CN1935352A - 化学微反应器及其方法 - Google Patents

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Abstract

公开了一种化学微反应器,其用于使液体源例如氨、甲醇和丁烷与适宜量的水混合并且通过蒸汽重整过程而产生氢燃料。微反应器包含毛细微通道,后者集成有电阻加热器,以便于发生催化蒸汽重整反应。两种不同的实施方式被讨论。一种实施方式采用了一个填装了催化剂的毛细微通道和至少一个多孔膜,另一种实施方式采用了一个具有大表面积的多孔膜或一个包含具有大的总表面积的多个多孔膜的多孔膜承载结构,以使所述表面积或总表面积大于大约1m2/cm3。还公开了多种用于形成填装了催化剂的毛细微通道、多孔膜和多孔膜承载结构的方法。

Description

化学微反应器及其方法
本申请是申请日为2002年12月5日、申请号为02822977.0、发明名称为“化学微反应器及其方法”的发明专利申请的分案申请。
根据美国能源部与加州大学之间有关劳伦斯利弗莫尔国家实验室(Lawrence Livermore National Laboratory)的运作的合同No.W-7405-ENG-48,美国政府对本发明拥有若干权利。
技术领域
本发明涉及化学反应器,特别是化学微反应器。
背景技术
多孔膜反应器通常使用块状多孔介质,其被固定在用于输送化学物质的不锈钢管的端部。对于蒸汽重整含氢燃料的应用,催化剂被引入多孔膜中,并且在气体被输送到多孔膜时整个装置被加热。尽管据报道甲醇的蒸汽重整温度为350℃,但由于反应器不能与外界环境适宜地热交换,因此操作温度通常会高达例如500℃至700℃。
德国专利申请DE 1998-19825102中公开了一种制造催化型微反应器的方法,其包括“将催化剂放入反应空间中”。该微反应器可以被用于碳氢化合物的蒸汽重整或部分氧化,以产生用于燃料电池的氢气。
Srinivasan等在《美国化学工程师协会志》(AIChE Journal)(1997),43(11),3059-3069中公开了一种化学反应器的基于硅的微加工方法,该化学反应器具有亚毫米级流道,流道中带有集成加热器以及流量传感器和温度传感器。该文中讨论了该反应器的潜在用途以及各种操作条件的可能性。
发明内容
本发明的一个方面涉及一种微反应器,其包括:位于一个基板中的至少一个蚀刻微通道结构,其具有至少一个进口和至少一个排口;至少一个集成加热器;以及位于所述进口和所述排口之间的至少一个催化剂材料。
所述的微反应器,还包括:位于所述进口和所述排口之间的至少一个多孔膜。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述催化剂材料选自下面一组:铂,铂钌合金,镍,钯,铜,氧化铜,二氧化铈,氧化锌,氧化铝,它们的组合,以及它们的合金。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述集成加热器是电阻加热器。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述集成加热器是微燃烧加热器。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述排口连接着一个燃料电池的歧管。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:位于所述进口和所述排口之间的所述多个催化剂材料填装在所述微通道中。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:位于所述进口和所述排口之间的所述催化剂材料嵌入所述多孔膜中。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:,所述进口连接着一个液体化学物质容器。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述毛细微通道与所述多孔膜相接,以使燃料流沿水平方向从所述进口流经所述微通道,并沿竖直方向从所述微通道流经所述排口。
所述的微反应器,还包括:一个催化燃烧微流动热源。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述基板的材料选择下面一组:硅,玻璃和陶瓷。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述加热器集成在所述进口处。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述加热器沿所述微通道集成。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:,所述加热器集成在所述多孔膜处。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述多孔膜包括多孔的厚膜,其材料选自下面一组:多孔硅,阳极氧化铝,干凝胶,玻璃,以及它们的组合。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述催化剂材料覆盖着多孔膜的表面,催化剂材料覆盖的表面面积与多孔膜的体积之间的比值为大约1m2/cm3或以上。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述毛细微通道支持大约1微升/分钟至大约600微升/分钟范围内的燃料流率。
所述的微反应器,还包括:一个位于所述多孔膜的排出侧的多孔收气结构。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述收气结构的表面积和体积之间的比值为大约1m2/cm3或以上。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述微反应器具有用于将一种以上的液体燃料成分处理成氢燃料的装置。
本发明的另一个方面涉及一种微反应器,其包括:一个顶部基板和一个底部基板,至少一个毛细微通道容纳在所述顶部基板和所述底部基板之间,所述毛细微通道具有至少一个进口和至少一个排口;位于所述进口和所述排口之间的多个催化剂材料;位于所述排口处的至少一个多孔膜;以及至少一个集成加热器。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:位于所述进口和所述排口之间的所述多个催化剂材料填装在所述微通道中。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:位于所述进口和所述排口之间的所述催化剂材料嵌入所述多孔膜中。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述毛细微通道与所述多孔膜相接,以使燃料流沿水平方向从所述进口流经所述微通道,并沿竖直方向从所述微通道流经所述排口。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述排口连接着一个燃料电池的歧管。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述催化剂材料选自下面一组:铂,铂钌合金,镍,钯,铜,氧化铜,二氧化铈,氧化锌,氧化铝,它们的组合,以及它们的合金。
所述的微反应器,其进一步的特征包括:所述基板的材料选择下面一组:硅,玻璃和陶瓷。
本发明的另一个方面涉及一种用于形成化学微反应器的方法,其包括:在一个基板中形成至少一个毛细微通道,所述毛细微通道具有至少一个进口和至少一个排口;形成至少一个多孔膜;将至少一个催化剂材料嵌入所述多孔膜中;将至少一个加热器集成在所述化学微反应器中;使所述毛细微通道与一个液体燃料容器在所述毛细微通道的进口处相接;使所述毛细微通道与所述多孔膜在所述毛细微通道的排口处相接,以使燃料流沿水平方向从所述进口流经所述微通道,并沿竖直方向从所述微通道流经所述排口。
所述用于形成化学微反应器的方法,还包括:利用选自下面一组的至少一种方法形成所述多孔膜:薄膜沉积,厚膜形成,电化学蚀刻,等离子蚀刻,选择性化学蚀刻。
所述用于形成化学微反应器的方法,还包括:利用薄膜沉积方法将催化剂材料嵌入多孔膜中。
所述用于形成化学微反应器的方法,还包括:利用离子交换方法嵌入催化剂材料。
所述用于形成化学微反应器的方法,还包括:利用溶胶—凝胶涂布方法嵌入催化剂材料。
本发明的另一个方面涉及一种用于操作化学微反应器的方法,其包括:将一种燃料源从一个进口开始通过一个填装有催化剂材料的微流动毛细通道传输至一个多孔膜;将所述微流动毛细通道和多孔膜加热至大约250℃和大约650℃之间的温度;以及将燃料源重整为氢气和多种其它气体材料,同时至少使氢气通过多孔膜流入与至少一个燃料电池相连的至少一个气流通道中。
