DE3742332C2

DE3742332C2 - Measuring cell for integral test reactors for the investigation of heterogeneous catalytic processes

Info

Publication number: DE3742332C2
Application number: DE19873742332
Authority: DE
Inventors: Guenter Dipl Chem Schmoz; Arnold Dipl Ing Helmer; Roland Dipl Ing Dr Adler; Jochen Dipl Ing Dr Nelles
Original assignee: BUNA AG 06258 SCHKOPAU; BUNA AG
Current assignee: Martin-Luther-Universitaet Halle-Wittenberg 06108
Priority date: 1987-02-02
Filing date: 1987-12-14
Publication date: 1994-06-09
Anticipated expiration: 2007-12-15
Also published as: DD257306A1; DE3742332A1

Description

Die Erfindung betrifft eine Meßzelle für Integralversuchsreaktoren zur Untersuchung heterogen-katalytischer Prozesse in der chemischen Forschung, insbesondere für die Vermessung von Zustandsgrößen in gasdurchströmten Partikelschichten.The invention relates to a measuring cell for integral test reactors for the investigation of heterogeneous catalytic processes in the chemical research, especially for the measurement of state variables in gas-flowed particle layers.

In der chemischen Forschung werden temperierte Strömungsrohre mit Meßtechnik als sogenannte Integralversuchsreaktoren seit Beginn der Entwicklung von heterogen-katalytischen Prozessen in Festbettreaktoren eingesetzt. Diese in Versuchsanlagen eingebundenen Strömungsrohre realisierte man als kompakte Apparate nur für die vorgesehene reaktionstechnische Spezialaufgabe. In der Dissertation von FIAND (Universität Erlangen - Nürnberg, 1978) erfolgte erstmalig die Untersuchung einer heterogen-gaskatalytischen Festbettreaktion in einem aus Segmenten modular aufgebauten Integralversuchsreaktor. Das System besteht aus katalysatorgefüllten Reaktorschüssen verschiedener Länge und Meßsonden, die mit spezieller Meßtechnik bestückt sind. Über die Meßsonden können erstmalig simultan radiale und axiale Temperatur- und Konzentrationsprofile in Partikelschüttungen aufgenommen werden.In chemical research, tempered flow tubes are used with measurement technology as so-called integral test reactors since Start of the development of heterogeneous catalytic processes used in fixed bed reactors. These are integrated in test facilities Flow tubes were realized as compact devices only for the intended special reaction task. In the dissertation by FIAND (University of Erlangen - Nuremberg, 1978) was the first time that a heterogeneous gas-catalytic analysis was carried out Fixed bed reaction in a modular segment built-up integral test reactor. The system consists of catalyst-filled reactor sections of various lengths and Measuring probes that are equipped with special measuring technology. over the measuring probes can for the first time simultaneously radial and axial Temperature and concentration profiles in particle beds be included.

Die in zwei Ausführungsformen gefertigten Meßsonden sind im Falle der Temperaturmeßsonde mit Thermoelementen und im Falle der Konzentrationsmeßsonde mit Kapillarröhrchen zur Gasprobenahme für Analysenzwecke ausgerüstet.The measuring probes manufactured in two embodiments are in the Case of the temperature probe with thermocouples and in the case the concentration probe with capillary tubes for gas sampling equipped for analysis purposes.

Die Thermoelemente werden radial in eine Wellasbestpappe mit Wabenstruktur so eingeführt, daß auf neun unterschiedlichen Positionen jeweils drei um 120 Grad versetzt angeordnete Thermoelemente sowie ein Thermoelement im Zentrum der Meßsonde, d. h. also insgesamt 25 Temperaturmeßfühler, die Messungen ausführen. The thermocouples are placed radially in corrugated asbestos Honeycomb structure introduced so that on nine different Positions three thermocouples, each offset by 120 degrees and a thermocouple in the center of the probe, d. H. a total of 25 temperature sensors that carry out measurements.

