DE60214879T2 - Mikrobrennkammer, Mikroreformer, und Verfahren, um Fluide zu verbrennen und zu reformieren - Google Patents

Mikrobrennkammer, Mikroreformer, und Verfahren, um Fluide zu verbrennen und zu reformieren Download PDF

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Description

  • GEBIET DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf Mikrobrennkammern und Dampfreformer und Brennstoffzellen, umfassend diese Mikrobrennkammern oder Dampfreformer, und auf Verfahren zum Verbrennen und Dampf reformieren von Kraft- bzw. Brennstoffen.
  • HINTERGRUND DER ERFINDUNG
  • Die immer mehr abnehmende Größe von mikroelektronischen Vorrichtungen und die schnelle Entwicklung von mikroelektromechanischen Systemen (MEMS) hat ein großes Erfordernis für Hochenergiedichte-Mikroleistungszufuhren bzw. -versorgungen ausgebildet, beispielsweise eine Leistungszufuhr für mikroelektronische Vorrichtungen. Typischerweise wird eine konventionelle Batterietechnologie in diesen Anwendungen verwendet. Jedoch haben gegenwärtige Batterietechnologien eine sehr niedrige Energiedichte in der Größenordnung von 0,035 bis 0,350 kWe-hr/kg. Eine Alternative zu Batterien ist es, eine kleine Brennstoffzelle mit einem Mikro-Kohlenwasserstoff-Brennstoffprozessor zu kombinieren. In diesem Fall muß die Größe eines Brennstoffprozessor-Primärkonverters, beispielsweise eines Brennstoffreformers reduziert werden. Es ist auch wünschenswert, die Betriebstemperatur eines Brennstoffreformers abzusenken. Dies ist schwierig aufgrund der Verbrennung und daher sind die Reformierverfahren bzw. -prozesse nicht länger stabil. Die niedrigere Betriebstemperatur favorisiert bzw. begünstigt die wünschenswerteren Produkte (Wasserstoff und Kohlendioxid) in den Reformierreaktionen und macht auch das thermische Management und die Integration leichter, insbesondere auf diesem kleinen Größenmaßstab bzw. Maßstab kleiner Größe. Jedoch ist ein Bereitstellen von stabiler Wärme für die endothermen Reformierprozesse schwierig aufgrund der Tatsache, daß eine stabile Verbrennung allgemein lediglich bei Temperaturen über 1000 °C selbst unterstützend ist. Die Instabilität der Brennertätigkeit bzw. des Brennkammerbetriebs führt zu einer teilweisen Verdampfung des Kohlenwasserstoffbrennstoffs, wenn er flüssig ist, und zu einer Umwandlung weniger als gewünscht der Kohlenwasserstoffe zu einem wasserstoffreichen Produktstrom aufgrund des intermittierenden Verlusts an Energie für die endothermen Reaktionen. Andererseits kann eine Verbrennung, die durch Katalysatoren unterstützt ist, eine katalytische Verbrennung bis zu niedrigeren Temperaturen von etwa 200 °C stabil sein.
  • US 6,200,536 beschreibt einen Mikrokanalwärmetauscher, der eine exotherme Reaktionskammer, eine Austragskammer und eine Wärmetauschkammer in thermischem Kontakt mit der Austragskammer aufweist, wodurch Wärme von der Reaktionskammer durch einen Reaktionsauslaß durch die Abgas- bzw. Austragskammer und somit durch eine Leitung durch eine Wand auf das Arbeitsfluid in der Wärmetauscherkammer übertragen wird.
  • EP 0921584 beschreibt einen Dampfreformer, umfassend eine Stapel- oder Rohrbündel-Typ-Reaktoreinheit, enthaltend einen Verdampfer, einen Vorformer, einen Hauptreformer, eine CO Entfernungseinrichtung und einen katalytischen Brenner. Der Vorformer ist in direktem Wärmekontakt mit dem Verdampfer, der Hauptreformer mit dem katalytischen Brenner und die CO Entfernungseinheit über ein wärmeleitendes Trennmittel bzw. -agens.
