DE1694273B2 - Verbessern der lichtdurchlaessigkeit von polycarbonat-formkoerpern - Google Patents

Verbessern der lichtdurchlaessigkeit von polycarbonat-formkoerpern

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Description

20
Die.vorhegende Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verbesserung der Lichtdurchlassigkeit von Poiycarbonat-Formkorpern, das dadurch gekennzeichnet ist, daß man die Oberflache dieser Formkörper mit einer 0,5- bis 20gewichtsprozentigen Losung eines Polymethylmethacrylats in einem inerten fluchtigen Losungsmittel überzieht und sodann das Losungsmittel auf an sich bekannte Weise entfernt
Nach einer bevorzugten Ausfuhrungsform vorhegender Erfindung wird dabei derart vorgegangen, daß man eine solche Losung zum Überziehen der Oberflache der Polycarbonat-Formkorper verwendet, die zusatzlich einen an sich bekannten Ultraviolettlicht-Absorber enthalt
Polycarbonate sind gute bekannte handelsübliche Materialien, deren Fähigkeit es ist, chemischem Angriff und mechanischer Zerstörung zu widerstehen und über lange Zeiträume hinweg ohne Beschädigung der Atmosphäre ausgesetzt werden zu können, sie sind daher fur eine Vielzahl von Anwendungsweisen in der Kunststoffindustne besonders geeignet Solche Polymere sind insbesondere brauchbar als Ersatzstoffe fur Glas, das heißt bei Anwendungsweisen, bei denen ein hoher Grad an Durchsichtigkeit erforderlich ist, beispielsweise bei der Herstellung von Hecklichtern, Bremslichterhnsen, von Schutzwanden von fluoreszierenden Straßenbeleuchtungen, Sicherheitswanden bei Besichtigungsfenstern und Windschutzscheiben von Booten Ferner sind solche Polymeren sehr brauchbar in der Verpakkungsmdustrie, wenn klare und durchsichtige Materialien gewünscht sind
Wenngleich die optischen Eigenschaften von Polycarbonaten besser sind als diejenigen anderer durchsichtiger thermoplastischer Materialien, so besitzen die ersteren dennoch nicht in jedem Fall die gunstigen zahlreichen optischen Eigenschaften des Glases Es hat daher nicht an Versuchen gefehlt, die Durchsichtigkeit, d h die Reduzierung der Lichtabsorption an Polycarbonat-Teilen bzw -Formkorpern zu verbessern Bis jetzt beschrankten sich jedoch die Verfahren zur Verbesserung der Durchsichtigkeit solcher polymerer Korper auf (1) die Reinigung der bei ihrer Herstellung verwendeten Materialien, und (2) eine sorgfaltige Kontrolle der Verfahrensbedingungen unter denen diese Polymeren hergestellt werden Eine weitere augenscheinliche Verbesserung der Durchsichtigkeit von Polycarbonaten kann ferner dadurch bewirkt werden, daß man dem Polycarbonat vor der Herstellung Additive zusetzt, welche die Eigenschaften besitzen, bis zu einem gewissen Grad die verbleibende Färbung, die fur Polycarbonate charakteristisch ist, zu kompensieren Durch solche Additive wird jedoch die Lichtdurchlassigkeit in geringem Maß reduziert Durch die augenscheinliche Verbesserung ergibt sich ein Vergleich des visuellen Eindrucks der Durchsichtigkeit eines gelben Probestucks mit einem farblosen Probestuck
Bis jetzt kennt man jedoch noch kein einfaches Verfahren zur Verbesserung der optischen Eigenschaften von Teilen bzw Formkorpern, die aus Polycarbonat hergestellt wurden, bei dem die Durchsichtigkeit der Polymeren verbessert wird, nachdem diese zu Teilen bzw Formkorpern verarbeitet wurden Ferner sind die bisherigen Verfahren bzw Versuche die optischen Eigenschaften von Polycarbonat-Materialien dadurch zu verbessern, daß man die Bedingungen vor der Herstellung dieser Teile kontrolliert, kostspielig, sie haben überdies zu keinem großen Erfolg gefuhrt
Kurz gesagt besteht daher ein ausgesprochenes Bedürfnis in der Technik, die Lichtdurchlassigkeit von Poiycarbonat-Formkorpern zu verbessern
Es handelt sich hier um eine technische Problemstellung, die bis jetzt weder gestellt noch gelost wurde Die erfindungsgemaß aufgezeigten Losungswege stehen im engsten technologischen Zusammenhang, da erstens die Problemstellung an sich neu ist und em einziges gemeinsames Problem gelost wird