Die meßaktive Spitze der Thermoelemente wird wenige Millimeter in der betreffenden Wabe in Strömungsrichtung rechtwinklig abgebogen. Es erfolgt eine zentrale Herausführung aller Thermoelemente als Bündel und dessen Abdichtung durch Weichlot, außerhalb der Meßsonde im kalten Zustand. Die Meßfühler werden im Bereich von 30 bis 80 Prozent des Radius, mit fünf radialen Positionen, äquidistant gröber und im Bereich von 85 bis 95 Prozent, mit drei radialen Positionen, äquidistant feiner verteilt.The measuring active tip of the thermocouples becomes a few millimeters bent at right angles in the direction of flow in the honeycomb in question. All thermocouples are brought out centrally as a bundle and its sealing with soft solder, outside the probe in the cold state. The sensors are in the Range from 30 to 80 percent of the radius, with five radial Positions, equidistantly coarser and in the range from 85 to 95 Percent, with three radial positions, equidistant finer distribution.

In der Konzentrationsmeßsonde werden sechs Kapillarröhrchen von 1 mm Außendurchmesser radial äquidistant und flächenmäßig spiralförmig positioniert. Im Zentrum der Meßsonde befindet sich außer der Probenahmekanüle auch ein Thermoelement. Die Kapillarröhrchen werden analog zu den Thermoelementen gebündelt, zentral aus der Meßsonde herausgeführt und abgedichtet.In the concentration measuring probe, six capillary tubes from 1 mm outer diameter radially equidistant and spiral in area positioned. In the center of the measuring probe is located the sampling cannula also a thermocouple. The capillary tubes are bundled in the same way as the thermocouples, centrally from the Measuring probe led out and sealed.

Die beschriebenen Meßsonden haben Mängel hinsichtlich der Störung des Reaktionsablaufes während der Meßwerterfassung, der Informationsgewinnung selbst, sowie hinsichtlich der Variabilität des Einsatzes und der Reparatur.The measuring probes described have defects with regard to the fault the course of the reaction during the acquisition of measured values, the acquisition of information itself, as well as the variability of the Use and repair.

Jede Meßsonde unterbricht die Katalysatorschüttung und damit den Reaktionsablauf zur Vermessung des Zustandes in massiver Weise. Dies betrifft unter wärmetechnischem Aspekt die in den Kanälen der Meßsonde eingefangenen Gasströme, unter hydrodynamischem Aspekt das im Vergleich zur Katalysatorschüttung veränderte Strömungsverhalten sowie den durch die Einbauten hervorgerufenen zusätzlichen Druckverlust. Die Anordnung der Meßfühler in der Wabe führt durch die Stauwirkung in den betreffenden Meßkanälen zu einer Umlenkung von Teilströmen in die benachbarten Kanäle. Die Strömungsrichtung kann man nur von unten nach oben wählen, weil andernfalls die Katalysatorpartikeln in die Waben gepreßt werden. Aber auch wenn durch die Anströmung der Partikeln von unten ein kontinuierlicher Fluß durch die Meßsonde gewährleistet wird, läßt sich eine Verfälschung der Stromführung nicht vermeiden. Entsprechend der Partikelform und Schichtung im System, werden Teilchen Kanäle strömungstechnisch günstig oder ungünstig abdecken bzw. teilweise versetzen. Der Einbau eines Katalysatorhaltesiebes, der diesen Mangel beheben könnte, kommt wegen seiner verteilenden Eigenschaften und den daraus resultierenden Verfälschungen nicht in Frage.Each measuring probe interrupts the catalyst bed and thus the Reaction process to measure the state in a massive way. From a thermal point of view, this applies to those in the ducts the gas streams captured, under hydrodynamic Aspect that changed compared to the catalyst bed Flow behavior and that caused by the internals additional pressure loss. The arrangement of the sensors in the Honeycomb leads through the congestion effect in the relevant measuring channels to divert partial flows into the neighboring channels. The direction of flow can only be selected from bottom to top, because otherwise the catalyst particles are pressed into the honeycomb become. But even if the flow of particles from a continuous flow through the measuring probe is guaranteed below distortion of the power supply cannot be avoided. According to the particle shape and stratification in the system, Fluid channels become fluidly favorable or unfavorable cover or partially move. The installation of a catalyst holding sieve, who could fix this deficiency comes because its distributive properties and the resulting ones Falsifications out of the question.

