DE2829881C2

DE2829881C2 - Verfahren zur Trennung eines gasförmigen Isotopengemisches mittels Laserbestrahlung

Info

Publication number: DE2829881C2
Application number: DE2829881A
Authority: DE
Inventors: Heinz Dipl.-Phys. Dr. 8152 Feldkirchen Jetter; Gustav Dipl.-Phys. Dr. Meyer-Kretschmer
Original assignee: Uranit Uran Isotopen Trennungs GmbH
Current assignee: Uranit GmbH
Priority date: 1978-07-07
Filing date: 1978-07-07
Publication date: 1982-09-30
Also published as: JPS5511100A; GB2027975A; AU4868979A; FR2430252B1; GB2027975B; SE7901877L; SE435457B; NL7812114A; NL171666C; CA1113423A; US4451437A; NL171666B; AU527323B2; FR2430252A1; IT7967078A0; DE2829881A1; IT1118292B; BR7904305A

Description

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Trennung eines gasförmigen Isotooengetnisches gemäß dem Oberbegriff des Anspruchs 1.

Aus der US-PS 34 43 087 ist es bekannt, die Verbindungen ²³⁵UF₆ und ²³⁸UFe dadurch voneinander zu trennen, indem man eine der beiden Molekülarten mit einem IR-Laser selektiv anregt, anschließend die angeregten Moleküle mit UV-Strahlung ionisiert und die Ionen mit Hilfe von elektrischen oder magnetischen Feldern oder mittels chemischer Reaktionen von den nicht ionisierten Molekülen abtrennt. Durch das UV-Licht werden jedoch die UF₆-Moleküle in wei» größerem Maße dissoziiert als ionisiert, so daß mit dieser Methode wegen des geringen lonisationsquerschnitts allenfalls ein sehr kleiner Teil der angeregten Moleküle abgetrennt werden kann. Ein ähnliches Verfahren für die Trennung von Lithiumisotopen ist aus der DE-OS 27 38 651 bekannt, bei dem die physikalische Trennung der ionisierten von den nichtionisierten Teilchen mit einem Massenfilter durchgeführt wird.

In der DE-OS 26 17 043 wird vorgeschlagen, die mittels eines IR-Lasers auf isotopisch selektive Weise schwingungsangeregten Verbindungen mit thermischen Elektronen zur Bildung von negativen Ionen zu vereinigen, die zu einem aus dem Isotopengemisch abtrennbaren Ionenbruchstück zerfallen. Jedoch ist aus der Literatur bekannt (J. L Beauchamp Journ. Chem. Phys. Nr. 64 (1976) 718), daß die Bildung von stabilen negativen UF₆-Ionen nur unter Einwirkung von extrem langsamen Elektronen und mit sehr kleinem Wirkungsquerschnitt erfolgt. Die Erzeugung von solch langsamen Elektronen ist technisch sehr schwierig und auf Grund von Raumladungseffekten auf Ströme von einigen μΑ/cm'begrenzt. Außerdem tritt neben der erwünschten Reaktion auch der unerwünschte Zerfall von UF₆- in UF₆+ e- auf.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei einem

Verfahren der zuletzt beschriebenen Art die lonisierungswahrscheinlichkeit der durch die Laserstrahlung in einen isotopenspezifisch veränderten Schwingungszustand gebrachten Moleküle zu erhöhen.

Zur Lösung dieser Aufgabe werden die im Anspruch 5 enthaltenen Maßnahmen vorgeschlagen. Die Unteransprüche bilden vorteilhafte Ausgestaltungen und Weiterbildungen des erfindungsgemäßen Verfahren.

ίο Das erfindungsgemäßs Verfahren ermögliche es auf relativ einfache Weise, z. B. mittels eines Elektronenstrahls, bevorzugt die angeregten Moleküle mit Elektronen oberhalb der erforderlichen Ionisierungsenergie zur Bildung positiver Ionen in Wechselwirkung

is zu bringen. Für UF₆-Moleküle ist entsprechend der L rf orderlichen Ionisierungsenergie die Elektronenenergie auf oberhalb 14 e V einzustellen, damit sich positive Ionen der Art UF₆+, UF₅+, UF₄+, UF₃ ⁺. UF₂ ⁺. UF+ und U⁺ sowie UF₅++, UF₄ ⁺+, UF₃+⁺, UF₂++, UP++ und U+ +bilden.