所述用于操作化学微反应器的方法,还包括:通过所述气流通道将所述氢气和其它气体材料从所述多孔膜带走,利用一个位于多孔膜排出侧的多孔收气结构吸收所述其它气体材料,以及使氢气通过所述气流通道扩散到所述燃料电池中。
所述用于操作化学微反应器的方法,还包括:将所述进口加热至大约250℃和大约650℃之间的温度。
本发明的另一个方面涉及一种用于操作化学微反应器的方法,其包括:将一种燃料源通过一个第一微流动毛细通道传输至一个嵌有催化剂材料的多孔膜;将所述微流动毛细通道和多孔膜加热至大约250℃和大约650℃之间的温度;以及将燃料源重整为氢气和多种其它气体材料,同时至少使氢气通过多孔膜流入与至少一个燃料电池相连的至少一个气流通道中。
所述用于操作化学微反应器的方法,还包括:通过所述气流通道将所述氢气和其它气体材料从所述多孔膜带走,利用一个位于多孔膜排出侧的多孔收气结构吸收所述其它气体材料,以及使氢气通过所述气流通道扩散到所述燃料电池中。
所述用于操作化学微反应器的方法,还包括:将燃料进口加热至大约250℃和大约650℃之间的温度。
本发明的另一个方面涉及一种方法,其包括:提供用于从液体源产生氢燃料的装置;以及将所述氢燃料传输至一个燃料电池。
附图说明
图1A中示出了微反应器的一个实施例。
图1B中示出了微通道的一个实施例的多孔膜承载结构部分的俯视图。
图2A中示出了具有多重微通道的微反应器的一个实施例的剖视图。
图2B中示出了微反应器实施例中的微通道和电阻加热器部分的剖视图。
图3中示出了具有多重微通道的微反应器的一个实施例中的微通道和电阻加热器部分的剖视图。
图4A中示出了微反应器的一个实施例中的微通道和电阻加热器部分的剖视图。
图4B中示出了具有多重微通道的微反应器的一个实施例中的微通道和电阻加热器部分的剖视图。
图5中示出了集成有微燃烧器的微反应器的一个实施例的剖视图。
具体实施方式
参看图1A,一种化学微反应器2包括:一个底部基板4a,其由硅、玻璃或陶瓷构成;一个顶部基板4b,其由硅、玻璃或陶瓷构成;至少一个毛细微通道6,其具有至少一个用于燃料和水的进口8和至少一个用于气体的排口10;一个液体容器(未示出),其容纳着燃料源;至少一个多孔膜12;以及至少一个集成加热器14,其用于加热微通道。如图1B所示,一个由硅、玻璃或陶瓷构成并且容纳着多个多孔膜12的多孔膜承载结构13是图1A所示多孔膜12的一种有效替代性实施例。微反应器2还可以包括一个催化燃烧微流动热源(未示出),用于加热流经微通道和多孔膜的气体。
化学微反应器2设有用于产生氢燃料的装置,其用于使液体源例如氨、甲醇和丁烷与适宜量的水混合、再进行蒸汽重整以产生氢燃料。在图1A所示的替代性实施例中,毛细微通道的进口8将来自液体容器(未示出)的燃料—水混合物混合并输送通过微通道6和多孔膜12。多孔膜12也可以被替换成包含多个多孔膜的多孔膜承载结构。
参看图2A,燃料—水混合物可以首先在气化区15即燃料进口与微通道连接的区域中被电阻加热器加热,以形成燃料—蒸汽气体。然后,燃料—蒸汽气体流经微通道6。微通道中可以填装有诸如以下材料:铂、铂钌合金、镍、钯、铜、氧化铜、二氧化铈、氧化锌、氧化铝、它们的组合和它们的合金。电阻加热器14可以沿微通道布置。利用微加热器将微通道6加热到大约250℃和大约650℃之间的温度,以便于发生催化蒸汽重整反应。理想的温度取决于燃料源,例如,如果使用甲醇,则有效温度为大约250℃,而氨所需的温度为大约650℃。微通道6被成型为这样的形状,即能够具有适宜体积和表面积,以使燃料—蒸汽气体在流经微通道6和多孔膜12时起反应。电连接垫16用于使电流流过电阻加热器14。尽管未示出,电连接垫16被连接到一个电源。图2B是图2A中所示实施例的剖视图。
两种不同的实施方式可以被采用。第一实施方式采用了填装了催化剂的毛细微通道和至少一个多孔膜。在本实施方式中,多孔膜的主要目的是防止流经微通道的大的颗粒或分子穿过多孔膜。多孔膜可以包含或不包含催化剂材料。
第二实施方式采用了一个具有大表面积的多孔膜或一个包含具有大的总表面积的多个多孔膜的多孔膜承载结构,以使所述表面积或总表面积与多孔膜体积之间的比值大于大约1m2/cm3。表面积与体积之比的量级为大约1m2/cm3至大约100m2/cm3的表面积是有效的。在本实施方式中,催化剂材料嵌入多孔膜中,而且多孔膜的主要作用是便于发生催化蒸汽重整反应。填装了催化剂的毛细微通道可以用于或不用于本实施例。本实施例可以减小微通道6所需的尺寸和长度。例如,参看图1A和1B,将包含多个多孔膜12的多孔膜承载结构13定位在微通道6的排口10处,可以提供出大表面积的催化反应。利用这种方式使微通道区域的尺寸最小化,容易将微通道6加热并维持在发生蒸汽重整反应所需的高温,即大约250℃至大约650℃。此外,多孔膜承载结构13提供出其与排口10之间的流动界面,并且对气流提供出一定程度的节流,从而导致微通道区域的背压略微升高。
通过将微通道6和多孔膜12加热到适宜温度即大约250℃至大约650℃,会产生氢气。燃料—蒸汽源被重整为气态制品,即氢气和随后的副产品例如一氧化碳和二氧化碳,从而以分子形式扩散通过多孔膜并且流入燃料电池或其它动力源。氢气作为液体燃料源的成分被燃料电池转变成电能。如果化学微反应器2与燃料电池协同使用,则气态分子在流过多孔膜承载结构后将流经至少一个附加微通道,即气体流道。气体流道安置在催化剂多孔膜12的排出侧,并且连接着燃料电池的阳极歧管。其它实施例可以包括位于多孔膜12的排出侧的多孔收气结构或永久选择性(permaselective)薄膜材料,以吸收制品气体,从而仅使氢气扩散至燃料电池。在存在可使燃料电池中的成分退化的附加副产品的情况下,吸收副产品是有益的。任何将氢气作为燃料源的燃料电池可以有效地采用本发明。例如,有效地电池包括AlanJankowski和Jeffrey Morse的美国专利申请No.09/241,159中讨论的基于微机电系统(MEMS-based)的燃料电池,该申请结合在此作为参考。
一种化学微反应器可以通过硅、玻璃或陶瓷材料的微加工以及晶片结合工艺构造出来。该构造方法包括首先通过对基板的底表面蚀刻出图案而形成微通道。例如,该图案可以是迂回或笔直的。微通道的深度为大约200μm,并且仅切入基板总长度的一小部分,即厚度在大约400μm至大约600μm的范围内。参看图2A(俯视图)和2B(剖视图),电阻加热器14形成在顶部基板4b的顶表面上,并且以这样的方式布置在微通道6上方,即能够使热量从加热器向微通道的传导最优化。电阻加热器还可以形成在底部基板4a的顶表面上,以使它们毗邻微通道的表面布置。这样,在气体流经通道时为加热燃料—水以产生气体并且实现催化反应而必须输入的电能可以最小化。
其它实施例可以便于实现一种被称作逆流热交换的过程。在这些实施例中,微通道被布置成这样的形状,即能够使得将要被传输到相邻微通道内的气流中的制品气体在流经一个微通道时损失热量。这样的实施例可以包括逆流热交换器(未示出)。逆流热交换器可以安置在下述三个区域中并且实现三种不同的功能。首先,逆流热交换器可以安置在气化区域中,以初始加热燃料—水混合物。第二组热交换器可以安置在气化区域与填装了催化剂的微通道之间的区域内,以向流入毛细微通道的气体施加额外的热量。最后,更多个逆流热交换器可以安置在多孔膜的排口处,以回收副产品流散发的任何额外热量。集成有燃料电池的催化微反应器的热气体排口直接连接在燃料电池的阳极歧管上,并且在燃料电池的阳极排口处设有逆流热交换器。该逆流热交换器在阳极排口将额外热量从燃料电池吸取,并通过气化区和进气流传回催化微反应器。
进口8和多孔膜承载结构13被形成图案并且蚀刻到基板4a的顶表面中。参看图3,一个进口8的直径大约为1mm,并且一直敞开到微通道6的入口。可以为燃料和水分别形成彼此分开的进口,或者,仅形成用于预先混合的燃料—水混合物的单一进口(如图3所示)就足够了。一个阵列的直径在0.1-5.0μm范围内的通孔17可以以图案方式蚀刻形成在多孔膜承载结构13中。所述通孔是笔直的,并且通向微通道6的末端(例如大约100μm至大约200μm深)。硅可以利用传统的等离子体蚀刻(Bosch process)技术、激光蚀刻、光致电化学蚀刻等方法蚀刻。每种蚀刻方法均能产生非常直、深、狭窄的通孔,所述通孔延伸到从底侧形成的微沟槽。
另一种用于形成硅质多孔膜的方法是例用一种电化学蚀刻,其中氢氟酸被用于在硅中蚀刻出孔。该电化学蚀刻方法可以在硅中产生一个随机多孔层。关于孔的尺寸,例如,孔的直径为大约0.1μm至大约1.0μm,厚度在大约60μm至大约200μm的量级。