  • WO 00/06295 beschreibt ein Verfahren und eine Vorrichtung zum Bereitstellen einer Wärmeübergangsrate von einer Reaktionskammer durch eine Wand auf eine Wärmeübergangs- bzw. -transferkammer, indem im wesentlichen eine lokale Wärmeübergangsrate einer katalytischen thermischen Reaktion abgestimmt wird. Eine Querschnittsebene wird senkrecht zu einem Massen- bzw. Volumenstrom eines Reaktantenstroms zur Verfügung gestellt. Die thermische Querschnittsebene ist derart, daß der Wärmeübergang bzw. -transfer von der Reaktionskammer auf die Wärmeübergangskammer mit der Wärmeübergangsrate übereinstimmt.
  • EP 0308976 beschreibt einen Plattentyp-Reformer, welcher einen Reformierreaktor und einen Combustor bzw. eine Brennkammer beinhaltet, die miteinander über eine wärmeleitfähige bzw. -leitende Trennwand gestapelt sind, die derart angeordnet ist, daß die Combustorseiten der Haupteinheiten zueinander schauen bzw. gerichtet sind, mit einer Hilfseinheit zum Zuführen von Brennstoff zu jedem Combustor, der zwischen den Haupteinheiten liegt. Rohmaterial wird zu dem Reformierreaktor durch einen Durchtritt zugeführt und dann über einen unterschiedlichen Durchtritt in jeder Einheit ausgetragen.
  • US 5432023 beschreibt eine Brennstoffzelle, umfassend eine Mehrzahl von elektrobeweglichen Teilen, die aus einer Brennstoffelektrode und einer oxidierenden Elektrode und einer elektrolytischen Schicht zusammengesetzt sind. Flüssiger Brennstoff wird zu Anschlußoberflächen der Komponententeile senkrecht zu dem Strom von oxidierendem Gas entlang der Umfangsoberflächen des Stapels eingebracht, so daß der flüssige Brennstoff zu den Brennstoffelektroden durch Kapillarwirkung zugeführt wird. Eine Brennstoffzelle, die zur Rückgewinnung von Wasser fähig ist, das durch die Zellreaktionen erzeugt ist bzw. wird, ist ebenfalls geoffenbart.
  • EP 1087455 beschreibt eine gestapelte Brennstoffzelle, die einen elektrobeweglichen Abschnitt, wobei eine Elektrolytmembran sandwichartig zwischen der Brennstoffelektrode und der Oxidationsmittelelektrode aufgenommen bzw. eingeschlossen ist, und einen Brennstofftank aufweist, welcher Brennstoff zu dem Brennstoffzellenkörper zuführt. Flüssiger Brennstoff wird in der Einheitswand verdampft und dann zu der Brennstoffelektrode zugeführt. Ein Druckeinstellmechanismus ist ebenfalls zur Verfügung gestellt.
  • US 4876162 stellt eine Brennstoffzelle zur Verfügung, die einen Wasserseparator bzw. eine Wasserabtrenneinrichtung und Entnahmemittel aufweist, welche poröse Strukturen aufweisen, die den Durchtritt von flüssigem Wasser erlauben, jedoch nicht den Durchtritt von Gasen innerhalb des Austragsverteilers der Einheitszelle.
  • WO 01/93976 beschreibt einen laminierten Mehrphasenseparator, der Dochtwirkungsstrukturen und Gasstromkanäle aufweist. Die Separatoren können mit Mikrokanalwärmetauschern kombiniert sein bzw. werden. Integrierte Systeme, umfassend die Separatoren, sind ebenfalls beschrieben.
  • WO 02/064248 beschreibt integrierte Verbrennungsreaktoren und Verfahren ihrer Herstellung, wobei die Verbrennungskammern in direktem thermischem Kontakt mit endothermen Reak tionskammern sind. Verfahren bzw. Prozesse zum Ausführen von Reaktionen in integrierten Verbrennungsreaktoren sind bzw. werden beschrieben.