Ein Ausführungsbeispiel der Erfindung wird im

folgenden anhand der Abbildungen näher erläutert. Die

F i g. 1 zeigt ein Diagramm, in dem die relative Ionisierungswahrscheinlichkeit [rel. Ion] des Moleküls

UF₆ über der absoluten Temperatur /K/aufgetragen ist; die

Fig.2 zeigt schematisch eine Anordnung zur Durchführung des erfindungsgemäßen Verfahrens. Es wurde gefunden, daß die lonisierungswahrschein lichkeit für die Bildung positiver Ionen vom Schwin gungszustand und damit von der Temperatur der UF«-Moleküle abhängt In Fig. 1 ist die relative Ionisierungswahrscheinlichkeit als Funktion der Temperatur dargestellt, wie sie in einem durch adiabatische Expansion abgekühlten UF₆-Gasstrahl ermittelt wurde. Die Ionisierungswahrscheinlichkeit bleibt bei Abkühlung zunächst konstant und nimmt dann unterhalb T = 50 K mit fallender Temperatur sehr stark ab. Da die lonisierungswahrscheinlichkeit im Schwingungs grundzustand wesentlich kleiner alv in den angeregten Niveaus ist, spiegelt dieser Verlauf die Besetzung des Grundzustandes wieder.

In dem abgekühlten Gasstrahl wird durch selektive Anregung mittels schmalbandigem Laserlicht die Besetzung des Grundzustandes für Moleküle einer bestimmten isotopischen Zusammensetzung verringert Dies bedeutet eine Erhöhung der lonisierungswahrscheinlichkeit. Bei Beschüß mit Elektronen einer Energie höher 14 e V werden daher Ionen mit der betreffenden angeregten Isotopensorte mit erheblich größerer Wahrscheinlichkeit gebildet als Ionen mit der nicht angeregten isotopensorte.

In F i g. 2 ist schematisch eine Anordnung dargestellt, in der das Verfahren für die Uran-Isotopentrennung angewandt wird. Durch die Düse 1 läßt man ein Gemisch aus UF₆ und einem Trägergas, z. B. Helium, in einen Bereich niederen Drucks expandieren. In dem sich dabei bildenden Gasstrahl 2 kühlt sich das UF₆-GaS so weit ab, daß nahezu alle Moleküle im Schwingungs grundzustand vorliegen. Damit sind die Voraussetzun gen für die isotopenselektive Anregung von Molekülschwingungen gegeben. Diese Anregung erfolgt durch den Laserstrahl 3. Vorteilhafterweise ist der Laser auf die ζί-Zweig-Absorptionslinie des das interessierende Isotop enthaltenden Moleküls ²³⁵UF₆ abgestimmt. Anschließend an die Laseranregungszone durchquert der Gasstrahl die Ionisierungszone 4. Hier wird er mit Elektronen beschossen, die aus der Kathode 5 emittiert

und bis zu dem Anodengitter 6 auf Energien von mehr ils HeV beschleunigt werden. Die entstehenden positiven Ionen werden in dem zwischen den Platten 7 und 8 anliegenden elektrischen Feld senkrecht zur Strahlrichtung abgelenkt und treffen auf die gekühlte negative Elektrode 8. Sie werden dort neutralisiert und kondensieren in Form von UF₆, UFs oder UF^. Nachdem sich eine ausreichende Menge angereicherten Materials abgeschieden hat, wird der Trennprozeß unterbrochen und der auf der Elektrode 8 vorhandene Niederschlag durch Erwärmung und Fluorierung wieder in gasförmiges UF₆ umgewandelt Dieses Gas kann dann gegebenenfalls noch einmal dem Trennprozeß unterworfen werden.

Gegenüber den bekannten Methoden zur Abtren-15 nung von selektiv angeregten Molekülen bietet dieses Verfahren entscheidende Vorteile:

a) Da beim UF₆ der Wirkungsquerschnitt für die Ionisation im Grundzustand um mehr als den Faktor 10 kleiner als im einfach angeregten Schwingungszustand ist, genügt bereits die Absorption von einem oder wenigen Infrarotquanten, um die Ionenausbeute stark zu erhöhen. Das Verfahren benötigt daher nur relativ schwache Laser (Wattbereich) und nutzt die erzeugten Photonen sehr effektiv.

b) Die zur Ionisation benötigten Elektronen können in ausreichendem Umfang ohne großen technischen Aufwand und mit geringem Energiebedarf erzeugt werden.

c) Es gibt nur in sehr geringem Umfang Prozesse, die die Isotopenselektivität bei der Ionenbildung rückgängig machen.