Bekanntlich wird die Lichtdurchlassigkeit eines an sich mehr oder weniger lichtdurchlässigen Formkorpers mit Erhöhung seiner Dicke verringert Weiter wird an Hand einer Tabelle gezeigt, daß ein Polystyrol-Formkorper, der mit Polystyrol überzogen ist und daß ein Celluloseacetatbutyrat-Formkorper, der mit Celluloseacetatbutyrat überzogen ist, jeweils eine geringere Lichtdurchlassigkeit besitzt, als die entsprechenden nicht überzogenen Formkörper Es ist weiter unten ferner an Hand der erwähnten Tabelle dargelegt, daß andere Überzüge auf diesen Formkorpern ebenfalls die Lichtdurchlassigkeit reduzieren Es bestand also ein Vorurteil der Fachwelt in der Weise, daß bisher angenommen wurde, daß es unmöglich sei, die Lichtdurchlassigkeit von Formkorpern dadurch zu erhohen, daß man sie mit einem Überzug, der aus der Losung des gleichen Materials oder eines anderen Kunststoffmaterials besteht, versieht
Um so überraschender ist es fur den Fachmann, daß man erfindungsgemaß gefunden hat, daß dadurch, daß Polycarbonat-Formkorper nach der erfindungsgemaßen Lehre behandelt werden, also mit Polymethylmethacrylat überzogen werden, nicht etwa eine verringerte Lichtdurchlassigkeit, sondern unter Losung des oben aufgezeigten Problems eine erhöhte Lichtdurchlassigkeit erhalten wird
Zum Stand der Technik ist im einzelnen noch folgendes auszufuhren
Als nachstkommender Stand der Technik kann die österreichische Patentschrift 2 23 380 angesehen werden, die ein Verfahren zum Beschichten von Folien aus hochmolekularen linearen Polycarbonaten mit anorganischen oder organischen Celluloseestern beschreibt, das dadurch gekennzcchnet ist, daß man die Beschichtung in Gegenwart von hochmolekularen, lsocyanatmodifizierten, linearen oder verzweigten, in organischen
Losungsmitteln löslichen Polyoxyverbindungen als Verankerungsmittel vornimmt
x Dieser österreichischen Patentschrift 2 23 380 lag also das Problem zugrunde, ein solches Verankerungsmittel zu finden
Mit dem vorhegender Erfindung zugrunde liegenden Problem, die Lichtdurchlassigkeit von Polycarbonat-Formkoipern zu verbessern, hat diese österreichische Patentschrift 2 23 380 nichts zu tun
Im allgemeinen kann jedes fluchtige Losungsmittel, gleich ob es organischer oder anorganischer Natur ist, eingesetzt werden, wenn es inert ist, d h wenn es nicht mit dem zu behandelnden Polycarbonatteil bzw dem zu losenden Polymethylmethacrylat reagiert, jedoch fähig ist, die vorgenannten thermoplastischen Polymeren aufzulösen Beispiele von geeigneten Losungsmitteln sind Methylendichlond, 1,2-Dichlorethylen, Chloroform, Benzol und Toluol
Die beim erfmdungsgemaßen Verfahren einzusetzenden Uberzugslosungen können dadurch hergestellt werden, daß man eine kleinere Menge, d h 0,5 bis 20 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht an Losungsmitteln, an Polymethylmethacrylat auflost In dieser Beziehung wurde gefunden, daß die Konzentration der Uberzugslosung von kritischer Bedeutung ist hinsichtlich der erfolgreichen Durchfuhrung der Erfindung, und daß Losungen, die eine Konzentration von mehr als 20 Prozent aufweisen, die gewünschte Verbesserung der optischen Eigenschaften nicht bewirken
Es wurde ferner gefunden, daß dann, wenn die Konzentration der thermoplastischen Verbindungen »n der Uberzugslosung geringer ist als 0,5 Gewichtsprozent, bezogen auf das Gesamtgewicht an Losungsmittel, nur schwache bzw schlechte Resultate erhalten werden, da nunmehr der auf dem thermoplastischen Teil abgelagerte Überzug zu dünn ist
Demgemäß soll die Konzentration des thermoplastischen Materials im Losungsmittel innerhalb des Bereichs von 5 bis 10 Gewichtsprozent liegen, da bei Einhaltung dieses Bereichs die größte Verbesserung der optischen Eigenschaften erreicht wird