  • US 6192596 beschreibt eine Mikrokanal-Fluidbearbeitungseinheit, die ein dünnes Innenblatt bzw. -blech und wenigstens ein dünnes Außenblatt aufweist, wobei eine erste Anordnung durch ein Stapeln eines ersten Innenblatts in abwechselndem Kontakt mit einem ersten Außenblatt in einen ersten Stapel gebildet ist und die einen ersten Einlaß und einen ersten Auslaß aufweist, und wobei eine zweite Anordnung als ein zweiter Flußpfad bzw. Strömungsweg in dem ersten Stapel oder durch ein Stapeln eines zweiten Innenblatts in abwechselndem Kontakt mit einem zweiten Außenblatt als ein zweiter Stapel gebildet wird.
  • US 6117578 beschreibt eine Brennstoffgas-Reformeranordnung zur Verwendung in einer Brennstoffzellen-Stromerzeugungsanlage, die voneinander beabstandete unterteilende bzw. Unterteilungsplatten mit zwischengelagerten Säulen von individuellem Brennstoff und Brennergas aufweist. Brennstoffgasdurchtritte haben einen Aluminiumoxidkomplex auf ihre Wände als einen Katalysator beschichtet. Der Komplex beinhaltet Nickel und Cer und/oder Lanthanoxid und Kalziumoxid, welches eine Kohlenstoffausbildung inhibiert.
  • US 6277339 beschreibt einen Reformerreaktor, umfassend einen Reformierabschnitt, einen CO Verschiebeabschnitt, welcher CO in CO2 durch die CO Verschiebereaktion umwandelt, eine katalytische Brennereinheit in thermischem Kontakt mit dem Reformierreaktor und einen Kühlbereich in thermischem Kontakt mit dem CO Verschiebeabschnitt. Verbrennungsgas wird in einer Gegenstromrichtung zu dem Re format zugeführt, das durch den Reformierreaktor fließt, und zu dem CO, das durch die CO Verschiebestufe fließt.
  • US 5858314 beschreibt einen Erdgasreformer, umfassend einen Stapel von thermisch leitenden Platten, die mit Katalysatorplatten durchsetzt und mit Innen- oder Außenverteilern für Reaktanten versehen sind. Ein oder mehrere Katalysator(en) wird bzw. werden verwendet, der (die) entlang der Strömungs- bzw. Flußrichtung verteilt ist bzw. sind. Der Reformer kann als ein Dampfreformer arbeiten durch Energie, die extern zur Verfügung gestellt wird. Der Reformer kann auch als ein teilweiser bzw. partieller Oxidationsreformer arbeiten.
  • EP 1031374 beschreibt eine Vorrichtung zum Verwenden von Wärme, die während katalytischen Reaktionen gebildet wird, umfassend einen ersten Bereich bzw. eine erste Region zum Erhitzen einer Reaktionsmischung und einen zweiten Bereich zum teilweisen Ausführen von katalytischen Reaktionen oder zum Kühlen der Produkte. Der erste und zweite Bereich sind miteinander durch Wärmeleitung durch eine wärmeleitende undurchlässige Trennwand verbunden.
  • Es verbleibt ein Erfordernis für Mikrobrennkammern und Brennstoffreformer, welche eine sehr kleine Größe und stabile Leistung besitzen und welche bei niedriger Temperatur arbeiten, während sie hohe Effizienzniveaus beibehalten.
  • ZUSAMMENFASSUNG DER ERFINDUNG
  • Die vorliegende Erfindung stellt eine Mikrobrennkammer und einen Dampfreformer zur Verfügung, umfassend die Mikrobrennkammer bzw. den Mikrocombustor, welche(r) mit einer sehr kleinen Größe hergestellt werden kann und welche(r) bei niedriger Temperatur arbeiten kann. Die Erfindung stellt auch eine Brennstoffzelle zur Verfügung, umfassend eine Mikrobrennkammer oder einen Dampfreformer der vorliegenden Erfindung statt konventionelleren Vorrichtungen, wie Batterien. Die Erfindung stellt darüber hinaus ein Mikroverbrennungsverfahren zur Verfügung, das in einer Mikrobrennkammer der vorliegenden Erfindung durchgeführt wird.