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Ein solcher Effekt ist der Ladungsaustausch zwischen dem Ion ²³⁵UF₆ ⁺ und dem neutralen Molekül ²³⁸UF₆. Dieser Austausch ist resonant und hat daher einen großen Wirkungsquerschnitt. Das UF₆+-Ion wird jedoch nur in sehr geringem Umfang beim Elektronenstoß gebildet. Mehr als 95% der Ionen liegen als Fragmente UF_n ⁺(Ti = 0—5) vor. Der Ladungsaustausch zwischen diesen Fragmenten und neutralen UF₆-MoIekülen ist nicht resonant und hat daher nur einen kleinen Wirkungsquerschnitt.

Da der Gasstrahl neben UF₆ auch ein Trägergas [z, B, Helium) enthält, werden bei entsprechender Elektronenenergie auch Ionen des Trägergases gebildet. Zwischen diesen Ionen und neutralen UFe-Molekülen kann wieder ein Ladungsaustausch erfolgen, der zur unspezifischen Bildung von UF₆-Ionen führt Dies läßt sich verhindern, wenn die Elektronenenergie so gewählt wird, daß sie zwar zur Ionisierung von UF₆-Mo!ekülen ausreicht, jedoch nicht für die Atome oder Moleküle des Trägergases. Im Beispiel eines UF₆-Helium-Gemisches bedeutet dies, daß die Elektronenenergie im Bereich zwischen 14 e V und 25 e V liegen muß.

Schließlich können auch durch Stoß mit Ionen weitere Ionen gebildet werden, wenn die primären Ionen im elektrischen Feld zwischen den Platten 7 und 8 auf mehr als HeV beschleunigt werden. Für die Ablenkung der Ionen aus dem Gasstrahl ist jedoch bereits eine Spannung mit weniger als HV ausreichend, so daß dieser Prozeß vermieden werden kann.

Die Ablenkung der Ionen aus dem Gasstrahl kann auch durch ein senkrecht zum 5" ;ahl stehendes magnetisches Feld erfolgen. Auch kann die Ionisierung in einer Niederdruckentladung erfolgen, die durch Hochspannung oder durch Mikrowellen gespeist wird.

Das beschriebene Verfahren erlaubt es, die Uran-Isotopentrennung in besonders einfacher und effektiver Weise durchzuführen. Gegenüber den bisher technisch benutzten Methoden besitzt es den Vorteil, daß eine für Leichtwasserreaktor-Brennstoff ausreichende Anreicherung in einem Schritt zu erzielen irt Da nur ein relativ kleiner Laser und eine einfache Elektronenquelle erforderlich sind, kann eine solche Anlage mit geringen Investitionsmitteln erstellt werden. Der Energiebedarf ist kleiner als bei allen bekannten Verfahren und wird im wesentlichen durch die Kompressionsarbeit bestimmt, die für die adiabatische Expansion aufgebracht werden muß.

Da bei allen Molekülen mit Kugelsymmetrie der Gesamtionisierungsquerschnitt besonders ftark vom Schwingungszustand abhängig ist, läßt sich dieses Verfahren vorteilhafter Weise auch für die Isotopentrennung bei zahlreichen anderen Elementen anwenden: beispielsweise durch Verwendung von Hexafluoriden der Elemente Schwefel, Selen, Tellur, Wolfram, Molybdän und Plutonium.

Hierzu 2 Blatt Zeichnungen

Claims

Patentansprüche:

1. Verfahren zur Trennung eines gasförmigen Isotopengemisches, dessen Moleküle Kugelsymmetrie besitzen, bei dem mittels Laserbestrahlung der Schwingungszustand von Molekülen isotopenspezifisch verändert wird, worauf die Moleküle mit Elektronen in Wechselwirkung gebracht und anschließend die ionisierten Moleküle durch chemische oder physikalische Methoden abgetrennt werden, dadurch gekennzeichnet, daß die Moleküle vor der Laserbestrahlung durch Abkühlen des gasförmigen Isotopengemisches in den Schwingungsgrundzustand überführt werden, und daß die Elektronenenergie so gewählt wird, daß in dem gasförmigen Isotopengemisch durch Elektronenstöße positive Ionen entstehen.

2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, daß das gasförmige Isotopengemisch mit einem Elektronenstrahl durchsetzt wird.

3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, daß vor der Laserstrahlung das gasförmige Isotopengemisch gemeinsam mit einem inerten Zusatzgas durch adiabatische Expansion abgekühlt wird, und daß die Elektronenenergie so eingestellt wird, daß sie für eine Ionisierung des Zusatzgases nicht ausreicht