置72和74。
图2描述的系统与图1的系统以相似的方式运行。催化原料由容器10通过加料管60或62中的任一个或者两个一起引入燃烧系统。燃烧系统包括燃烧室，与之相连的入口和出口导管。每根管的原料比例可以改变，这由阀64、66和控制器18控制。金属催化剂输入容器28，它沉积在表面上，有助于将CO、未燃烧的烃类和NOx转化成CO2、H2O和N2。然后这些产物由排放管32排出系统。
参看附图3，它示出了本发明的另一个催化系统。图3的催化系统与图2的系统相同，只是氧化催化剂结构34位于容器28的出口50。图2和图3相同的部件标号表示相同的部件。氧化催化剂结构34优选包含铁或铜，并通过转化容器28排出的未反应的CO和未燃烧的烃类来提高系统的氧化效率。图3的系统与图2的系统以基本上相同的方式运行，剩余的CO和未燃烧的烃类由催化剂34氧化。

Claims (24)

1、一种催化剂系统，包括在液体催化剂溶液中的金属催化剂，将金属催化剂从溶液加入燃烧系统的装置和用于收集金属催化剂的收集器和反应器。
2、按权利要求1的系统，其中添加金属催化剂的装置选自由雾化器、泵、喷嘴和空气流组成的组中。
3、按权利要求1的系统，其中收集器和反应器包含一种能够保留金属催化剂的材料。
4、按权利要求3的系统，其中所述材料选自由铁、钢和铁化合物组成的组中。
5、按权利要求4的系统，其中材料是低碳钢。
6、按权利要求1的系统，其中催化剂收集器和反应器是一消音器。
7、按权利要求1的系统，其中催化剂收集器和反应器是汽车的一根尾管。
8、按权利要求1的系统，还包括一添加助氧化剂到催化剂收集器中的导管，所述助氧化剂选自由空气和氧气组成的组中。
9、按权利要求1的系统，还包括一个氧化催化剂源，它位于催化剂收集器的出口附近。
10、按权利要求9的系统，其中氧化催化剂选自铁和铜组成的组中。
11、按权利要求1的系统，还包括一个位于催化剂溶液源和用于将金属催化剂加入燃烧系统的装置之间的加料阀。
12、按权利要求11的系统，还包括一个用于控制加料阀的控制器。
13、按权利要求1的系统，还包括一组将金属催化剂加入燃烧系统的装置。
14、按权利要求13的系统，其中用于添加金属催化剂的第一个装置位于燃烧室的上游，而用于添加金属催化剂的第二个装置位于燃烧室的下游。
15、按权利要求1的系统，还包括一个用于将燃烧室的下游物料回流到其上游位置的回流系统。
16、按权利要求15的系统，其中回流系统包含一个与燃烧系统的空气一燃烧控制器相连接的回流阀，其中该阀响应空气一燃烧控制器指令而打开和关闭。
17、一种用于转化燃烧室排气的方法，包括：
（a）.提供一个在液体溶液中的金属催化剂源;
（b）.将金属催化剂加入燃烧系统;
（c）.将金属催化剂输入催化剂收集器;
（d）.将金属催化剂沉积在催化剂收集器的固体表面上;和
（e）.使燃烧室的排气与金属催化剂接触，使其转化。
18、按权利要求17的方法，还包括通过控制器控制加入燃烧系统中金属催化剂量。
19、按权利要求17的方法，还包括将金属催化剂加入燃烧系统中的许多位置。
20、按权利要求17的方法，还包括加入增强氧化的源至催化剂收集器，所述的源选自由空气和氧气组成的组。
21、按权利要求17的方法，还包括使排气与选自由铁和铜组成的氧化催化剂相接触。
22、按权利要求19的方法，其中金属催化剂在燃烧室的上游位置和下游位置添加。
23、按权利要求17的方法，其中还包括至少将燃烧室的部分排气回流到燃烧室的上游位置。
24、按权利要求23的方法，其中和系统的空气-燃料比控制装置一起，控制回流。
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