Mängel bezüglich der Informationsgewinnung selbst resultieren aus der Anordnung der Meßfühler in der Meßsonde. Es wurde durch eigene experimentelle Arbeiten nachgewiesen, daß bei einer im wesentlichen radialen Zuführung durch die Einwirkung des radialen Temperaturgradienten auf den metallischen Mantel über die Wärmeleitung auf die meßaktive Spitze gegenüber der wahren Temperatur, in Abhängigkeit von den radialen Temperaturunterschieden, sehr stark verfälschte Temperaturen gemessen werden können. Aber auch die Verteilung der Meßfühler über die Fläche der Meßsonde ist nicht günstig der Wärmeentstehung in der Katalysatorschüttung angepaßt, woraus eine ungewollte Wichtung der Informationsgewinnung und Meßfühler der einzelnen Meßfühler resultiert.Defects regarding the information acquisition itself result from the arrangement of the sensors in the probe. It was through own experimental work demonstrated that in an im essential radial feed by the action of the radial Temperature gradients on the metallic jacket via heat conduction to the active peak versus the true temperature, depending on the radial temperature differences, very much strongly falsified temperatures can be measured. But also is the distribution of the sensors over the surface of the probe not favorable for the generation of heat in the catalyst bed adjusted, resulting in an unwanted weighting of information acquisition and sensor of the individual sensors results.

Die Lokalisierung der Thermoelemente auf das Meßniveau der axialen Position der Meßsonde schränkt den Einsatz weitgehend ein, weil es beispielsweise nicht möglich ist, wesentliche axiale Temperaturunterschiede in der Katalysatorschüttung des Reaktorschusses, d. h. zwischen zwei Meßsonden, zu erfassen.The localization of the thermocouples to the measurement level of the axial Position of the measuring probe largely limits the use, because, for example, it is not possible to have essential axial Temperature differences in the catalyst bed of the reactor shot, d. H. between two measuring probes.

Ist es erforderlich, die radiale Temperatur- und Konzentrationsverteilung auf einem axialen Niveau zu vermessen, müssen eine Temperatur- und eine Konzentrationsmeßsonde hintereinandergeschaltet werden. Dadurch vergrößert sich die Störung des Reaktionsgeschehens weiter beträchtlich, bzw. die Messungen werden unbrauchbar, weil sich die kanalisierten Gasströme an der Übergangsstelle beider Meßsonden teilen und quer vermischen.It is necessary the radial temperature and concentration distribution To measure at an axial level, one must Temperature and a concentration probe connected in series become. This increases the disturbance of the reaction process further considerable, or the measurements will be unusable because the channeled gas flows at the transition point Divide both measuring probes and mix transversely.

Nachteile bezüglich der Reparatur resultieren daraus, daß ein Auswechseln defekter Thermoelemente oder zugsetzter Kapillarröhrchen auf Grund der Bündelung, zentralen Herausführung und der gemeinsamen, unlösbaren Abdichtung nicht möglich ist. Durch die Verlötung des Elementbündels werden die äußerst dünnwandigen Mäntel der Thermoelemente auch bei sorgfältiger Fertigung so stark erhitzt, daß irreparable Defekte einzelner Meßfühler bereits vor dem ersten Einsatz auftreten können. Disadvantages with regard to the repair result from the fact that a Replace defective thermocouples or attached capillary tubes due to the bundling, central execution and the common, permanent seal is not possible. By the soldering of the element bundle will be the extremely thin-walled Coats of the thermocouples even with careful manufacturing strongly heated, that irreparable defects of individual sensors already exist can occur before the first use.

Das Ziel der Erfindung ist eine Meßzelle für Integralversuchsreaktoren zur Untersuchung heterogen katalytischer Prozesse in der chemischen Forschung, die es ermöglicht, in partikelgefüllten Integralreaktorbauelementen weitgehend unverfälscht Zustandsgrößen der Reaktanten bzw. inerten Fluide insbesondere für Zwecke der mathematischen Modellierung zu vermessen.The aim of the invention is a measuring cell for Integral test reactors for the investigation heterogeneous catalytic processes in chemical research that it enables, in particle-filled integral reactor components largely unadulterated state variables of the reactants or inert fluids especially for mathematical purposes To measure modeling.