  • In einem Aspekt der vorliegenden Erfindung wird eine Mikrobrennkammer zur Verfügung gestellt, umfassend: einen ersten Abschnitt, umfassend einen Brennstoffkanal, der einen Einlaß zum Verbinden der Mikrobrennkammer mit einer Brennstoffquelle und einen Auslaß an einer oberen Fläche bzw. Oberfläche des ersten Abschnitts aufweist; und einen zweiten Abschnitt, der benachbart dem ersten Abschnitt angeordnet ist;
    wobei der zweite Abschnitt umfaßt bzw. enthält: eine Verbrennungs- bzw. Brennkammer, die einen Einlaß in Fluidwechselwirkung bzw. -verbindung mit dem Auslaß des Kanals des ersten Abschnitts und einen Auslaß aufweist, der fähig ist, Verbrennungsabgasprodukte zu evakuieren bzw. auszutragen; und einen Austrags- bzw. Auslaßkanal, der einen Einlaß in Fluidwechselwirkung bzw. -verbindung mit dem Auslaß der Brennkammer und einen Auslaß an einer Oberfläche des zweiten Abschnitts aufweist; wobei der Brennstoffkanal und der Austragskanal auf einer selben Seite in bezug auf die Brennkammer angeordnet sind, um einen ersten Wärmetauscher auszubilden;
    wobei der erste Abschnitt und der zweite Abschnitt durch eine erste Platte getrennt sind, und weiterhin umfassend eine zweite Platte, die an der Seite des zweiten Abschnitts gegenüberliegend dem ersten Abschnitt angeordnet ist;
    wobei die zweite Platte eine Seite der Brennkammer definiert;
    wobei die Brennkammer einen Verbrennungskatalysator umfaßt, und ein Raum den Verbrennungskatalysator und die zweite Platte trennt.
  • In einem weiteren Aspekt stellt die Erfindung einen Dampfreformer zur Verfügung, umfassend
    eine Mikrobrennkammer gemäß der Erfindung und einen dritten Abschnitt, umfassend einen Reformationskanal, der einen Einlaß zum Zuführen von Reformationsbrennstoff und einen Auslaß zum Evakuieren bzw. Ausbringen von Reformationsprodukten umfaßt, wobei der Austrags- bzw. Abgaskanal und wenigstens ein Abschnitt des Reformationskanals auf einer selben Seite in bezug auf die Brennkammer angeordnet sind, um einen zweiten Wärmetauscher auszubilden.
  • Ein Dampfreformer kann beinhalten:
    eine Verbrennungskammer bzw. eine Brennkammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist, wobei ein Verbrennungskatalysator in der Brennkammer angeordnet ist und eine Reformationskammer einen Einlaß und einen Auslaß aufweist, wobei ein Reformationskatalysator in der Reformationskammer angeordnet ist, wobei der Verbrennungskatalysator und der Reformationskatalysator auf gegenüberliegenden Seiten bzw. Flächen einer Trennplatte angeordnet sind, die zwischen der Brennkammer und der Reformationskammer angeordnet ist.