一个多孔膜承载结构可以利用薄膜沉积、厚膜形成和电化学成形等方法的组合而被设置在微通道的排口处。参看图4A,多孔膜承载结构13可以由阳极氧化铝、干凝胶或玻璃构成,并且形成有由于产生一个开口的通孔17,所述通孔向下蚀刻至微通道6的排口端。图4B中示出了一种多通道实施例。在一个例子中,通过将玻璃的溶胶一凝胶涂层沉积在基板的顶表面上,并且使之干燥以产生穿通膜的随机孔隙,形成了一个由干凝胶构成的厚多孔膜。例如,可以在120℃焙烧30分钟,以去除任何残留的溶剂,然后在600-800℃的高温焙烧。其它对于本领域技术人员而言公知的方法也可以采用。这些孔的直径范围为大约0.1μm至大约1.0μm,膜的厚度可以最多为大约100μm。
在第二个例子中,通过向基板4a的顶表面上在通向微通道6的开口上粘结大约50μm厚的多孔氧化铝薄膜,形成了多孔膜承载结构13。通过对铝进行阳极化处理,以产生一个阵列的直径范围为大约0.02μm至大约0.2μm的孔,从而形成多孔氧化铝。
多孔厚膜的承载结构具有两个主要目的。首先,在通向微通道的进口8与从微通道引出的排口10之间存在压差的情况下,可以提供出机械强度。第二,可以对流经多孔膜12的气体反应副产品进行自然的流量控制。多孔膜承载结构可以根据其所供应的电源(燃料电池)的特定需要而被控制。例如,如果微通道和微流动系统被设计成在6微升/分钟流率下具有最小的压降,那么在对燃料进行充分处理的情况下,利用6微升/分钟流率的甲醇∶水(50∶50)的燃料混合物,效率为50%的燃料电池可以提供大约500毫瓦的电能。
在形成了微通道、多孔膜承载结构、电阻加热器和逆流热交换器后,通过将催化剂材料集成到微通道、多孔膜中,然后将由玻璃、硅或陶瓷制成的第一基板4a粘结在将由玻璃、硅或陶瓷制成的第二基板4b上,就完成了催化微反应器。
所采用的催化剂可以是铂、铂钌合金、镍、钯、铜、氧化铜、二氧化铈、氧化锌、氧化铝、它们的组合、它们的合金或其它通常被用于蒸汽重整工艺的材料。各种涂覆方法可以用于布置催化剂材料。例如,催化剂材料可以通过薄膜沉积方法而嵌入多孔膜和微通道中,或者,可以通过离子交换或溶胶—凝胶涂布(doping)方法而嵌入微通道和多孔膜中。这些涂覆方法可以被专门选用,以提供出多孔的大表面积涂层,从而增强反应动力学特性。
其它有效的方法可以使用担载型催化剂材料例如铜/氧化锌/氧化铝的丸料或颗粒,它们的直径大于多孔膜的孔径尺寸。这种类型的催化剂材料是商业供应的,并且通常是将铜/氧化锌嵌入多孔氧化铝载体颗粒中而形成的。在被形成后,催化剂颗粒可以以胶粒的形式悬浮在溶液中。然后,可将胶粒溶液注射通过微通道。多孔膜将催化剂颗粒俘获在微通道内。在经过了一段时间后,微通道会被催化剂颗粒充满。这一过程产生了一个填装催化剂通道,其为多孔性的,足以使气体容易从中流过,同时又能使催化剂材料提供出大表面积。这一工艺可以与前面描述的催化剂涂覆方法组合使用,或者可以单独使用。
多孔膜面积和微通道面积被制作成足够大,以使电源所需的足够量的燃料从中流过。在一些情况下,如果电阻加热器需要消耗太多的电能以加热微通道和多孔膜,则可以启动一个放热燃烧反应。放热燃烧反应可以自我持续,因此不需要附加的能量。
参看图5,通过形成一个微燃烧器20,可以实现放热燃烧的自持续。微燃烧器20包括一个与毛细微通道6和多孔膜12分离的小的微通道22,其带有催化丝或电极23(通常为催化床加热器),而且至少一个电接触垫30连接着电源(未示出)。该微燃烧器具有一个用于诸如丁烷或甲醇等燃料的第一进口24,该燃料被小的电阻加热器加热以形成气体,以及一个用于空气或其它含氧的气体混合物的第二进口26。燃料和空气被混合并流经催化丝或电极,后者以类似于电阻器的方式被流过其中的电流加热。然后燃料/空气混合物启动燃烧反应,以产生热量、二氧化碳和水。热量被传导至毛细微通道和多孔膜,二氧化碳和水流至一个排口(未示出)。在启动燃烧后,只要燃料流入进口24和26,就可以维持燃烧反应,而不需要再使电流流过催化丝23或电极。燃烧反应产生的热量会被高效地传导至化学微反应器以及前面利用逆流热交换过程的集成燃料电池(如果有的话)。从微通道燃烧器排出的气流是高温的,其热量容易通过具有大表面积的微通道传导至沿相反方向流动的相邻冷气体。微通道燃烧器可以利用前面描述的用于形成化学微反应器的相同方法形成。在一些燃料电池的实施例中,可以在蒸汽重整用填装催化剂微通道和多孔膜与燃料电池之间实现热耦合,以减小加热燃料电池所需的能量,并且提供出非常高效的电源。多孔膜的材料和孔隙度、沉积方式以及集成加热器的布置方式可以被最优化,以匹配于特定的燃料例如甲醇,或特定的燃料组例如氨、甲醇和丁烷。
多个微反应器可以集成在一起,以便处理各式各样的液体燃料成分。组合了燃料电池和蒸汽重整功能的集成微反应器可以并联设置,以使它们适用于范围在大约10瓦至大约50瓦的高电能应用。
虽然前面描述和显示了特定的操作顺序、材料、温度、参数和特定的实施例,但它们并不对本发明构成限制。各种改型和变化对于本领域的技术人员而言是显而易见的,因而本发明的范围仅由权利要求书限定。

Claims (29)

1.一种用于形成化学微反应器的方法,包括:
在一个基板中形成至少一个毛细微通道,所述毛细微通道具有至少一个进口和至少一个排口;
形成至少一个多孔膜;
将至少一个催化剂材料嵌入所述多孔膜中;
将至少一个加热器集成在所述化学微反应器中;
使所述毛细微通道与一个液体燃料容器在所述毛细微通道的进口处相接;
使所述毛细微通道与所述多孔膜在所述毛细微通道的排口处相接,以使燃料流沿水平方向从所述进口流经所述微通道,并沿竖直方向从所述微通道流经所述排口。
2.如权利要求1所述的方法,还包括:
利用选自下面一组的至少一种方法形成所述多孔膜:薄膜沉积,厚膜形成,电化学蚀刻,等离子蚀刻,选择性化学蚀刻。
3.如权利要求1所述的方法,还包括:
利用薄膜沉积方法将催化剂材料嵌入多孔膜中。
4.如权利要求1所述的方法,还包括:
利用离子交换方法嵌入催化剂材料。
5.如权利要求1所述的方法,还包括:
利用溶胶—凝胶涂布方法嵌入催化剂材料。
6.一种用于操作化学微反应器的方法,包括:
将一种燃料源从一个进口开始通过一个填装有催化剂材料的微流动毛细通道传输至一个多孔膜;
将所述微流动毛细通道和多孔膜加热至250℃和650℃之间的温度;以及
将燃料源重整为氢气和多种其它气体材料,同时至少使氢气通过多孔膜流入与至少一个燃料电池相连的至少一个气流通道中。
7.如权利要求6所述的方法,还包括:
通过所述气流通道将所述氢气和其它气体材料从所述多孔膜带走;
利用一个位于多孔膜排出侧的多孔收气结构吸收所述其它气体材料;以及
使氢气通过所述气流通道扩散到所述燃料电池中。
8.如权利要求6所述的方法,还包括:
将所述进口加热至250℃和650℃之间的温度。
9.一种用于操作化学微反应器的方法,包括:
将一种燃料源通过一个第一微流动毛细通道传输至一个嵌有催化剂材料的多孔膜;
将所述微流动毛细通道和多孔膜加热至250℃和650℃之间的温度;以及
将燃料源重整为氢气和多种其它气体材料,同时至少使氢气通过多孔膜流入与至少一个燃料电池相连的至少一个气流通道中。
10.如权利要求9所述的方法,还包括:
通过所述气流通道将所述氢气和其它气体材料从所述多孔膜带走;
利用一个位于多孔膜排出侧的多孔收气结构吸收所述其它气体材料;以及
使氢气通过所述气流通道扩散到所述燃料电池中。
11.如权利要求9所述的方法,还包括:
将所述进口加热至250℃和650℃之间的温度。
12.一种方法,包括:
提供用于从液体源产生氢燃料的装置;以及
将所述氢燃料传输至一个燃料电池。
13.如权利要求1所述产生化学微反应器的方法,包括:
位于一个硅基板中的多个分离反应微通道,每一个反应微通道位于一硅基板中,每一个反应微通道有至少一个进口和至少一个排口,所述反应微通道中至少一个包括用于含氢燃料的蒸汽重整器,所述蒸汽重整器具有重整催化剂材料,该重整催化剂材料位于所述至少一个进口和所述至少一个排口之间,以及所述反应微通道中另外至少一个包括一个具有至少一种加热器催化剂材料的集成的具有催化作用的微燃烧加热器,所述加热器催化剂材料位于所述至少一个进口和所述至少一个排口之间,其中多个分离反应微通道中的每一个的所述至少一个进口和所述至少一个排口中至少一个是一个附加不反应微通道,其定位为不与所述相对的反应微通道平行,由此,提供充分集成硅化学加热的蒸汽重整微反应器,其用来维持所述重整器和所述加热器微通道之间的气体分离。
14.如权利要求13所述的方法,还包括:
位于所述重整器进口和所述排口之间的至少一个多孔膜。
15.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述催化剂材料选自下面一组:铂,铂钌合金,镍,钯,铜,氧化铜,二氧化铈,氧化锌,氧化铝,它们的组合,以及它们的合金。
16.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述重整器排口连接着一个燃料电池的歧管。
17.如权利要求13所述的方法,其特征在于,位于所述进口和所述排口之间的所述至少一个催化剂材料填装在所述重整器微通道中。
18.如权利要求14所述的方法,其特征在于,位于所述进口和所述排口之间的所述至少一个催化剂材料嵌入所述重整器微通道中。