Nach einer bevorzugten Ausfuhrungsform vorliegender Erfindung kann, wie gefunden wurde, die Uberzugslosung ferner eine geringe Menge an Ultraviolett-Licht absorbierender Verbindung oder einen Stabihsatoi enthalten, so daß der behandelte Polycarbonat-Teil bzw Formkörper ferner auch, neben der Verbesserung der optischen Eigenschaften, eine verbesserte Resistenz gegenüber den Wirkungen von Ultraviolett-Licht aufweist Die bevorzugten Ultraviolett-Licht-Absorber sind solche aus der 2-Hydroxybenzophenon- oder Benzotnazol-Reihe Beispiele hierfür sind 2-Hydroxy-4-n-Octoxybenzophenon, substituiertes Hydroxyphenylbenztnazol, 2-(2'-Hydroxy-5'-MethyJpnenyl)-benztriazol und 2-H>droxy-4-Methoxybenzophenon
Weitere Beispiele von Ultraviolett-Licht-Absorbern, welche bei der praktischen Durchfuhrung vorhegender Erfindung eingesetzt werden können, sind in der USA -Patentschrift 30 43 709 beschrieben
Es wurde gefunden, daß der Anteil an Ultraviolett-Licht-Absorber bei etwa 0,01 bis etwa 20 Prozent, bezogen auf das Gesamtgewicht der Uberzugslosung, variieren kann, Anteile von 0,5 bis 10% sind im allgemeinen zu bevorzugen
Das Überziehen der Polycarbonat-Teile bzw -Formkörper mit der Losung des Polymethylmethacrylats gegebenenfalls zusammen mit einem Ultraviolett-Licht-Absorber in einem inerten fluchtigen Losungsmittel, kann auf an sich bekannte und beliebige Weise bewirkt werden, beispielsweise durch Eintauchen, Sprühen oder Gießen Im allgemeinen ist es zu bevorzugen, die Polycarbonatteile in ein Bad der Uberzugslosung einzutauchen Es wurden dann besonders gute Ergebnisse erhalten, wenn die Zeit der Behandlung mit der Uberzugslosung etwa 2 bis 20 Sekunden betragt Jedoch ist dieser Wert selbstverständlich abhangig von der
ίο Konzentration der eingesetzten Losung und der jeweiligen Eigenart der in ihr gelosten thermoplastischen Verbindung Bei Anwendung dieser Verfahrensweise kann man Überzüge erhalten, deren Dicke bis zu etwa 0,5 mm betragt
Wie vom Durchschnittsfachmann ohne weiteres eingesehen wird, können auch andere Uberzugsverfahren zur Anwendung gelangen Beispielsweise kann man Überzüge unter Verwendung der Messer- oder Walzen-Uberziehtechnik schaffen
Nachdem das Polycarbonat-Teil mit der thermoplastischen Losung überzogen ist, kann das inerte fluchtige Losungsmittel dadurch entfernt werden, daß man das überzogene Teil so lange trocknet, bis das fluchtige Losungsmittel verdampft unter Zurucklassung des Überzugs auf der Oberflache bzw den Oberflachen des thermoplastischen Korpers, auf welchen man die Losung einwirken ließ Das Trocknen kann durch Verwendung von Trockenvorrichtungen, beispielsweise eines Trockenofens, beschleunigt werden Es wurde als besonders gunstig gefunden, das überzogene Teil im Anschluß an die Entfernung des fluchtigen Losungsmittels im Ofen etwa eine bis 5 Stunden bei Temperaturen von etwa 50 bis 100° C zu altern
Daß die Durchsichtigkeit von aus Polycarbonaten hergestellten Teilen bzw Formkorpern dadurch verbessert werden kann, daß man sie nach dem Verfahren vorliegender Erfindung behandelt, ist vollständig unerwartet und kann noch nicht vollständig erklart werden Wie oben bereits ausgeführt wurde, sind Polycarbonate insofern in einer einzigartigen Sonderstellung, als Teile, die aus anderen thermoplastischen Materialien hergestellt wurden, beispielsweise aus Polystyrol oder Celluloseacetatbutyrat, keine Verbesserung ihrer Durchsichtigkeit zeigen, wenn sie nach den oben beschriebenen Verfahren behandelt werden
Die Polycarbonate, die bei der praktischen Durchfuhrung vorliegender Erfindung einsetzbar sind, können dadurch hergestellt wei den, daß man ein Dihydroxyphenol mit einer Carbonatvorstufe wie Phosgen, einem Halogenformiat oder einem Kohlensäureester umsetzt
Allgemein gesagt, können solche Carbonatpolymeren als Stoffe typifiziert werden, die sich wiederholende Struktureinheiten der Formel
I!
