DE2822862C2 - Verfahren zur Gewinnung wasserstoff- und kohlenmonoxidhaltiger Gasgemische durch Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe - Google Patents

Verfahren zur Gewinnung wasserstoff- und kohlenmonoxidhaltiger Gasgemische durch Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe

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Description

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Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe. Hierbei entzieht man dem im wesentlichen aus Kohlenmonoxid, Wasserstoff und flüssigen Aschetröpfchen bestehenden Reaktionsgemisch die fühlbare Wärme spontan durch endotherme Spaltung geeigneter organischer Verbindungen, so daß der Ascheschmelzpunkt unterschritten wird.
Im Hinblick auf die Verknappung der Erdölvorräl - ·' findet die Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe zu einem Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff, das Ausgangsstoff für zahlreiche großtechnische chemische Synthesen ist, zunehmendes Interesse.
Die Vergasung der kohlenstoffhaltigen Ausgangsstoffe kann nach verschiedenen, der Fachwelt bekannten Verfahren, erfolgen.
Hierzu gehören alle Varianten der Kohlevergasung, insbesondere diejenigen, bei denen staubförmige Kohle eingesetzt wird. Zu nennen sind Wirbelschichtprozesse wie das Winkler-Verfahren, die Staubvergasungsprozesse nach Koppers-Totzek, Krupp-Koppers oder ShClI-KoPPCrS1TeXaCO, Rummel-Otto, Ruhrgas-Wirbelkammer, Babcock & Wilcox/DuPont oder Lurgi-Ruhrgas. Auch modernere Mehrstufenprozesse kommen hierfür in Frage. Eine zusammenfassende Darstellung der Verfahren findet sich in J. Falbe (Herausg.):
Chemierohstoffe aus Kohle, Thieme-Verlag, Stuttgart 1977.
Besondere Bedeutung besitzt die Vergasung feinkörniger, unter Umständen staubförmiger Brennstoffe bei Temperaturen von etwa 900 bis etwa 16000C, vorzugsweise 1100 bis 15000C und erhöhten Drucken bis zu. 200 bar, vorzugsweise 5 bis 100 bar. Als feinkörniger oder staubförmiger fester Brennstoff ist vor allem Kohle vorteilhaft, da die moderne mechanisierten Kohleabbaumethoden einen steigenden Anfall staubförmiger Kohle zur Folge haben, die Kohle gut dosierbar und vor allem in Suspension mit flüssigen Stoffen gut förderbar ist. Hinzu kommt, daß Staubkohle fast jeder Qualität unabhängig unter anderem von ihrer Backneigung und ihrem Aschegehalt in ein Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff überführt werden kann.
Als typisches Beispie! eines Kohlevergasungsprozesses unter Einsatz feinkörniger Kohle sei an dieser Stelle das Texaco-Verfahren beschrieben. Dabei wird vorzerkleinerte Kohle in einer Mühle auf eine Körnung von unter 0,1 mm vorgemahien und in einen Suspensionsbehälter geleitet. Unter Zufuhr von Frisch- und Kreislaufwasser wird dort ein stabiler, pumpfähiger Brei mit einer Feststoffkonzentration zwischen 55 und 60% Kohle angerührt Die Kohleaufschlämmung wird über eine Pumpe auf Drue*» gebracht und dem Brenner am Kopf des Vergasungsreaktors zugeführt
Die Kohle-Wasser-Suspension wird in Gegenwart von Sauerstoff bei Reaktionstemperaturen über 1400°C vergast. Der Reaktionsraum ist mit einer feuerfesten Ausmauerung versehen. Eine Kühlung des Reaktormantels ist nicht erforderlich, lediglich der Brenner ist wassergekühlt
Die bei den hohen Temperaturen flüssige Asche gelangt mit dem Gas in eine Trennkammer, fällt in eine Wasservorlage, die üblicherweise in dieser Kammer integriert ist und granuliert hier zu feinkörniger Schlacke, die über ein Schleusenr-ystem abgezogen wird.
Das heiße Rohgas strömt in ein Abhitzesystem und wird auf etwa 2000C abgekühlt Die dabei frei werdende Wärme dient zur Dampferzeugung.