19.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述重整器微通道进口连接着一个液体燃料容器。
20.如权利要求14所述的方法,其特征在于,所述重整器微通道与所述多孔膜相接,以使燃料流沿水平方向从所述重整器微通道进口流经所述重整器微通道,并沿竖直方向从所述重整器微通道流经所述重整器微通道排口。
21.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述加热器集成在所述进口处。
22.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述加热器沿所述重整器微通道集成。
23.如权利要求14所述的方法,其特征在于,所述加热器集成在所述多孔膜处。
24.如权利要求14所述的方法,其特征在于,所述多孔膜包括多孔的厚膜,其材料选自下面一组:多孔硅,阳极氧化铝,干凝胶,玻璃,以及它们的组合。
25.如权利要求14所述的方法,其特征在于,所述催化剂材料覆盖着多孔膜的表面,催化剂材料覆盖的表面面积与多孔膜的体积之间的比值为1m2/cm3或以上。
26.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述毛细微通道支持1微升/分钟至600微升/分钟范围内的燃料流率。
27.如权利要求14所述的方法,还包括:
一个位于所述多孔膜的排出侧的多孔收气结构。
28.如权利要求27所述的方法,其特征在于,所述收气结构的表面积和体积之间的比值为1m2/cm3或以上。
29.如权利要求13所述的方法,其特征在于,所述微反应器配置成将一种以上的液体燃料成分处理成氢燃料。
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WO (1) WO2004030805A1 (zh)

Cited By (3)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI381882B (zh) * 2008-02-29 2013-01-11 Corning Inc 利用整體熱交換下降薄膜反應器之方法及裝置
CN113727777A (zh) * 2019-03-20 2021-11-30 巴泰勒纪念研究所 反应器组件和执行反应的方法
CN116119741A (zh) * 2023-02-16 2023-05-16 四川大学 一种镍钴锰三元正极材料前驱体的制备方法

Families Citing this family (131)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US6048734A (en) 1995-09-15 2000-04-11 The Regents Of The University Of Michigan Thermal microvalves in a fluid flow method
US6488838B1 (en) * 1999-08-17 2002-12-03 Battelle Memorial Institute Chemical reactor and method for gas phase reactant catalytic reactions
CA2381154C (en) * 1999-08-17 2009-02-03 Battelle Memorial Institute Chemical reactor and method for catalytic gas phase reactions
US6692700B2 (en) 2001-02-14 2004-02-17 Handylab, Inc. Heat-reduction methods and systems related to microfluidic devices
US7829025B2 (en) 2001-03-28 2010-11-09 Venture Lending & Leasing Iv, Inc. Systems and methods for thermal actuation of microfluidic devices
US7323140B2 (en) 2001-03-28 2008-01-29 Handylab, Inc. Moving microdroplets in a microfluidic device
US8895311B1 (en) 2001-03-28 2014-11-25 Handylab, Inc. Methods and systems for control of general purpose microfluidic devices
US7010391B2 (en) 2001-03-28 2006-03-07 Handylab, Inc. Methods and systems for control of microfluidic devices
US6852287B2 (en) 2001-09-12 2005-02-08 Handylab, Inc. Microfluidic devices having a reduced number of input and output connections
US6960235B2 (en) * 2001-12-05 2005-11-01 The Regents Of The University Of California Chemical microreactor and method thereof
US7967878B2 (en) 2002-01-04 2011-06-28 Meggitt (Uk) Limited Reformer apparatus and method
US8177868B2 (en) 2002-01-04 2012-05-15 Meggitt (Uk) Limited Reforming apparatus and method
TW592830B (en) * 2002-03-29 2004-06-21 Casio Computer Co Ltd Chemical reaction apparatus and power supply system
JP3891131B2 (ja) * 2002-03-29 2007-03-14 カシオ計算機株式会社 化学反応装置及び電源システム
US7169367B2 (en) * 2002-04-05 2007-01-30 Casio Computer Co., Ltd. Chemical reaction apparatus and power supply system
JP4048864B2 (ja) * 2002-07-29 2008-02-20 カシオ計算機株式会社 小型化学反応装置およびその製造方法
JP3979219B2 (ja) * 2002-08-07 2007-09-19 カシオ計算機株式会社 小型化学反応装置
US20060105912A1 (en) * 2002-08-23 2006-05-18 Johannes Konle Microstructured catalyst body and method for production thereof
US7279134B2 (en) * 2002-09-17 2007-10-09 Intel Corporation Microfluidic devices with porous membranes for molecular sieving, metering, and separations
EP1415706B1 (en) * 2002-10-29 2017-07-12 Corning Incorporated Coated microstructure and method of manufacture
US7541007B2 (en) * 2002-12-20 2009-06-02 Lehigh University Microreactor and method of use to produce hydrogen by methanol reforming
JP3663422B2 (ja) * 2003-03-14 2005-06-22 独立行政法人科学技術振興機構 メタノールを原料とする水素製造方法及びこの方法を用いた水素製造装置
DE10318061A1 (de) * 2003-04-17 2004-10-28 Behr Gmbh & Co. Kg Mischvorrichtung
US8318368B2 (en) * 2003-06-27 2012-11-27 UltraCell, L.L.C. Portable systems for engine block