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Meßzelle für Integralversuchsreaktoren zu entwickeln, mit der man die Temperatur- und Konzentrationsverhältnisse direkt in der Katalysatorschüttung an beliebigen axialen und radialen Positionen sowie den Druck an der axialen Position der Meßzelle bei einer geringstmöglichen Störung des Partikelhaufwerkes meßtechnisch erfassen kann, wobei die Meßzelle montierbar aufgebaut ist und die- Meßsonden für die Zustandsgrößen demzufolge wahlweise kombiniert bzw. nach Defekten ausgewechselt werden können.The invention has for its object a measuring cell for To develop integral test reactors with which the Temperature and concentration ratios directly in the Catalyst bed on any axial and radial Positions as well as the pressure at the axial position of the measuring cell with the least possible disturbance of the particle aggregate can measure technically, the measuring cell being mountable is constructed and the measuring probes for the state variables accordingly optionally combined or replaced after defects can.

Erfindungsgemäß wird die Aufgabe durch die Merkmale des Anspruches 1 gelöst. Es ist vorgesehen, daß in einen ringförmigen metallischen Grundkörper, bestehend aus einem Meßzellengehäuse, dem Gehäusering, einem Spannringpaar und einem geteilten Isolierringpaar aus Wärmeisolationsmaterial, Kapillarröhrchen gleichen Durchmessers als Meßsonden für die Temperaturmessung, für die Konzentrationsmessung und/oder für die Druckmessung äquidistant über den Umfang des Meßzellengehäuses verteilt radial eingeführt sind, diese Kapillarröhrchen jeweils in bekannter Weise mit einer Stopfbuchse außen im Gehäuse abgedichtet werden und in dem Spannringpaar ihre ortsfeste Fixierung erfolgt, wobei das Spannringpaar mit dem Isolierringpaar aus Wärmeisolations material und dem Gehäusering ohne metallische Berührung, sowie der Gehäusering mit dem Meßzellengehäuse befestigt sind.According to the invention, the object is characterized by the features of Claim 1 solved. It is envisaged that in an annular metallic Base body, consisting of a measuring cell housing, the Housing ring, a pair of clamping rings and a split Pair of insulating rings made of thermal insulation material, capillary tubes of the same diameter as measuring probes for temperature measurement, for concentration measurement and / or for pressure measurement radially equidistantly distributed over the circumference of the measuring cell housing are introduced, these capillary tubes each in a known Way sealed with a stuffing box outside in the housing and in the clamping ring pair their fixed fixation takes place, whereby the pair of clamping rings with the pair of insulating rings made of thermal insulation material and the housing ring without metallic contact, as well the housing ring are attached to the measuring cell housing.

Als vorteilhafte Weiterbildung der Erfindung ist vorgesehen, daß bei der Meßsonde für die Temperatur messung das in dem Spannringpaar endende Kapillarrohr das Mantel thermoelement, umschließt dessen meßaktive Spitze sich im Zentrum des in seinem Kopfbereich in der Abmessung von 2 bis 4 Partikeln längs geschlitzten und in der Abmessung einer Partikel direkt am Kopf in Form eines fluiddurchlässigen Körbchens aufgeweiteten Schutz- rohres befindet, wobei die Entfernung der meßaktiven Spitze von dem Niveau des radial eingeführten Kapillarrohres mindestens 15 mm beträgt, sich das Mantelthermoelement außerhalb des Schutzrohres frei im Ringkanal befindet, mittels Durchführungskapillare aus dem Meßzellengehäuse herausgeführt und in dessen kalten Bereich die Abdichtung zwischen Mantelthermoelement und Durchführungskapillare mit bekannten Mitteln erfolgt.As an advantageous development of the invention, it is provided that in the measuring probe for the temperature measurement the capillary tube ending in the pair of clamping rings the jacket thermocouple, whose active tip encloses itself in the center of the its head area in the dimension of 2 to 4 particles lengthways slotted and in the dimension of a particle directly on the head in the form of a fluid-permeable basket tube is located, removing the active tip at least from the level of the radially inserted capillary tube Is 15 mm, the jacket thermocouple outside of the protective tube is located freely in the ring channel, using a lead-through capillary led out of the measuring cell housing and in its cold area the seal between the jacket thermocouple and lead-through capillary is carried out by known means.

Vorteilhaft besteht die Meßsonde für die Konzentrationsmessung aus einem Kapillarrohr (11), dessen Kopfbereich in der Abmessung einer Partikel zu einem fluiddurchlässigen Körbchen aufgeweitet oder als Kronenmund gezahnt ausgeführt ist.The measuring probe for the concentration measurement advantageously consists of a capillary tube ( 11 ), the head area of which is expanded in the size of a particle to form a fluid-permeable basket or is designed as a serrated crown mouth.