  • Ein Dampfreformer kann beinhalten:
    eine Brennkammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist, einen Verbrennungskatalysator, der in der Brennkammer angeordnet ist; und eine Reformationskammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist, wobei der Reformations katalysator in der Reformationskammer angeordnet ist, wobei die Verbrennungskammer und die Reformationskammer um eine Achse angeordnet sind, wobei der Einlaß und der Auslaß der Brennkammer jeweils in Fluidwechselwirkung bzw. -verbindung mit dem Verbrennungsbrennstoff und Verbrennungsauslaßkanälen sind und der Einlaß und der Auslaß der Reformationskammer jeweils in Fluidkommunikation bzw. -verbindung mit dem Reformationsbrennstoff und den Reformationsproduktkanälen sind. Der Verbrennungsbrennstoffkanal ist entlang der Achse auf einer Seite der Brennkammer gegenüberliegend der Reformationskammer angeordnet. Der Reformationsbrennstoffkanal ist entlang der Achse auf einer Seite der Reformationskammer gegenüberliegend der Brennkammer angeordnet. Der Reformationsproduktkanal ist außerhalb des Reformationsbrennstoffkanals in bezug auf die Achse angeordnet und auf der Seite der Reformationskammer gegenüberliegend der Brennkammer angeordnet und der Verbrennungsauslaßkanal ist außerhalb des Reformationsbrennstoffkanals in bezug auf die Achse und auf der Seite der Reformationskammer gegenüberliegend der Brennkammer angeordnet.
  • Ein Dampfreformer kann beinhalten:
    eine Brennkammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist; und eine Reformationskammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist. Der Auslaß der Brennkammer umgibt den Auslaß der Reformationskammer und der Auslaß der Reformationskammer umgibt den Einlaß der Reformationskammer.
  • Ein Dampfreformer kann umfassen:
    einen Verbrennungskanal, umfassend eine Verbrennungskammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist; einen Reformationskanal, umfassend eine Reformierkammer, die einen Einlaß und einen Auslaß aufweist. Die Reformierkammer weist zwei Endseiten und eine seitliche Umfangsseite auf. Der Verbrennungskanal umgibt die Reformationskammer über wenigstens eine der Endseiten und die periphere seitliche Seite.
  • Die vorliegende Erfindung stellt weiter ein Mikroverbrennungsverfahren zur Verfügung, das in einer Mikrobrennkammer der vorliegenden Erfindung ausgeführt wird, wobei das Verfahren umfaßt:
    Bereitstellen einer Zusammensetzung, umfassend Brennstoff und ein Oxidationsmittel zu einer Brenn- bzw. Verbrennungskammer der Mikrobrennkammer bzw. Mikroverbrennungseinrichtung; und
    Durchleiten der Zusammensetzung durch einen Verbrennungskatalysator,
    wobei der Verbrennungskatalysator eine poröse Matrix umfaßt, die derart angeordnet wird, daß eine ausreichende Mischung durch den Katalysator fließt bzw. strömt, um eine Verbrennung bei einer Temperatur von höchstens etwa 500 °C aufrecht zu erhalten;
    Reagieren der Zusammensetzung in der Verbrennungskammer, um Wärme zu produzieren;
    Übertragen von Wärme aus Abgasen auf die Verbrennungsbrennstoff-/Oxidationsmittel-Mischung vor ihrem Eintritt in die Verbrennungskammer,
    wobei der Schritt eines Reagierens bzw. Umsetzens von Brennstoff mit Oxidationsmittel Wärme produziert und die Wärme ausreichend ist, um das Mikroverbrennungsverfahren ohne Energieeintrag zu unterstützen bzw. aufrecht zu erhalten.
  • Die Zusammensetzung in der Brennkammer wird reagiert bzw. umgesetzt, um ausreichende Wärme herzustellen, um das Mikroverbrennungsverfahren ohne Energiezufuhr aufrechtzuerhalten bzw. zu stützen.
  • Die verschiedenen erfinderischen Aspekte können in Kombination mit irgendeinem der Details beschrieben werden, die in den Zeichnungen und dem folgenden Abschnitt der Beschreibungen der bevorzugten Ausbildungen beschrieben werden. Beispielsweise können die erfinderischen Verfahren bzw. Methoden weiter durch ein Kombinieren mit den Flußgeschwindigkeiten bzw. Strömungsraten beschrieben werden, die in dem Beschreibungsabschnitt beschrieben sind. Die Erfindung enthält auch Brennstoffzellen, welche irgendeinen der Brenner und/oder Reformer enthalten, die hier beschrieben sind.