US20060127711A1 (en) * 2004-06-25 2006-06-15 Ultracell Corporation, A California Corporation Systems and methods for fuel cartridge distribution
US20050014059A1 (en) 2003-06-27 2005-01-20 Ultracell Corporation Micro fuel cell architecture
US20050186455A1 (en) * 2003-06-27 2005-08-25 Ultracell Corporation, A California Corporation Micro fuel cell system start up and shut down systems and methods
US8821832B2 (en) 2003-06-27 2014-09-02 UltraCell, L.L.C. Fuel processor for use with portable fuel cells
US7666539B2 (en) 2003-06-27 2010-02-23 Ultracell Corporation Heat efficient portable fuel cell systems
US7276096B2 (en) * 2003-06-27 2007-10-02 Ultracell Corporation Fuel processor dewar and methods
WO2005004258A2 (en) * 2003-06-27 2005-01-13 Ultracell Corporation Portable fuel cartridge for fuel cells
US7731906B2 (en) 2003-07-31 2010-06-08 Handylab, Inc. Processing particle-containing samples
JP4661597B2 (ja) * 2004-01-28 2011-03-30 宇部興産株式会社 マイクロリアクターを用いてアルデヒド化合物又はケトン化合物を製造する方法
US8062623B2 (en) 2004-10-15 2011-11-22 Velocys Stable, catalyzed, high temperature combustion in microchannel, integrated combustion reactors
US7063910B2 (en) * 2004-04-06 2006-06-20 Angstrom Power Compact chemical reactor with reactor frame
US8715882B2 (en) * 2004-04-29 2014-05-06 Lawrene Livermore National Security, LLC. High power density fuel cell comprising an array of microchannels
AU2005241080B2 (en) 2004-05-03 2011-08-11 Handylab, Inc. Processing polynucleotide-containing samples
US8852862B2 (en) 2004-05-03 2014-10-07 Handylab, Inc. Method for processing polynucleotide-containing samples
US20050255368A1 (en) * 2004-05-12 2005-11-17 Ultracell Corporation, A California Corporation High surface area micro fuel cell architecture
US7968250B2 (en) * 2004-06-25 2011-06-28 Ultracell Corporation Fuel cartridge connectivity
US7648792B2 (en) 2004-06-25 2010-01-19 Ultracell Corporation Disposable component on a fuel cartridge and for use with a portable fuel cell system
US20060029857A1 (en) * 2004-08-05 2006-02-09 The Regents Of The University Of California Carbon aerogel and xerogel fuels for fuel cells and batteries
US7205060B2 (en) 2004-08-06 2007-04-17 Ultracell Corporation Method and system for controlling fluid delivery in a fuel cell
US7566441B2 (en) 2004-10-15 2009-07-28 Velocys Methods of conducting catalytic combustion in a multizone reactor, and a method of making a thermally stable catalyst support
WO2006044819A2 (en) * 2004-10-15 2006-04-27 Velocys, Inc. Stable, catalyzed, high temperature combustion in microchannel, integrated combustion reactors, methods of conducting catalytic combustion in a multizone reactor, and method of making a thermally stable catalyst support
KR100612912B1 (ko) * 2004-12-15 2006-08-14 삼성에스디아이 주식회사 직접액체연료전지용 연료공급장치
US7807313B2 (en) * 2004-12-21 2010-10-05 Ultracell Corporation Compact fuel cell package
US20060194082A1 (en) * 2005-02-02 2006-08-31 Ultracell Corporation Systems and methods for protecting a fuel cell
JP4863632B2 (ja) * 2005-03-22 2012-01-25 京セラ株式会社 燃料改質器および燃料改質装置
JP4814541B2 (ja) * 2005-03-30 2011-11-16 国立大学法人東北大学 ミクロ空洞共振を利用した水蒸気改質反応方法及びそのための水蒸気改質反応装置
CA2608400C (en) 2005-05-25 2014-08-19 Velocys Inc. Support for use in microchannel processing
JP4380610B2 (ja) * 2005-09-08 2009-12-09 カシオ計算機株式会社 反応装置
KR100691438B1 (ko) 2005-11-08 2007-03-09 삼성전기주식회사 박막형 개질 기의 촉매 형성방법
US7998708B2 (en) 2006-03-24 2011-08-16 Handylab, Inc. Microfluidic system for amplifying and detecting polynucleotides in parallel
US8088616B2 (en) * 2006-03-24 2012-01-03 Handylab, Inc. Heater unit for microfluidic diagnostic system
US11806718B2 (en) 2006-03-24 2023-11-07 Handylab, Inc. Fluorescence detector for microfluidic diagnostic system
US8883490B2 (en) 2006-03-24 2014-11-11 Handylab, Inc. Fluorescence detector for microfluidic diagnostic system