— O —A —O-C-
besitzen, in welcher A ein zweiwertiger aromatischer Rest des bei der Herstellungsreaktion des Polymers eingesetzten Dihydroxyphenols ist Vorzugsweise ist die Entfernung der zur Herstellung der Harzmischungen gemäß vorliegender Erfindung eingesetzten Carbonatpolymeren eine Grenzviskositat von etwa 0,35 bis etwa 0,75 (gemessen in p-Dioxan in dl pro Gramm bei 30° C)
Die Dihydroxyphenole die zur Herstellung solcher aromatischer Carbonatpolymerer verwendet werden,
smd einkernige oder mehrkernige aromatische Verbindungen, die als funktionell Gruppen zwei Hydroxylradikale aufweisen, welche beide direkt an ein Kohlenstoffatom eines aromatischen Kerns gebunden sind
Typische Dihydroxyphenole sind
2,2-bis-(4-HydroxyphenyI)-propan,
Hydrochinon, Resorcin,
2,2-bis-(4-Hydroxyphenyl)-Pentan,
2,4'-Dihydroxyphenyl-Methan,
bis-(2-Hydroxyphenyl)-Methan,
bis-(4-Hydroxyphenyl)-Methan,
bis-(4-Hydroxy-5-Nitrophenyl)-M ethan,
1,1 -bis-(4- Hydroxyphenyl)-Athan,
3,3-bis-(4-Hydroxyphenyl)-Pentan,
2,2'-Dihydroxydiphenyl,
2,6-Dihydroxynaphthalin,
bis-(4-Hydroxyphenyl)-Sulfon,
2,4'-Dihydroxydiphenylsulfon,
bis-(4-Hydroxydiphenyl)-Disulfon,
4,4'-Dihydroxydiphenylather und
4,4'-Dihydroxy-2,5-Diathoxydiphenylather
Eine Anzahl weiterer Dihydroxyphenole, die zur Herstellung der Polycarbonate verwendet werden können, sind in der USA-Patentschrift 39 99 835 beschrieben
Es ist natürlich möglich, zwei oder mehr verschiedene Dihydroxyphenole oder ein Dihydroxyphenol in Kombination mit einem Glycol, einem Polyester mit endstandiger Hydroxyl- oder endstandiger Sauregruppierung oder einer zweibasischen Saure einzusetzen, wenn man an Stelle eines Homopolymers ein Carbonatcopolymer wünscht, das erfindungsgemaß weiterbehandelt werden soll
Ausführlichere Anleitungen zur Herstellung von Polycarbonat-Harzen sowie von anderen Ausgangsmatenalien und daraus hergestellten Polymeren finden sich im kanadischen Patent 6 61 282 sowie im USA -Patent 30 30 331
Zur weiteren Erläuterung des Erfindungsgegenstandes dienen die folgenden Beispiele Alle Prozentangaben beziehen sich auf das Gewicht
Beispiel 1
Dieses Beispiel beschreibt ein Verfahren des Uberziehens von Polycarbonaten mit Erreichung der verbesserten optischen Eigenschaften Probestucke aus Polycarbonaten, die aus 2,2-bis-(4-Hydroxyphenyl)-propan hergestellt wurden und eine Intnnsicviskositat von 0,54 dl/g gemessen in p-Dioxan bei 30°C besitzen, wurden zu Scheiben verformt, die einen Durchmesser
ίο von 5 cm und eine Dicke von 0,3 cm besitzen
Sodann wurden Polymethylmethacrylat-Uberzugslosungen hergestellt, indem man das thermoplastische Harz in der gewünschten Konzentration in gepulverter Form im gewünschten Losungsmittel aufloste Die
•5 Probestucke wurden dadurch überzogen, daß man die Scheiben vertikal in 100 ml Uberzugslosung eintauchte Die Eintauchzeiten betrugen 0,5 bis 5 Sekunden Nachdem die Scheiben aus dem Uberzugsbad herausgenommen worden waren, ließ man die überschüssige Losung so rasch als möglich abfließen und trocknete sodann die Scheiben zumindest 24 Stunden an der Luft Anschließend wurden die überzogenen Scheiben 3 Stunden bei einer Temperatur von 15O0C im Ofen gehartet