Zweckmäßigerweise ist die Meßsonde für die Druckmessung als Kapillarrohr (19) analog zur Durchführungskapillare (10) für das Mantelthermoelement ausgeführt, welches in dem Ringkanal der Meßzelle endet.The measuring probe for the pressure measurement is expediently designed as a capillary tube ( 19 ) analogous to the lead-through capillary ( 10 ) for the jacket thermocouple, which ends in the ring channel of the measuring cell.

Im Einbauzustand ist die partikelgefülle Meßzelle zwischen den Flanschen von ebenfalls Katalysator- oder inerten Partikeln gefüllten Integralreaktorbauelementen eingespannt. Das fluide Medium, in der Regel sind dies gasförmige Reaktanten, durchströmt das Festbett, in das die Meßsonden der Meßzelle eingebettet sind. Werden alle Meßsonden auf einem axialen Niveau positioniert, erfolgt die radiale Verteilung so, daß jedem Meßkopf ein etwa flächengleiches Element des Rohrquerschnittsfläche des Integralreaktorbauelementes zugeordnet werden kann, d. h. die Anzahl der Meßfühler entsprechend der Radien quadratisch zunimmt. Des weiteren erfolgt die Einbettung in das Haufwerk so, daß mindestens auf zwei unterschiedlichen Radienstrahlen das Vorliegen rotationssymmetrischer Eigenschaften überprüft werden kann.When installed, the particle-filled measuring cell is between the Flanges of also catalyst or inert particles filled integral reactor components clamped. The fluid Medium, usually these are gaseous reactants, flows through the fixed bed in which the measuring probes of the measuring cell are embedded are. All measuring probes are at an axial level positioned, the radial distribution takes place so that each measuring head an approximately equal element of the pipe cross-sectional area can be assigned to the integral reactor component, d. H. the number of sensors is square according to the radii increases. It is also embedded in the pile so that at least on two different radii checked the existence of rotationally symmetrical properties can be.

Die erfindungsgemäße Gestaltung des Meßkopfes der Temperaturmeßsonde führt zur Elimination des Wurzeleinflusses auf die Temperaturmessung, indem die meßaktive Spitze direkt vom zu vermessenden Fluidstrom angeströmt und der anschließende Thermoelementmantel temperiert werden, wobei aber keine Berührung der meßaktiven Spitze mit beispielsweise überhitzten Katalysator partikeln erfolgen kann. Diesen verfälschenden Kontakt verhindern die Speichen des aufgeweiteten, fluiddurchlässigen Körbchens, in dessen Zentrum sich die meßaktive Spitze des Thermoelements befindet. Die Anströmung des Meßkopf es kann von oben und unten erfolgen. Im Falle der Konzentrationsmeßsonde sollte im Interesse der Vermeidung des Zusetzens der Einbau des Kopfes für die Gasprobenahme in Strömungsrichtung erfolgen.The inventive design of the measuring head of the temperature probe leads to the elimination of the root influence on the Temperature measurement by taking the measuring tip directly from the to flowing fluid flow and the subsequent thermocouple jacket be tempered, but not touching the active tip with, for example, overheated catalyst particles can take place. Prevent this falsifying contact the spokes of the expanded, fluid permeable basket, in the center of which is the measuring tip of the thermocouple located. The flow to the measuring head can be from above and below respectively. In the case of the concentration probe should be in the interest avoiding clogging the installation of the head for the Gas sampling takes place in the direction of flow.

Die radial und axial genaue Plazierung der Meßsonden im Partikelhaufwerk wird mit den entsprechend auf Länge gefertigten Meßsonden so vorgenommen, daß zunächst die radiale Position durch die Einspannung zwischen den Spannringpaaren eingestellt wird, und dann unter Zuhilfenahme einer Lehre durch die kornweise um das Kapillarrohr geschichteten Partikeln die ortsfeste Fixierung des Meßkopfes erfolgt. Durch diese Vorgehensweise werden spezielle Halterungen, die die Anordnung der Partikeln und damit das hydrodynamische und wärmetechnische Verhalten stören, überflüssig.The radially and axially precise placement of the measuring probes in the Particle pile is made with the corresponding length Measuring probes made so that the radial position first the clamping between the clamping ring pairs is set, and then with the help of a lesson by the grain the capillary tube layered particles the fixed fixation of the measuring head. By doing this special brackets that the arrangement of the particles and thus disrupt hydrodynamic and thermal behavior, superfluous.