In einem Waschkühler wird das Rohgas durch eingedüstes Wasser weiter abeekühlt und von feinsten Kohle- und Aschepartikeln geeinigt Das Waschwasser wird in einem Eindicker grob geklärt und im Kreislauf wieder dem Waschkühler zugeführt Die eingedickte Trübe fließt über eine Pumpe in den Suspensionsbehälter.
Infolge der hohen Vergasungstemperatur enthält das erzeugte Synthesegas nur geringe Mengen teeriger Bestandteile, so daß es keinen aufwendigen Reinigungsoperationen unterworfen werden muß. Erhöhter Druck, hohe Temperatur und Feinteiligkeit der Einsatzkohle bewirken überdies einen hohen Umsetzungsgrad und, bezogen auf die Volumeneinheit des Vergasungsraumes, · eine hohe Vergasungsleistung. Bei den meisten Anlagen, in denen das Synthesegas zu Folgeprodukten wie Ammoniak, Oxoverbindungen, Methanol, den Produkten der Fischer-Tropsch-Synthese oder der Kohlehydrierung, umgesetzt wird und die un'.er Druck arbeiten, spart man bei der Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe unter Druck einen erheblichen Teil des Kompressionsaufwandes ein. Gegenüber bekannten Kohlevergasungsverfahren, bei denen stükkige Kohle eingesetzt wird oder die unter Normaldruck arbeiten, ergibt die Druckvergasung 'einteiliger Kohle damit eine erhebliche Senkung drr V-Orstellkosten des
Synthesegases.
Voraussetzung für den technischen einwandfreien und wirtschaftlichen Betrieb von Druckvergasungsanlagen für kohlenstoffhaltige, aschebildende Brennstoffe hohen thermischen Wirkungsgrades ist die rasche Abkühlung und Trennung des Gemisches aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff, das mit einer Temperatur von 1100 bis 15000C den Reaktor verläßt und noch flugfähige, flüssige Aschetröpfchen enthält Durch die Abkühlung wird der Ascheschmelzpunkt unterschritten, die Asche zur Abscheidung gebracht und das Kohlenmonoxid-Wasserstoff-Gemisch von feinteiliger Asche befreit Die Abscheidung der Asche erfolgt in ^kannter Weise zum Beispiel durch Quenchung, ., auchung, Hindurchleiten des gesamten Gasstromes durch ein Wasserbad oder Kühlung mit kaltem Kreislaufgas. Nachteilig ist bei diesen Reinigungsverfahren der mehr oder weniger starke Verlust des Wärmeinhaltes des erzeugten Gemisches aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff (Entropieverlust) und damit die Minderung des thermischen Wirkungsgrades des Gesamtprozesses,
Es bestand daher die Aufgabe, die aufgezeigten Mangel zu beheben.
Das neue Verfahren vermeidet diese Nachteile dadurch, daß zur Kühlung des Gemisches aus Synthesegas und flüssiger Asche und damit zur Abscheidung der Asche als Feststoff eine endotherme Reaktion, nämlich die partielle Oxidation organischer Verbindungen mit Wasserdampf und/oder Kohlendioxid angewendet wird.
Die Erfindung besteht somit in einem Verfahren zur Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe mit Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gasgemischen in Gegenwart von Wasserdampf zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff bei Temperaturen oberhalb des jeweiligen Ascheschmelzpunktes, drucklos oder unter Drücken bis zu 200 bar. Es ist dadur.h gekennzeichnet, daß das flüssige Asche enthaltende Produkt der Vergasung bei 900 bis 16000C mit endotherm spaltbaren organischen Verbindungen.sowie Wasserdamp' und/oder Kohlendioxid versetzt wird und die organischen Verbindungen unter Abkühlung der flüssigen Asche bis zum Erstarren zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff gespalten werden.
Als kohlenstoffhaltige, aschebildende Brennstoffe, die nach dem erfindungsgemäßen Verfahren eingesetzt werden kC-nnen, kommen insbesondere Steinkohle. Braunkohle, feste und flüssige kohlenstoffhaltige Rückstände, z. B. Rückstände, die bei der Hydrierung von Kohie anfallen, sowie Ruß aus Ölvergasungsprozessen in Betracht. Die Vergasung der Brennstoffe erfolgt bei >» Temperaturen von etwa 900 bis etwa 16000C. vorzugsweise 1100 bis 15000C. Bevorzugt werden Drücke von 5 bis 100 bar angewandt.