Die optischen Charakteristika der solchermaßen überzogenen Scheiben sowie diejenigen der nicht überzogenen Kontrollstucke wurden unter Benutzung eines Drei-Stimulus-Kolonmeters bestimmt Die Eigenschaft, die den Wechsel, der gemäß vorliegender Erfindung erreichbar ist, am deutlichsten anzeigt, ist die Lichtdurchlassigkeit Diese Lichtdurchlassigkeit ist definiert als das Verhältnis (ausgedruckt in Prozent) des Lichtstroms, der durch das Probestuck hindurchgeht, dividiert durch den Lichtstrom, der auf das Probestuck auftnfft Das hierbei verwendete Meßgerat ist ein sogenanntes D-COLOR-EYE-Modell, hergestellt von der Instrument Development Laboratories, Ine, Attleboro, Massachusetts (USA) Dieses Instrument ist derartig konstruiert und kalibriert, daß die Lichtdurchlassigkeit (Υαε) direkt abgelesen werden kann
Die Resultate, die durch den oben beschriebenen Test erhalten wurden, das Losungsmittel fur das Uberzugsmatenal und die Konzentration des Uberzugsmatenals im Losungsmittel sind aus der folgenden Tabelle I zu entnehmen
Tabelle I
Optische Eigenschaften von Polycarbonaten und Polyacrylaten mit thermoplastischen Überzügen
Zu überziehendes
Material
Uberzugsmatenal
Konzentration
an Uberzugsmatenal im
Losungsmittel
Losungsmittel
fur Uberzugsmaterial
Lichtdurchlassigkeit
vor dem
Überziehen
Lichtdurchlassigkeit
nach dem
Überziehen
Relative
Veränderung
der Lichtdurchlassigkeit in
Polycarbonat
Polycarbonat
Polymethylmethacrylat
Polymethylmethacrylat
5,0
0,5
1,2-Dichlorathan
1,2-Dichlorathan
77,70
78,80
80,67
79,28
13,3
2,3
Aus den obigen Daten ist ersichtlich, daß die Lichtdurchlassigkeit infolge der gemäß vorliegender Erfindung angebrachten Überzuge verbessert wird In Wirklichkeit ist die Lichtdurchlassigkeit noch zu einem größeren Maß verbessert, als dies in der obigen Tabelle angegeben ist, da die Dicke der Uberzugskomposition bzw -schicht bei Bestimmung der Lichtdurchlassigkeit nicht in Betracht gezogen wurde In anderen Worten, die Lichtdurchlassigkeit, die nach Aufbringen der Überzüge bestimmt wird, bezieht sich auf ein dickeres Probestuck als das, welches vor dem Überziehen vermessen wurde
Beispiel 2
Bei diesem Beispiel wurden die Probestucke unter Verwendung der Verfahrenstechnik des Beispiels 1
überzogen Jedoch enthielt diesmal die Uberzugslosung einen Ultraviolett-Absorber In allen Fallen wurden 5 Gewichtsprozent an Polymethylmethacrylat und 3 Gewichtsprozent an Ultraviolettabsorber im Losungsmittel aufgelost Die einen Durchmesser von 5 cm aufweisenden Probescheibchen wurden kurz in die Losung eingetaucht und sodann die überschüssige Losung rasch abfließen gelassen Sodann wurden die Probestucke zumindest 24 Stunden lang bei gewöhnlicher Temperatur an der Luft getrocknet und hierauf eine zusätzliche Härtung durch eine 3stundige Hitzebehandlung im Ofen bei 80°C durchgeführt Die überzogenen Probestucke wurden unter 6 General-Electnc-RS-Sonnenlampen in einer Belichtungsvorrichtung auf einen Drehtisch gelegt Die Probestucke befanden sich dabei 16,9 cm unter der Lampe auf einem kreisförmigen Drehtisch, dessen Radius 25 cm betragt