  • Verschiedene Ausbildungen der Erfindung können zahlreiche Vorteile zur Verfügung stellen, beinhaltend einen oder mehrere der Folgenden. Zuerst können leichtgewichtige und kompakte Energiequellen erhalten werden. Weiterhin kann der rasche Wärme- und Massentransfer in einer Vorrichtung die Verwendung von extrem aktiven Katalysatoren ermöglichen, Katalysatoren, welche bei niedrigen Temperaturen aktiv sind, und Katalysatoren mit hohem Durchsatzvolumen. Es ist auch möglich, Prozeß- bzw. Verfahrensbedingungen, wie die Betriebstemperatur, sehr präzise zu regeln bzw. zu steuern, so daß eine hohe Leistung bzw. Leistungsfähigkeit erzielt werden kann. Die Brennstoffverbrennungs- und Dampfreformierverfahren können stabil und effizient bei niedrigeren Temperaturen betrieben werden, ohne das Erfordernis für einen Energieeintrag, um das Mikroverbrennungsverfahren zu unterstützen oder sogar zu starten. In einigen Fällen wird der Mikrobrenner bzw. die Mikrobrennkammer mit Wasserstoff oder Dämpfen, wie Methanol gestartet. Wärmeverluste können effektiv gesteuert bzw. geregelt und reduziert werden. Ein weiterer Vorteil ist jener der Einfachheit des Designs und der Materialien, die verwendet werden, um eine Massenproduktion bei konkurrenzfähigen Kosten zu ermöglichen.
  • Weiterhin kann die Mikrobrennkammer oder der Dampfreformer ein Teil eines effizienten integrierten Systems sein, welches niedrigere Kohlenwasserstoffe und sogar höhere Kohlenwasserstoffe, die eine höhere Bearbeitungstemperatur erfordern, wie Butan, reformieren können. Eine Kohlendioxidselektivität über Kohlenmonoxid, ein Gift für Brennstoffzellen, des Dampfreformierverfahrens ist hoch, so daß es möglich ist, Erfordernisse für ein Entfernen von Kohlenmonoxid nach einem Reformieren und vor dem Zuführen des Gases zu der Brennstoffzelle zu reduzieren oder zu verringern, wodurch das Gesamtsystem stark vereinfacht wird und die Systemgröße reduziert wird. Da eine katalytische Verbrennung verwendet wird, wird eine stabile Niedrigtemperatur-Leistungsfähigkeit leicht für den Brenner erzielt, um nicht unterbrochene Betriebswärme für Verdampfer- und Dampfreformereinheiten zur Verfügung zu stellen, so daß sie in einer stabilen optimalen Weise arbeiten können.
  • Der Niedrigtemperaturbetrieb und die Herstellung, die durch die Erfindung möglich gemacht sind, erlauben eine größere Wahl von isolierenden Materialien, ermöglichen eine größere Verwendung von Materialien mit unterschiedlichen bzw. ungleichen thermischen Expansions- bzw. Ausführungskoeffizienten und ermöglichen die Herstellung auf Halbleiterchips. Die erfinderischen Brenner bzw. Brennkammern und Reformer können aus Kunststoff gefertigt bzw. hergestellt sein. Es gibt zahlreiche Vorteile eines Herstellens in Kunststoff, enthaltend das leichtere Gewicht und weniger erforderliche Isolierung.
  • Ein weiterer Vorteil, der aus der kleineren Größe der Erfindung resultiert, ist eine größere Steuerung bzw. Regelung von Wärme. Wärmeverlust ist eine Funktion eines Oberflächenbereichs – ein Absenken des Oberflächenbereichs (für dieselbe Menge an Wärme) reduziert einen Wärmeverlust und bringt thermische Energie exakt dorthin, wo sie erforderlich ist. Ein weiterer Vorteil ist eine extrem schnelle Antwortzeit, d.h., eine Änderung in einem Fluidstrom kann in einer nahezu momentanen Änderung in der Temperatur resultieren.