Entsprechend der Zielsetzung der erfindungsgemäßen Arbeitsweise bringt man das rohe Gemisch aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff mit den endotherm zu spaltenden organischen Verbindungen sowie Wasserdampf und/oder Kohlendioxid — möglichst unmittelbar, nachdem es den Vergasungsreaktor verlassen hat — zusammen, zweckmäßigerweise in einer Misch- und Trennkammer, die dem Reaktor nachgeschaltet ist.
Mit der neuen Arbeitsweise ist es möglich, die Vergasung fester oder flüssiger Brennstoffe, vorzugsweise unter Druck, bei optimaler Wärmenutzung im Abhitzesystem und Ausnutzung des höchst möglichen Temperaturgefälles durchzuführen, ohne daß es zu Verlegungen oder Anlockungen in den Aggregaten kommt, die dem Vergasungsrcaktor nachgeschaltet sind, insbesondere in den Vorrichtungen zur Nutzung der Abhitze. Die endotherme Umsetzung der eingespeisten organischen Verbindungen oder Verbindungsgemische führt zur Abkühlung des Gemisches aus Kohlenmonoxid und Wasserstoff und der in ihm enthaltenen flüssigen,· flugfähigen Asche. Dadurch wird der Ascheschmelzpunkt unterschritten und eine Abscheidung der festen Aschepartikel erzielt Darüber hinaus führt das neue Verfahren zu einer Erhöhung der Synthesegasausbeute, da bei der endothermen Reaktion der organischen Verbindungen mit Wasser oder Kohlendioxid, Kohlenmonoxid und Wasserstoff gebildet werden.
Als organische Verbindungen, die durch endotherme Teiloxidation mit Wasserdampf oder Kohlendioxid in Kohlenmonoxid und Wasserstoff umgewandelt werden, kommen insbesondere Kohlenwasserstoffe und sauerstoffhaltige Verbindungen in Betracht Beispiele hierfür sind: Methan, Äthan, Äthylen, Propan, Propylen, Butan, Butylene, Methanoi, Äthanol, Propanol, Formaldehyd, Acetaldehyd, Propionaldehyd, Butyrfildehyd, Aceton, Methyl-äthyl-keton, Diäthylketon, Dipropylketone, Äthyl-propyl-ketone, Dimethyläther, Meihyläthyl-äther, Diäthyläther, Ameisensäurepropylester, Ameisensäurebutylester, Ameisensäure, Essigsäure, Propionräure, Phenole (aromatische Hydroxyverbindungen) jeder Art; sie weiden allein oder in Form ihrer Gemische beliebiger qualitativer und quantitativer Zusammensetzung zur Reaktion gebracht
Die Aufzählung zeigt, daß die endotherme Spaltung insbesondere für Nebenprodukte solcher Synthesen geeignet ist, die von Synthesegas als Ausgangsstoff ausgehen. So fallen z.B. niedere Kohlenwasserstoffe oder sauerstoffringe Verbindungen bei der Fischer-Tropsch-Synthese als Nebenprodukte an. Äther und andere sauerstoffhaltige Verbindungen werden im Verlauf der Methanolsynthese gebildet, verzweigte Aldehyde und Kohlenwasserstoffe entstehen als Nebenprodukte der Hydroformylierung von Olefinen.
Besondere Bedeutung hat dementsprechend der Verbund von Vergasung und nachgeschalteten chemischen Synthesestufen.
Durch Rückführung nicht benötigter oder nicht erwünschter Nebenprodukte, die zu Wasserstoff und Kohlenmonoxid umgesetzt werden können, aus der Synthesestufe in die Misch- und T-ennstufe der Vergasungsapparatur werden die Ausbeuten, bezogen auf den eingesetzten Kohlenstoff, und der thermische Wirkungsgrad der kombinierten Prozesse bedeutend erhöht.
