DE19728343C1 - Verfahren und Vorrichtung zur selektiven katalytischen NOx-Reduktion - Google Patents

Verfahren und Vorrichtung zur selektiven katalytischen NOx-Reduktion

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Description

Stand der Technik
Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur selektiven katalytischen NOx-Reduktion in sauerstoffhaltigen Abgasen unter Verwendung von Ammoniak und einem Reduktionskatalysator.
Ammoniak ist bekannt als selektives und effizientes Reduktionsmittel für die katalytische Reduktion (SCR) von Stickoxiden in sauerstoffhaltigen Abgasen von zum Beispiel Verbrennungsmotoren.
Insbesondere aus Gründen der Toxizität sowie der Sicherheitsprobleme, die durch die Lagerung gasförmigen Ammoniaks entstehen, wurden Verfahren entwickelt, wonach Ammoniak erst am Ort seiner Verwendung als Reduktionsmittel durch Hydrolyse von Harnstoff erzeugt wird.
Die EP-B1-0 487 886 beschreibt ein Verfahren zur quantitativen Hydrolyse von Harnstoff durch Versprühen einer wäßrigen Harnstofflösung auf einen Verdampfer und Weiterleitung über einen Hydrolysekatalysator, wobei die Oberflächen von Verdampfer und Hydrolysekatalysator mit Aktivkomponenten beschichtet sind, die die quantitative Hydrolyse von Harnstoff in Ammoniak und CO2 katalysieren und die Bildung fester Reaktionsprodukte des Harnstoffs inhibieren.
Das obengenannte Verfahren hat den Nachteil, daß eine Flüssigkeit zur Bereitstellung des Reduktionsmittels zudosiert werden muß, die weniger präzise dosiert werden kann als ein gasförmiges Medium. Daher enthält der Gasstrom, der den Reduktionskatalysator verläßt, in der Regel noch unverbrauchten Ammoniak, der nicht ohne weiteres in die Atmosphäre entlassen werden kann, sondern der an einem Oxidationskatalysator in nichttoxische Bestandteile zerlegt werden muß.
Das Verfahren ist mit hohem apparativen Aufwand verbunden, bedingt durch den Hydrolysekatalysator sowie das Mitführen und das über den Strömungsquerschnitt gleichmäßige Einbringen von Harnstofflösung.
Der Hydrolysekatalysator hat den weiteren Nachteil, daß er bei niedrigen Temperaturen Ammoniak einlagert. Erhöht sich die Abgastemperatur schnell, so wird ein Großteil des eingelagerten Ammoniaks desorbiert, ohne daß er als Reduktionsmittel für die selektive katalytische Reduktion genutzt werden kann.
Die Verwendung einer wäßrigen Harnstofflösung bringt weitere Probleme mit sich - im Winterbetrieb von Kraftfahrzeugen sowie auch durch die Absenkung der Abgastemperatur durch die Verdampfung von Wasser im Abgas: die nach dem Stand der Technik verwendete ca. 30 bis 35 %-ige wäßrige Harnstofflösung hat einen Gefrierpunkt von -11°C. Bei tieferen Temperaturen, beispielsweise bis zum Gefrierpunkt von Diesel-Kraftstoff, ist ein Betrieb des Kraftfahrzeuges nicht sichergestellt. Zwar ist eine Gefrierpunktserniedrigung durch Additive möglich, doch sind derartige Additive, beispielsweise Ammoniumformiat, in der Regel besonders korrosiv, so daß durch ihren Einsatz neue Probleme entstehen.
Durch die Notwendigkeit der Verdampfung von Wasser im Abgas wird letzteres um etwa 20 Grad Kelvin abgekühlt. Die unbefriedigende Tieftemperaturaktivität von SCR- Katalysatoren wirkt sich dadurch besonders stark aus.