US10900066B2 (en) 2006-03-24 2021-01-26 Handylab, Inc. Microfluidic system for amplifying and detecting polynucleotides in parallel
JP5415253B2 (ja) 2006-03-24 2014-02-12 ハンディラブ・インコーポレーテッド 微小流体サンプルを処理するための一体化システム及びその使用方法
KR100755608B1 (ko) 2006-04-19 2007-09-06 삼성전기주식회사 마이크로 유로 내의 촉매 충전방법
KR100832040B1 (ko) 2006-09-20 2008-05-27 재단법인서울대학교산학협력재단 마이크로 반응기의 제조방법
KR100764936B1 (ko) * 2006-09-29 2007-10-09 한국과학기술원 다공질 실리콘 지지체를 적용한 마이크로 촉매 연소기 및그 제조 방법
EP1908728A1 (en) * 2006-10-06 2008-04-09 STMicroelectronics S.r.l. Process and corresponding apparatus for continuously producing gaseous hydrogen to be supplied to micro fuel cells
EP1909350B1 (en) 2006-10-06 2010-12-08 STMicroelectronics Srl Micro fuel cell system fed with hydrogen produced by decomposition of sodium borohydride in a microreactor
US8232010B2 (en) * 2006-10-06 2012-07-31 Stmicroelectronics S.R.L. Process and corresponding apparatus for continuously producing gaseous hydrogen to be supplied to micro fuel cells and integrated system for producing electric energy
TW200819387A (en) * 2006-10-19 2008-05-01 Univ Yuan Ze Micro-reacting device having a micro-channel flow-guiding block
WO2008061165A2 (en) 2006-11-14 2008-05-22 Handylab, Inc. Microfluidic cartridge and method of making same
US20100180961A1 (en) * 2006-12-29 2010-07-22 Olivier Lobet Microfluidic structures with integrated devices
BRPI0813764A2 (pt) * 2007-06-28 2014-12-30 3M Innovative Properties Co Processo para formação de haletos de carbonila alfa, beta-insaturados
US8133671B2 (en) 2007-07-13 2012-03-13 Handylab, Inc. Integrated apparatus for performing nucleic acid extraction and diagnostic testing on multiple biological samples
US20090136385A1 (en) 2007-07-13 2009-05-28 Handylab, Inc. Reagent Tube
USD621060S1 (en) 2008-07-14 2010-08-03 Handylab, Inc. Microfluidic cartridge
WO2009012185A1 (en) 2007-07-13 2009-01-22 Handylab, Inc. Polynucleotide capture materials, and methods of using same
US9618139B2 (en) * 2007-07-13 2017-04-11 Handylab, Inc. Integrated heater and magnetic separator
US8105783B2 (en) 2007-07-13 2012-01-31 Handylab, Inc. Microfluidic cartridge
AU2013205253B8 (en) * 2007-07-13 2015-10-22 Handylab, Inc. Integrated apparatus for performing nucleic acid extraction and diagnostic testing on multiple biological samples
US8287820B2 (en) 2007-07-13 2012-10-16 Handylab, Inc. Automated pipetting apparatus having a combined liquid pump and pipette head system
US9186677B2 (en) 2007-07-13 2015-11-17 Handylab, Inc. Integrated apparatus for performing nucleic acid extraction and diagnostic testing on multiple biological samples
US8182763B2 (en) 2007-07-13 2012-05-22 Handylab, Inc. Rack for sample tubes and reagent holders
US8206025B2 (en) 2007-08-07 2012-06-26 International Business Machines Corporation Microfluid mixer, methods of use and methods of manufacture thereof
DE102007053487A1 (de) * 2007-11-09 2009-05-14 J. Eberspächer GmbH & Co. KG Brennstoffbetriebene Heizeinrichtung, insbesondere für Campingfahrzeuge
CN101462694B (zh) * 2007-12-19 2011-04-20 中国科学院大连化学物理研究所 一种微型化的甲醇自热重整制氢集成装置和制氢方法
US8071836B2 (en) * 2008-03-13 2011-12-06 Fina Technology, Inc. Process for toluene and methane coupling in a microreactor
NL2002365C2 (en) * 2008-05-26 2011-04-05 Avantium Holding B V Flow splitter and reaction assembly.
USD618820S1 (en) 2008-07-11 2010-06-29 Handylab, Inc. Reagent holder
USD787087S1 (en) 2008-07-14 2017-05-16 Handylab, Inc. Housing
WO2010012281A1 (en) * 2008-07-29 2010-02-04 Jacques Jonsmann A microfluidic device
CN101648085B (zh) * 2008-08-14 2012-03-21 浙江工业大学 毛细管反应器的制作设备及制作方法
KR101095315B1 (ko) * 2008-12-29 2011-12-16 주식회사 디지탈바이오테크놀러지 마이크로 채널
US9599407B2 (en) * 2009-07-29 2017-03-21 Tokitae Llc System and structure for heating or sterilizing a liquid stream