Nach 168 Stunden wurden die Probestucke vom Drehtisch entfernt und unter Verwendung des obenerwähnten Tri-Stimulus-Kolonmeters und mittels konventioneller Kolorimetertechniken vermessen Der Vergleich der erhaltenen Werte nach der Belichtung mit denen vor der Belichtung ergab eine quantitative Maßzahl fur den stattgefundenen Farbwechsel Der aussagekraftigste Wert des Unterschieds bei Probestukken vor und nach der Belichtung ist die sogenannte Gesamtfarbungsdifferenz ΔΕ, die nach der Adams-Nikkenson-Gleichung errechnet wird Der Wert von Δ Eist derart definiert, daß em Wert von 1,0 oder weniger als praktisch unbedeutend bei den meisten handelsüblichen Anwendungsweisen angesehen wird Ein Wert von 1,5 gilt als leichte, der Wert von 2,5 als wahrnehmbare, der Wert von 3,5 als merkliche und der Wert von 7,0 als große Gesamtfarbungsdifferenz
Die Lichtdurchlassigkeitswerte gelten gleichfalls als ein Maß fur die Durchsichtigkeit gemäß den in Beispiel 1 dargestellten Techniken
Die Resultate, die man bei Verwendung eines Absorbers erhalten hat, sind in der folgenden Tabelle 11 zusammengefaßt
Tabelle Il
Uberzugsmateria! Ultraviolettlicht- Absorber Losungsmittel Lichtduich- Lichtdurch- Gesamt
lassigkeit lassigkeit farbungs
vor dem nach dem differenz
Überziehen Uberzienen Δ Ε
Polymethylmeth substituiertes Hydroxy- Methylendichlond 87,2 88,0 1,23
acrylat phenylbenzotnazol
Polymethylmeth substituiertes Hydroxy- 1,2-Dichlorathan 88,2 88,6 1,27
acrylat phenylbenzotnazol
Polymethylmeth ^-Hydroxy^-methoxy- Methylendichlond 88,2 88,7 0,99
acrylat benzophenon
Polymethylmeth 2-Hydroxy-4-methoxy- 1,2-Dichlorathan 87,6 88,0 1,06
acrylat benzophenon
Kontrollstuck 84,5 85,9 4,75
Aus den Angaben der obigen Tabelle ist zu entnehmen, daß dann, wenn ein Ultraviolettlicht-Absorber in dem Uberzugsmatenal enthalten ist, nur eine praktisch zu vernachlässigende Änderung der Farbe nach emei 168stundigen Belichtung auftritt Beim Vergleich mit den Kontrollmusterstucken ergibt sich, daß der relative Unterschied bezuglich des Dunklerwerdens groß ist Ferner sind die Werte fur die Lichtdurchlassigkeit der Probestucke starker angestiegen als zu erwarten war
Außer den Ultraviolettlicht-Stabihsatoren, die im Überzug vorhanden sein können, können ferner auch die verschiedensten Toner und Farbgeber zugegen sein
609519/384

Claims (2)

  1. Patentansprüche
    1 Verfahren zum Verbessern der Lichtdurchlassigkeit von Poiycarbonat-Formkorpern, dadurch gekennzeichnet, daß man die Oberflache dieser Formkörper mit einer 0,5- bis 20gewichtsprozentigen Losung eines Polymethylmethacrylats in einem inerten fluchtigen Losungsmittel überzieht und sodann das Losungsmittel auf an sich bekannte Weise entfernt
  2. 2 Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß man eine solche Losung zum Überziehen der Oberflache der Polycarbonat-Formkorper verwendet, die zusatzlich 0,01 bis 20 Prozent, bezogen auf das Gesamtgewicht der Uberzugslosung, einen an sich bekannten Ultraviolettlicht-Absorber enthalt
DE1694273A 1965-05-18 1966-05-13 Verbessern der Lichtdurchlässigkeit von Polycarbonat-Formkörpern Expired DE1694273C3 (de)

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