Die erfindungsgemäße Meßzelle ist in ihrem konstruktiven Aufbau in den Fig. 1, 2 und bezüglich der radialen Verteilung der Meßsonden in Fig. 3 dargestellt.The design of the measuring cell according to the invention is shown in FIGS . 1, 2 and with regard to the radial distribution of the measuring probes in FIG. 3.

Das mit genormten Federn zwecks Dichtung und Einpassung der Bau elemente des in Segmenten aufgebauten Versuchsreaktors versehene Meßzellengehäuse 1 ist mit dem Gehäusering 2 durch drei um 120 Grad versetzte Senkschrauben 13 verbunden, wobei gleichzeitig das geteilte Isolierringpaar aus Wärmeisolationsmaterial 5 gehaltert wird. Als Wärmeisolationsmaterial wurde eine maschinell spanab hebend bearbeitbare Glaskeramik verwendet. Die Verbindung zu dem Spannringpaar 3, 4 erfolgt mit 23 Kapillarröhrchen von 1,5 mm Durchmesser, die als Meßsonden im Partikelhaufwerk plaziert sind. Die Fixierung der Röhrchen wird paarweise mit insgesamt 12 Zylin derschrauben 14 vorgenommen. Die gewählte Konstruktion gewähr leistet allseitig einen Spalt zu dem metallischen Gehäuse bzw. Gehäusering. Damit kann man gewährleisten, daß Wärmeverluste durch die nicht mit einem Wärmeträger temperierte Meßzelle, die den Prozeßablauf in der Partikelschüttung verfälschen würden, minimiert werden. The provided with standardized springs for sealing and fitting the construction elements of the test reactor constructed in segments, measuring cell housing 1 is connected to the housing ring 2 by three countersunk screws 13 offset by 120 degrees, with the split pair of insulating rings made of heat insulation material 5 being held at the same time. A machine-machinable glass ceramic was used as the heat insulation material. The connection to the clamping ring pair 3 , 4 is made with 23 capillary tubes with a diameter of 1.5 mm, which are placed as measuring probes in the particle pile. The tubes are fixed in pairs with a total of 12 cylinder screws 14 . The selected construction ensures a gap on all sides to the metallic housing or housing ring. This ensures that heat losses through the measuring cell which is not tempered with a heat transfer medium and which would falsify the process flow in the particle bed are minimized.

Das Schutzrohr 6 mit dem geschlitzten, aufgeweiteten, mit fünf Speichen versehenen Meßkopf 15, der in der Einzelheit A noch einmal vergrößert dargestellt ist, und der meßaktiven Spitze 8 des Mantelthermoelementes 7 endet außerhalb des Spannringpaares. Das Mantelthermoelement liegt nun frei im Ringkanal 9 (Verg. Pos. 16), wodurch eine Radialverstellbarkeit durch eine entsprechend gewählte Schlaufenbildung realisierbar ist. Aus der Meßzelle herausgeführt wird das Thermoelement mittels der Durchführungskapillare 10, deren Abdichtung mit der durchbohrten Zylinderschraube 17 und der Dichtung 18 erfolgt. Die Abdichtung des Thermoelementes in der Durchführungskapillare wird durch Verklebung mit Epoxidharz außerhalb des erwärmten Bereiches der Meßzelle realisiert. Die Herausführung des Kapillarrohres 11, das als Kanüle zur Probenahme des Fluides für Analysenzwecke dient, und des Kapillarrohres 19 für die Druckmessung, erfolgen analog zur Temperaturmeßsonde. Die Konzentrationsmeßsonde ist dabei im Kopfbereich als fluiddurchlässiges Körbchen in der Größenordnung einer Partikel aufgeweitet, aber nicht wie die Temperaturmeßsonde längs geschlitzt, weil die Notwendigkeit entfällt, den Mantel des Thermoelementes zur Elimination des Wurzeleinflusses axial durch das Fluid zu umspülen. Sie ist aus einem Stück gefertigt und im Partikelhaufwerk plaziert, während die Druckmeßsonde im Ringkanal endet.The protective tube 6 with the slotted, widened, five-spoke measuring head 15 , which is shown enlarged again in detail A, and the measuring tip 8 of the sheathed thermocouple 7 ends outside the pair of clamping rings. The sheathed thermocouple is now exposed in the ring channel 9 (ref. Item 16 ), whereby radial adjustability can be achieved through a correspondingly selected loop formation. The thermocouple is led out of the measuring cell by means of the lead-through capillary 10 , the sealing of which takes place with the cannulated cap screw 17 and the seal 18 . The thermocouple is sealed in the lead-through capillary by gluing with epoxy resin outside the heated area of the measuring cell. The capillary tube 11 , which serves as a cannula for sampling the fluid for analysis purposes, and the capillary tube 19 for the pressure measurement are led out analogously to the temperature measuring probe. The concentration measuring probe is expanded in the head area as a fluid-permeable basket in the order of a particle, but not longitudinally slit like the temperature measuring probe, because there is no need to axially wash around the jacket of the thermocouple to eliminate the root influence by the fluid. It is made from one piece and placed in the particle pile, while the pressure probe ends in the ring channel.