Vorteile der Erfindung
Das erfindungsgemäße Verfahren mit den Merkmalen des Hauptanspruches hat demgegenüber den Vorteil, daß ein gasförmiges Reduktionsmittel zur Verfügung gestellt wird, das präzise dosierbar ist, keine Probleme im Winterbetrieb verursacht und somit keine zusätzlichen Gefrierschutzmaßnahmen erfordert und bei dessen Verwendung die Problematik der geringen Tieftemperaturaktivität von SCR-Katalysatoren etwas entschärft wird.
Zudem ist die Vorrichtung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens apparativ einfach, weil der Harnstoff-Hydrolyse-Katalysator entfällt und zusätzlich raumsparend durch die um etwa den Faktor 3 höhere Speicherdichte für Ammoniak der erfindungsgemäß eingesetzten festen Speichermedien gegenüber der Speicherdichte wäßriger Harnstofflösung. Der freiwerdende Bauraum kann gegebenenfalls für einen zusätzlichen SCR- Monolithen genutzt werden.
Die Anforderungen an das Dosiersystem sind geringer, da Verstopfungsprobleme bei den Dosierkomponenten, im Gegensatz zur Harnstoff-Wasser-Lösung, nicht auftreten können.
Die Notwendigkeit von Druckluftunterstützung für die Einbringung des Reduktionsmittels entfällt, da bei der Ammoniakfreisetzung immer ein ausreichendes Druckgefälle zum Abgassystem aufgebaut wird. Das System ist somit für Pkw- wie auch Nkw-Anwendung gleichermaßen geeignet.
Gegenüber Verfahren mit gasförmigem Ammoniak sind Sicherheitsprobleme entschärft, da der mitgeführte Ammoniak weitgehend an die Speichersubstanz gebunden, das heißt nicht frei verfügbar ist.
Besonders vorteilhaft ist weiterhin, daß die erfindungsgemäß eingesetzten festen Speichermedien regenerierbar sind, das heißt, daß der entleerte Speicher wieder mit Ammoniak befüllt werden kann. Die Zahl der Regenerierzyklen kann bis zu 1000 betragen.
Durch die in den Unteransprüchen angegebenen Maßnahmen sind vorteilhafte Weiterbildungen und Verbesserungen des im Hauptanspruch angegebenen Verfahrens möglich.
In vorteilhafter Weise kann als festes Speichermedium Strontiumchlorid, SrCl2, eingesetzt werden, das eine hohe Speicherdichte für Ammoniak besitzt, vergleichbar der Speicherdichte von festem Harnstoff. Strontiumchlorid kann ganz oder teilweise durch Calciumchlorid ersetzt werden, das vergleichbare Vorteile bietet.
Besonders vorteilhaft ist es weiterhin, zur Aufheizung des festen Speichermediums die Abwärme des Motorkühlmittels und/oder des Abgases zu verwenden.
Die Vorrichtung nach der Erfindung kann vorteilhaft mit einem Pufferbehälter für gasförmigen Ammoniak ausgestattet werden, um auch im instationären Motorbetrieb und/oder in Startphasen, wenn nicht genügend Energie für die Beheizung des Ammoniakspeichers zur Verfügung steht, gasförmigen Ammoniak vorrätig zu haben, unabhängig von der Aufheizphase des Behälters 1.
Zeichnung
Die Erfindung wird im folgenden anhand der Zeichnungen erläutert, die drei Ausführungsbeispiele für Vorrichtungen zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens an einem Kraftfahrzeug wiedergeben.
Es zeigen im einzelnen:
Fig. 1 eine schematische Darstellung einer erfindungsgemäßen Vorrichtung,
Fig. 2 eine besonders angepaßte Ausführungsform und
Fig. 3 eine weitere besonders angepaßte Ausführungsform einer erfindungsgemäßen Vorrichtung.
Beschreibung der Ausführungsbeispiele
Die Vorrichtung in Fig. 1 weist einen Behälter 1 auf, der mittels einer Heizvorrichtung 3 beheizbar ist und die Ammoniak - speichernde Substanz 2 beinhaltet.