US8557480B2 (en) 2009-08-26 2013-10-15 Lawrence Livermore National Security, Llc High power density fuel cell comprising an array of microchannels
CN101774537B (zh) * 2009-10-23 2013-04-03 东华大学 一种微通道垂直生长TiO2包覆ZnO纳米棒阵列的制备方法
US9146377B2 (en) * 2010-01-13 2015-09-29 The Aerospace Corporation Photostructured optical devices and methods for making same
US8410660B2 (en) 2010-01-13 2013-04-02 The Aerospace Corporation Acoustic devices embedded in photostructurable ceramics
US8479375B2 (en) 2010-01-13 2013-07-09 The Aerospace Corporation Method of making an embedded electromagnetic device
US8369070B2 (en) * 2010-01-13 2013-02-05 The Aerospace Corporation Photostructured electronic devices and methods for making same
US8940241B2 (en) 2010-01-13 2015-01-27 The Aerospace Corporation Photostructured chemical devices and methods for making same
US20110268651A1 (en) * 2010-05-03 2011-11-03 Air Products And Chemicals, Inc. Method and apparatus for storing and delivering hydrogen
CN101931080B (zh) * 2010-08-05 2013-01-30 清华大学 基于mems的直接甲醇燃料电池被动式阳极及制作方法
CN102553505B (zh) * 2010-12-08 2014-12-10 国家纳米科学中心 基于纳米孔阵列的纳通道式催化纳反应器及其制备方法和应用
US20120202702A1 (en) * 2011-02-07 2012-08-09 The Regents Of The University Of California Detection of low concentration biological agents
US8683847B2 (en) * 2011-02-09 2014-04-01 Electronics And Telecommunications Research Institute Microelectromechanical systems type semiconductor gas sensor using microheater having many holes and method for manufacturing the same
CN106190806B (zh) 2011-04-15 2018-11-06 贝克顿·迪金森公司 扫描实时微流体热循环仪和用于同步的热循环和扫描光学检测的方法
US8875981B2 (en) 2011-06-08 2014-11-04 Navolta Llc System and method for a microreactor
CN102247787A (zh) * 2011-08-01 2011-11-23 利穗科技(苏州)有限公司 一种混沌型微反应器
CN102350286B (zh) * 2011-08-01 2013-11-27 利穗科技(苏州)有限公司 一种撞击型微反应器
KR102121853B1 (ko) 2011-09-30 2020-06-12 벡톤 디킨슨 앤드 컴퍼니 일체화된 시약 스트립
USD692162S1 (en) 2011-09-30 2013-10-22 Becton, Dickinson And Company Single piece reagent holder
CN104040238B (zh) 2011-11-04 2017-06-27 汉迪拉布公司 多核苷酸样品制备装置
CN107881219B (zh) 2012-02-03 2021-09-10 贝克顿·迪金森公司 用于分子诊断测试分配和测试之间兼容性确定的外部文件
CN102861545B (zh) * 2012-09-13 2015-02-04 中国科学院大连化学物理研究所 一种基于二氧化钛纳米纤维的紫外光催化微反应芯片系统
USD758372S1 (en) * 2013-03-13 2016-06-07 Nagrastar Llc Smart card interface
US9888283B2 (en) 2013-03-13 2018-02-06 Nagrastar Llc Systems and methods for performing transport I/O
US9845252B2 (en) 2013-06-19 2017-12-19 Massachusetts Institute Of Technology Water desalination/purification and bio-agent preconcentration by ion concentration polarization
USD864968S1 (en) 2015-04-30 2019-10-29 Echostar Technologies L.L.C. Smart card interface
CN106040123B (zh) * 2016-07-12 2018-01-02 太原理工大学 应用于乙醇水蒸气重整反应的微型反应器及其制备方法
EP3727672B1 (de) * 2017-12-21 2023-05-17 HTE GmbH The High Throughput Experimentation Company Reaktorsystem und verfahren für durchflussreaktionen
CN109289948B (zh) * 2018-10-08 2020-02-18 重庆大学 一种光热定向操控液滴迁移聚合装置及其使用方法
CN109650334A (zh) * 2019-01-24 2019-04-19 南京航空航天大学 一种直接光热转换甲醇制氢的方法
CN109775662B (zh) * 2019-03-12 2021-05-04 浦江思欣通科技有限公司 一种重整制氢方法
CN110013839A (zh) * 2019-05-08 2019-07-16 厦门大学 一种在微通道反应器内进行催化剂集成的方法及其应用
CN111298737B (zh) * 2020-03-12 2021-08-17 大连理工大学 一种多功能连续流动合成装置
US11492255B2 (en) 2020-04-03 2022-11-08 Saudi Arabian Oil Company Steam methane reforming with steam regeneration
US11322766B2 (en) 2020-05-28 2022-05-03 Saudi Arabian Oil Company Direct hydrocarbon metal supported solid oxide fuel cell
US11639290B2 (en) 2020-06-04 2023-05-02 Saudi Arabian Oil Company Dry reforming of methane with carbon dioxide at elevated pressure
US11492254B2 (en) 2020-06-18 2022-11-08 Saudi Arabian Oil Company Hydrogen production with membrane reformer
US11583824B2 (en) 2020-06-18 2023-02-21 Saudi Arabian Oil Company Hydrogen production with membrane reformer