In der Fig. 3 erfolgt die schematische Charakterisierung der Verteilung von 23 Temperaturmeßsonden auf einem axialen Niveau, wobei die 24. Meßsonde beispielsweise für eine Druckmessung ver wendet werden kann. Auf dem normierten Radius 1, der dem Innen durchmesser des Integralreaktorbauelementes entspricht, werden im Zentrum bei r = 0 eine, auf der radialen Position r = 0,28 zwei, auf der radialen Position r = 0,46 vier und auf der radialen Position r = 0,76 sechszehn Meßköpfe der Temperaturmeßsonden etwa im mittleren Bereich der jeweils flächengleichen Elemente von 4,35% der gesamten Rohrquerschnittsfläche des Integralreaktor bauelementes angeordnet. Die Überprüfung der Rotationssymmetrie kann auf den Radienstrahlen I, II jeweils mit 4 (3) Messungen, auf den Radienstrahlen III, IV mit jeweils 3 (2) Messungen zu sätzlich zu den bereits charak- terisierten Messungen auf den Radien 0,28, 0,46 und 0,76 erfolgen. Die Meßköpfe der Temperaturmeßsonden sind 25 mm über dem Niveau der radial eingeführten Schutzrohre plaziert. Damit wird der Wurzeleinfluß auf die meßaktive Spitze der Thermoelemente, der aus dem radialen Temperaturgradienten des Partikelhaufwerkes resultiert, ausreichend eliminiert.In Fig. 3 the schematic characterization of the distribution of 23 temperature measuring probes takes place at an axial level, the 24th measuring probe can be used, for example, for a pressure measurement. On the normalized radius 1 , which corresponds to the inner diameter of the integral reactor component, one in the center at r = 0, two in the radial position r = 0.28, four in the radial position r = 0.46 and r in the radial position = 0.76 sixteen measuring heads of the temperature measuring probes arranged approximately in the central region of the elements of the same area of 4.35% of the total pipe cross-sectional area of the integral reactor component. The rotation symmetry can be checked on the radii I, II with 4 (3) measurements each, on the radii III, IV with 3 (2) measurements each in addition to the already characterized measurements on the radii 0,28, 0, 46 and 0.76. The measuring heads of the temperature probes are placed 25 mm above the level of the radially inserted protective tubes. The root influence on the measuring active tip of the thermocouples, which results from the radial temperature gradient of the particle aggregate, is thus sufficiently eliminated.

Die erfindungsgemäße Meßzelle hat folgende Vorteile:The measuring cell according to the invention has the following advantages:

- Due to the modular structure, each measuring cell can be user-specific as temperature, concentration or mixed Measuring cell with temperature and concentration measuring probes each can be used and converted with or without pressure measurement.
- Through the particle-filled measuring cell and the measuring probes the reaction process in the catalyst heap is not interrupted. There is no additional pressure loss. The the same applies to studies of heat and mass transport in inert fixed beds.
- By arranging and shaping the measuring heads in the The order of magnitude of a catalyst particle is the hydrodynamic Conditions not changed. The inevitable Supply capillary interference is due minimizes the small dimensions and affects the corresponding Arrangement only after the measurement has taken place.
- By isolating the measuring cell from the process space, avoidance metallic contact surfaces and the spatial Falsifying heat losses are minimized.
- The arrangement of the active tip in the fixed bed ensures an unadulterated temperature measurement because of the inflow and shielding by the protective tube so that none Apply temperature gradients to the jacket of the thermocouple can and the spokes of the basket the measuring tip from contact with those overheated by the reaction (exothermic reaction) or colder (endothermic reaction) catalyst particles shield.
- Through the unrestricted choice of radial and axial Expansion of the measuring probes, the holder in the clamping ring pair and the fixation by the particles can be a fixed, accurate defined placement at every axial and radial position the catalyst bed, ie also within an integral reactor component.
- The equal area distribution of the sensors on an axial Level is ideally the generation of heat or heat consumption in the equally distributed catalytic converter gate stack adapted, whereby the principally achievable Infor mation content is exhausted to the maximum. The resulting rende placement of the probe relatively far from the reactor wall away, also offers the advantage, especially that Avoid area for measurement in which the pack of Catalyst particles, and thus also the course of the reaction the influence of the reactor wall is most disturbed.
- The selected construction allows for easy replacement defective measuring probes.

Aufstellung der Bezugszeichen in den Fig. 1 und 2List of reference numerals in FIGS. 1 and 2

1 Meßzellengehäuse
2 Gehäusering
3, 4 Spannringpaar
5 Isolierringpaar
6 Schutzrohr
7 Thermoelement
8 Meßaktive Spitze des Thermoelementes
9 Ringkanal
10 Durchführungskapillare
11 Kapillarrohr
12 Kronenmund
13 Senkschraube
14 Zylinderschraube
15 Meßkopf (Temperaturmeßsonde)
16 Thermoelement im Ringkanal
17 Zylinderschraube
18 Dichtung
19 Kapillarrohr 1 measuring cell housing
2 housing ring
3 , 4 tension ring pair
5 pairs of insulating rings
6 protective tube
7 thermocouple
8 Active tip of the thermocouple
9 ring channel
10 lead- through capillaries
11 capillary tube
12 crown mouth
13 countersunk screw
14 cheese head screw
15 measuring head (temperature measuring probe)
16 thermocouple in the ring channel
17 cheese head screw
18 seal
19 capillary tube

Claims

1. Measuring cell for integral test reactors for the investigation of heterogeneous catalytic processes in chemical research, in particular for the measurement of state variables in gas-flowed particle layers, consisting of a measuring cell housing ( 1 ), a housing ring ( 2 ) inserted and fastened therein and one centrally between the two pairs of insulating rings ( 5 ), the pair of insulating rings ( 5 ) being surrounded by a pair of clamping rings ( 3 , 4 ), and radially inserted capillary tubes ( 6 , 10 , 11 , 19 ) distributed equidistantly over the circumference of the measuring cell housing ( 1 ) same diameter as measuring probes for temperature measurement, for concentration measurement and / or for pressure measurement and the capillary tubes are each sealed in a known manner with a stuffing box outside in the measuring cell housing and in the clamping ring pair ( 3 , 4 ) get their fixation, the clamping ring pair ( 3 , 4 ) over the pair of insulating rings ( 5 ) to Housing ring ( 2 ) and the measuring cell housing ( 1 ) has no heat-conducting connection.

2. Measuring cell according to claim 1, characterized in that in the measuring probe for temperature measurement, the capillary tube ending in the clamping ring pair as a protective tube ( 6 ) encloses the jacket thermal element ( 7 ), the measuring active tip ( 8 ) of which is located in the center of the head area in the dimension of 2 to 4 particles longitudinally slit and in the dimension of a particle directly on the head in the form of a fluid-permeable basket expanded protective tube (A), the distance of the active tip from the level of the radially inserted capillary tube being at least 15 mm, itself the jacket thermocouple outside the protective tube is located freely in the ring channel ( 9 ), is led out of the measuring cell housing by means of lead-through capillary ( 10 ) and in its cold area the seal between the jacket thermocouple and the lead-through capillary is carried out using known means.

3. Measuring cell according to claim 1, characterized in that the measuring probe for the concentration measurement consists of a capillary tube ( 11 ), the head region in the dimension of a part widened to a fluid-permeable cup, or is designed as a crown mouth ( 12 ) toothed.

4. Measuring cell according to claim 1, characterized in that the measuring probe for the pressure measurement as a capillary tube ( 19 ) analogous to the lead-through capillary ( 10 ) for the jacket thermocouple leads out, which ends in the annular channel ( 9 ) of the measuring cell.