Betrachtet man als Beispiel den Fischer-Tropsch-Prozeß bestehend aus; der Synthesegasherstellung, der eigentlichen Fischer-Tropsch-Synthese und der Prcduktaufarbeitung, so kann die Verfahrensführung die gesamte- Ausbringung an Wertprodukten und der thermische Wirkungsgrad bedeutend verbessert werden, wenn erfindungsgemäß die nicht erwünschten, leichtsiedenden Nebenprodukte der Synthese, z. B. Methan sowie C2- und ein Teil der C3-Kohlenwasserstoffe, zusammen rr>'t Wasser und/oder Kohlendioxid in die Misch- und Trennzone der Vergasungsapparatur zurückgeführt werden und dort in endothermer Reaktion zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff umgesetzt werden. Beträgt der thermische Wirkungsgrad des Verbundes von Kohlevergasung, Synthese und Fertigproduktherstellung -iinschließlich der Deckung des Energiebedarfs bei konventioneller Arbeitsweise, d. h. ohne Rückführung der Nebenprodukte der Fischer-Tropsch-Synthesc, etwa 44%, so erzielt man nach dem
erfindungsgemäßen Verfahren mit Nebenprocluktrückführung einen thermischen Wirkungsgrad von etwa 52%. Ähnliches gilt für die sauerstoffhaltigen Nebenprodukte der Fischer-Tropsch-Synthese, insbesondere Aldehyde und Alkohole mit geringer Kohlenstoffatomzahl.
Die Spaltung der beispielhaft genannten, meist nicht nutzbaren Nebenprodukte zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff erhöht durch Verwendung des Wärmeinhaltes des den Vergasungsreaktor verlassenden Synthesegases, das Temperaturen bis zu 1500° aufweisen kann, zur endothermen Crackung kohlenstoffhaltiger Verbindungen, die mit ausreichenden Geschwindigkeiten noch bei etwa 9000C abläuft, nicht nur die Wertprodukt-Ausbeute, sondern erleichtert auch die Verfahrensführung beträchtlich. Der Vorteil dieser »In-situ-Kühlung« bei gleichzeitiger Ausbeuteerhöhung kann so groß sein, daß z. B. im Falle der Fischer-Tropsch-Synthese dei Kohienmonoxidanteii des Restgases zu Methan umgesetzt wird, das leicht vom Stickstoff abzutrennen ist und erfindungsgemäß in die Vergasungsstufe zurückgeführt werden kann.
Ähnlich vorteilhafte Ergebnisse werden bei allen Synthesen mit Kohlenmonoxid oder Synthesegas als Ausgangsstoffen oder bei Hydrierprozessen erreicht. Die Bedeutung der Erfindung erschöpft sich daher nicht in der Kombination von Synthesegaserzeugung und Fischer-Tropsch-Synthese. Sie umfaßt in gleicherweise die Kombination von Synthesegaserzeugung mit Methanolsynthese. Oxosynthese oder anderen Prozessen, die auf dem Einsatz von Kohlenmonoxid oder Kohlenmonoxid und Wasserstoff aufbauen. Das gleiche gilt für Prozesse zur Kohle-Druck-Hydrierung, wenn der zur Hydrierung eingesetzte Wasserstoff durch partielle Oxidation von Brennstoffen, insbesondere Kohle oder von feststoffhaltigen Hochsiedenden Kohlenwasserstoff-Fraktionen dis bsi der iCohish^drisrun17 anfallen, erzeugt wird. Ebenso vorteilhaft können beim Hydrierprozeß oder bei den Aufarbeitungsstufen des Hydrierprozesses anfallende niedere Kohlenwasserstoffe oder Phenole zur thermischen Spaltung zurückgeführt werden.
Besonders erwähnenswert ist, daß das erfindungsgemäße Verfahren nicht nur eine Nutzung der Nebenprodukte chemischer Folgesynthesen erlaubt, sondern auch die Verwendung von Kohlendioxid ermöglicht, da: zwangsweise bei der autothermen Vergasung vor Brennstoffen anfällt.
Die endotherme Spaltung der organischen Verbin düngen erfolgt bis zu einer unteren Temperatur voi etwa 9000C. Dementsprechend richtet sich die Meng< organischer Verbindungen und damit auch die Wasser und/oder Kohlendioxidmenge nach der Temperatur, mi der das Synthesegas den Reaktor verläßt. Je g-Aton
ίο Kohlenstoff der organischen Verbindung setzt mar mindestens 3 Mol, insbesondere 4 bis 6 Mol Wassei und/oder Kohlendioxid zu.
Zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfah rens ist eine, in der Zeichnung dargestellte Apparatui
Ii geeignet. Diese Apparatur besteht aus einem Verga sungsreaktor I1 dem eine Misch- und Trennkammer ί nachgeschaltet ist. Die endotherm spaltbaren Verbin düngen werden über eine Leitung 3 in diese Misch- unc Treniisiufe eingeleitet. Zur Veiiüciuung vüi'i Rußäb Scheidungen an der Einspeisevorrichtung führt man mii den endotherm spaltbaren Verbindungen Wasserdampl und/oder Kohlendioxid zu. Besonders zweckmäßig is1 es, die endotherm zu spaltenden Verbindungen zusam men mit Wasserdampf und/oder Kohlendioxid voi
?*> Eintritt in die Misch- und Trennkammer vorzuwärmen Aufgrund des Wärmeverbrauchs in der Misch- unc Trennkammer gehen die im Synthesegas vorhandener fluguliigen, flüssigen Schlacketröpfchen in feste Schlak· kenkörner über, dis in einem Wasserbad 4 abgeschieder
in werden. Die Asche wird dann mittels einer Ascheschleuse 5 ausgetragen. In einen konventionellen Konvektionskessel 6, der mit der Misch- und Trennzone ir Verbindung steht, gelangt dann nur noch heiße: Synthesegas, das annähernd frei von Aschepartikeln ist
is Dadurch wird sichergestellt, daß im Konvektionskessel Belegungen, die den Wärmeübergang mindern, odei Errosionen nicht *iyftr?t?n·
Das Ausmaß der Steigerung des thermischer Wirkungsgrades und der Wertproduktausbeuten in Verbundanlagen, die erfindungsgemäß aus Vergasungseinheit und Folgesynthese besteht, hängt von der jeweiligen Verhältnissen, insbesondere den Reaktionsbedingungen, Syntheseprodukten und der Güte der Wärme- und Stoffrückgewinnungsanlagen ab.
Hierzu 1 Blatt Zeichnungen

Claims (5)

Patentansprüche:
1. Verfahren zur Gewinnung Wasserstoff- und koh'.enmonoxidhaltiger Gasgemische durch Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschcbildender Brennstoffe mit Sauerstoff oder Sauerstoff enthaltenden Gasgemischen in Gegenwart von Wasserdampf zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff bei Temperaturen oberhalb des jeweiligen Ascheschmelzpunktes, drucklos oder unter Drücken bis zu 200 bar, dadurch gekennzeichnet, daß das flüssige Asche enthaltende Produkt der Vergasung bei 900 bis 16000C mit endotherm spaltbaren organischen Verbindungen sowie Wasserdampf und/oder Kohlendioxid versetzt wird und die organischen ;« Verbindungen zu Kohlenmonoxid und Wasserstoff unter gleichzeitiger Abkühlung der flüssigen Asche bis zum Erstarren gespalten werden.
2. Verfahren nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, daß die endotherme Spaltung der organischen Verbindungen in einer der Vergasungszone nachgeschalteten Misch- und Trennzone erfolgt
3. Verfahren nach Anspruch 2, dadurcn gekennzeichnet, daß die endotherm zu spaltenden Verbindüngen zusammen mit Wasserdampf und/oder Kohlendioxid vor Eintritt in die Misch- uv.d Trennzone vorgewärmt werden.
4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß als organische Verbindungen gesättigte und/oder ungesättigte Kohlenwasserstoffe mit 1 bis 3 Kohlenstoffatomen eingesetzt werden.
5. Verfahren nach A&jpruch 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daC als organische Verbindung η die Nebenprodukte der Rs her-Tropsch-Synthese, der Methanol- oder der Oxosynthese eingesetzt werden.
DE2822862A 1978-05-26 1978-05-26 Verfahren zur Gewinnung wasserstoff- und kohlenmonoxidhaltiger Gasgemische durch Vergasung kohlenstoffhaltiger, aschebildender Brennstoffe Expired DE2822862C2 (de)

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