US11718575B2 (en) 2021-08-12 2023-08-08 Saudi Arabian Oil Company Methanol production via dry reforming and methanol synthesis in a vessel
US11787759B2 (en) 2021-08-12 2023-10-17 Saudi Arabian Oil Company Dimethyl ether production via dry reforming and dimethyl ether synthesis in a vessel
US11578016B1 (en) 2021-08-12 2023-02-14 Saudi Arabian Oil Company Olefin production via dry reforming and olefin synthesis in a vessel
US11617981B1 (en) 2022-01-03 2023-04-04 Saudi Arabian Oil Company Method for capturing CO2 with assisted vapor compression

Family Cites Families (21)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
US5534328A (en) * 1993-12-02 1996-07-09 E. I. Du Pont De Nemours And Company Integrated chemical processing apparatus and processes for the preparation thereof
US5563212A (en) * 1994-05-24 1996-10-08 Exxon Research And Engineering Company Synthesis of microporous ceramics
US5811062A (en) * 1994-07-29 1998-09-22 Battelle Memorial Institute Microcomponent chemical process sheet architecture
US5961932A (en) * 1997-06-20 1999-10-05 Eastman Kodak Company Reaction chamber for an integrated micro-ceramic chemical plant
US6200536B1 (en) * 1997-06-26 2001-03-13 Battelle Memorial Institute Active microchannel heat exchanger
US5961930A (en) * 1997-10-15 1999-10-05 Eastman Kodak Company Integrated micro-ceramic chemical plant with insertable reaction chambers and micro-filters
DE19825102C2 (de) 1998-06-05 2001-09-27 Xcellsis Gmbh Verfahren zur Herstellung eines kompakten katalytischen Reaktors
DE19841993B4 (de) 1998-09-04 2005-02-17 P21 - Power For The 21St Century Gmbh Mikrostruktur-Reaktor
WO2000032512A1 (en) 1998-12-02 2000-06-08 Massachusetts Institute Of Technology Integrated palladium-based micromembranes for hydrogen separation and hydrogenation/dehydrogenation reactions
US6638654B2 (en) * 1999-02-01 2003-10-28 The Regents Of The University Of California MEMS-based thin-film fuel cells
US6537506B1 (en) * 2000-02-03 2003-03-25 Cellular Process Chemistry, Inc. Miniaturized reaction apparatus
US6569553B1 (en) * 2000-08-28 2003-05-27 Motorola, Inc. Fuel processor with integrated fuel cell utilizing ceramic technology
US6916565B2 (en) 2000-12-21 2005-07-12 Casio Computer Co., Ltd. Power supply system, fuel pack constituting the system, and device driven by power generator and power supply system
US6824905B2 (en) 2001-01-15 2004-11-30 Casio Computer Co., Ltd. Power supply system and device driven by power supply system
DE10102726A1 (de) 2001-01-22 2002-08-22 Vodafone Pilotentwicklung Gmbh Reaktor
CA2403244C (en) 2001-01-24 2009-08-04 Casio Computer Co., Ltd. Power supply system, fuel pack constituting the system, and device driven by power generator and power supply system
US6696195B2 (en) * 2001-08-09 2004-02-24 Motorola, Inc. Direct methanol fuel cell including a water recovery and recirculation system and method of fabrication
US6821666B2 (en) 2001-09-28 2004-11-23 The Regents Of The Univerosity Of California Method of forming a package for mems-based fuel cell
US7077643B2 (en) * 2001-11-07 2006-07-18 Battelle Memorial Institute Microcombustors, microreformers, and methods for combusting and for reforming fluids
US6960235B2 (en) * 2001-12-05 2005-11-01 The Regents Of The University Of California Chemical microreactor and method thereof
US7169367B2 (en) 2002-04-05 2007-01-30 Casio Computer Co., Ltd. Chemical reaction apparatus and power supply system

Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
TWI381882B (zh) * 2008-02-29 2013-01-11 Corning Inc 利用整體熱交換下降薄膜反應器之方法及裝置
CN113727777A (zh) * 2019-03-20 2021-11-30 巴泰勒纪念研究所 反应器组件和执行反应的方法
CN116119741A (zh) * 2023-02-16 2023-05-16 四川大学 一种镍钴锰三元正极材料前驱体的制备方法
CN116119741B (zh) * 2023-02-16 2023-11-21 四川大学 一种镍钴锰三元正极材料前驱体的制备方法

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