Das Volumen des Behälters 1 ist so ausgelegt, daß ausreichend Ammoniak zur Verfügung steht, um die NOx- Entfernung aus dem Abgas eines Verbrennungsmotors mit Hilfe des Katalysatorsystems innerhalb eines Wartungsintervalls des Fahrzeugs durchzuführen. Es hat sich gezeigt, daß ein Volumen von ca. 10 Liter besonders geeignet ist.
Als feste Speichermedien kommen Substanzen in Frage, die bei Umgebungsbedingungen (ca. 20°C) Ammoniak derart speichern, daß der Ammoniak-Dampfdruck über dem Speichermedium in einem abgeschlossenen System gering ist (< 0,5 bar).
Die festen Speichermedien nach der Erfindung können Substanzen enthalten, die Ammoniak durch physikalische und/oder chemische Adsorption binden, wie beispielsweise Aktivkohle, Zeolithe usw.
Als feste Speichermedien kommen weiterhin Substanzen in Betracht, die Ammoniak in Form eines chemischen Komplexes binden. Hierzu kommen vorwiegend Salze, insbesondere Chloride und/oder Sulfate eines oder mehrerer Erdalkalimetalle und/oder eines oder mehrerer 3d- Nebengruppenelemente, vorzugsweise Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel, Kupfer und/oder Zink, in Frage.
In vorteilhafter Weise wird ein festes Speichermedium eingesetzt, das Strontiumchlorid, SrCl2, enthält. Strontiumchlorid speichert bis zu acht Moleküle Ammoniak je Strontium-Ion unter Bildung von [(Sr(NH3)8]Cl2. Bei einer angenäherten Dichte von 1,5 g/cm3 ergibt sich eine eingespeicherte Menge von 48 Mol NH3 je Liter Speichermedium. Im Vergleich hierzu stellt Harnstoff bei einer Dichte von 1,32 g/cm3 eine Menge von 44 Mol Ammoniak je Liter festen Harnstoff zur Verfügung. Strontiumchlorid kann ganz oder teilweise durch Calciumchlorid ersetzt werden.
Eine nennenswerte Ammoniakfreisetzung beginnt im Falle des [(Sr(NH3)8]Cl2 ab etwa 30°C. Dabei entsteht ein Ammoniak-Dampfdruck von etwa 0,8 bar. Bei 80°C stellt sich ein Ammoniak-Dampfdruck von etwa 8 bar ein. Die Vorrichtung soll so betrieben werden, daß der Druck im Behälter 1 vorzugsweise zwischen 2 und 10 bar beträgt.
Als Heizvorrichtung 3 kommt eine elektrische Heizung und/oder eine Heizvorrichtung in Betracht, die die Abwärme des Motorkühlmittels und/oder des Abgases nutzt.
Der durch Aufheizen des festen Speichermediums entstandene gasförmige Ammoniak wird über ein elektrisch oder pneumatisch betätigtes Ventil 4, gesteuert von einem Steuergerät 5, über die Zuführleitung für Ammoniak 6 in den Abgasstrang 8 zwischen Motor 7 und Katalysator 9 zudosiert.
Gemäß einem bevorzugten Ausführungsbeipiel (Fig. 2) wird zwischen Ventil 4 und Abgasstrang 8 ein Pufferbehälter 10 zwischengeschaltet. Der Pufferbehälter 10 ist über ein vom Steuergerät 5 steuerbares Ventil 4b mit dem Abgasstrang 8 verbunden. Beim Abstellen des Fahrzeugs schließen die Ventile 4 und 4b, so daß der Pufferbehälter 10 mit gasförmigem Ammoniak gefüllt ist und unter Druck steht. Mit der Vorrichtung nach Fig. 2 ist es somit möglich, auch direkt nach dem Start des Motors gasförmigen Ammoniak unabhängig von der Aufheizphase des Behälters 1 vorrätig zu haben.
Eine Vorrichtung mit zusätzlichen vorteilhaften Einrichtungen ist in Fig. 3 dargestellt:
Zum Befüllen des Behälters 1 ist ein Befüllstutzen mit integriertem Rückschlagventil 16 vorgesehen, das ein Entweichen des eingebrachten Ammoniaks durch die Einfüllöffnung verhindert.
Eine feinporige, siebähnliche Konstruktion 11 verhindert die Austragung der im Behälter 1 befindlichen, granulatartigen Speichersubstanz 2.
Zur Regelung und aus Sicherheitsgründen ist am Behälter 1 ein Drucksensor 12 angebracht, der bei Erreichen eines vorgegebenen, maximalen Druckniveaus die Wärmezufuhr unterbricht. Weiterhin ist ein Sicherheitsventil 13 (Öffnungsdruck ca. 10 bis 15 bar) vorgesehen, das bei einem zu hohen Druckanstieg im Speicherbehälter anspricht und den freiwerdenden Ammoniak zum Beispiel in den Abgasstrang ableitet.
Nach dem Pufferbehälter 10 ist ein Druckbegrenzer 14 vorgesehen, der den notwendigen Ammoniakpartialdruck von 2 bis 3 bar sicherstellt.
An geeigneter Stelle stromauf vor dem Katalysator 9 ist eine Ammoniakdosierstelle 15, beispielsweise ein Dosierrohr mit Blende vorgesehen, so daß eine gute Durchmischung des Ammoniaks mit dem Abgasstrom gewährleistet werden kann.
Die Abläufe überwacht und regelt ein elektronisches Steuergerät (Diesel EDC), in das zusätzliche Funktionen implementiert sind, die die Ammoniakmenge an den aktuellen Motor-Betriebszustand anpassen.-

Claims (10)

1. Verfahren zur selektiven katalytischen NOx-Reduktion in sauerstoffhaltigen Abgasen unter Verwendung von Ammoniak und einem Reduktionskatalysator (9), dadurch gekennzeichnet, daß gasförmiger Ammoniak zur Verfügung gestellt wird durch Aufheizung eines festen Speichermediums (2), das in einen Behälter (1) eingebracht ist.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) Ammoniak durch Adsorption bindet.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) Ammoniak in Form eines chemischen Komplexes bindet.
4. Verfahren nach Anspruch 3, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) ein oder mehrere Salze, insbesondere Chloride und/oder Sulfate eines oder mehrerer Erdalkalimetalle und/oder eines oder mehrerer 3d- Nebengruppenelemente, vorzugsweise Mangan, Eisen, Kobalt, Nickel, Kupfer und/oder Zink, enthält.
5. Verfahren nach Anspruch 4, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) Strontiumchlorid und/oder Calciumchlorid enthält.
6. Verfahren nach einem der vorhergehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) durch eine elektrische Heizung und/oder die Abwärme des Motorkühlmittels und/oder des Abgases aufgeheizt wird.
7. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) auf 50 bis 200°C, vorzugsweise auf 80 bis 150°C aufgeheizt wird.
8. Verfahren nach Anspruch 6, dadurch gekennzeichnet, daß das Speichermedium (2) auf einen Ammoniak- Dampfdruck von 0,1 bis 30 bar, vorzugsweise 2 bis 10 bar aufgeheizt wird.
9. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens nach einem der vorhergehenden Ansprüche, mit einem Reduktionskatalysator (9) und einer Zuführleitung für Ammoniak (6) in den Abgasstrang (8) zwischen Motor (7) und Reduktionskatalysator (9), dadurch gekennzeichnet, daß die Zuführleitung (6) über ein Ventil (4) mit einem Behälter (1) verbunden ist, der mit einem festen Speichermedium (2) gefüllt und mittels einer Heizvorrichtung (3) aufheizbar ist.
10. Vorrichtung nach Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, daß in der Zuführleitung (6) ein Pufferbehälter für gasförmigen Ammoniak (10) sowie ein Ventil (4b) für die Zudosierung von Ammoniak aus dem Behälter (10) in den Abgasstrang (8) vorgesehen ist.-
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