  • Der Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist insbesondere klargelegt und genau in dem abschließenden Abschnitt der Beschreibung beansprucht. Jedoch können sowohl die Organisation als auch ein Verfahren eines Betriebs, gemeinsam mit weiteren Vorteilen und Zielen davon besser durch Bezugnahme auf die folgende Beschreibung verstanden werden, die im Zusammenhang mit den beiliegenden Zeichnungen beschrieben ist, wobei sich gleiche Bezugszeichen auf gleiche Elemente beziehen.
  • GLOSSAR DER AUSDRÜCKE
  • "Katalysator" ist ein festes Material, welches eine Reaktionsgeschwindigkeit bzw. -rate erhöht.
  • "Kammer" bezieht sich auf den Bereich, in welchem eine Reaktion stattfindet. In der vorliegenden Erfindung enthält in Ausbildungen, wo sich der Katalysator in der Kammer befindet, der Bereich bzw. die Fläche einer Kammer den Katalysator (beinhaltend Poren), den Bereich darüber, darunter und an den Seiten des Katalysators, jedoch nicht den Bereich der Auslaßseite des Katalysators. Illustrative Bei spiele sind in den Figuren gezeigt. Beispielsweise ist in 4 der Bereich 426 ein Teil der Reaktionskammer, während es 428 nicht ist.
  • "Kanäle" bezieht sich auf die allgemein akzeptierte Bedeutung und enthält Leitungen und andere Mittel, um den Fluidstrom zu richten. Kanäle der Erfindung beinhalten wenigstens eine Öffnung, typischerweise mit einem Einlaß und einem Auslaß und können andere Öffnungen beinhalten. Wie dies in der Beschreibung unten von verschiedenen Ausbildungen gesehen werden wird, können zahlreiche Funktionen außer einem einfachen Massentransport innerhalb der Kanäle auftreten.
  • "Fluidkommunikation bzw. -verbindung" zwischen zwei Bereichen bedeutet, daß ein Fluid von einem Bereich zu dem anderen fließen bzw. strömen kann. "Thermische Kommunikation bzw. Verbindung" zwischen zwei Bereichen bedeutet, daß Wärme von einem Bereich zu dem anderen fließen kann.
  • Das "Fluid fließt in mehr als einer Richtung" bedeutet, daß es mehr als einen Fluidstrompfad gibt. Beispielsweise gibt es in einem geraden Rohr nur einen Fluidstrompfad (Fluid fließt nur in einer Richtung); während es in einem Rohr mit einer T-Verbindung es zwei Flußstrompfade gibt (Fluid fließt in zwei Richtungen). Ein Beispiel von Fluid, das in mehr als eine Richtung fließt, ist in der Brennkammer von 402 von 4 gezeigt.
  • "Wärmetauscher" ist eine Vorrichtung oder Komponente, die dazu ausgebildet ist, daß Wärme von einem Fluid zu einem anderen transferiert bzw. übertragen werden kann.
  • "Schicht" bezieht sich auf einen definierten Bereich, umfassend bestimmte gelöste Elemente. Typischerweise sind Schichten in Mehrschichtkonfigurationen gestapelt. Vorzugsweise sind Schichten eben bzw. planar oder im wesentlichen eben, was bedeutet, daß Vorsprünge bzw. Erhebungen von einer Schicht weniger als 20 % des Bereichs der Schicht ausmachen. Ein "Abschnitt" ist eine Schicht oder ein Teil einer Schicht.
  • "Mikro", wie in Mikrobrenner bzw. Mikrobrennkammer, bezieht sich auf Vorrichtungen, in welchen es wenigstens eine Dimension eines Kanals oder einer Kammer gibt, die 1 mm oder kleiner ist.
  • "Periphere seitliche Seite bzw. seitliche Umfangsseite" bezeichnet einen Abschnitt eines Volumens, welcher einen zentralen Abschnitt des Volumens umgibt und seitlich bzw. lateral in bezug auf eine Hauptachse oder -linie des Volumens ist.
  • "Separator- bzw. Trennplatte" ist eine feste Strukturkomponente (beispielsweise eine Wand), welche einen Kanal von dem anderen Kanal trennt.
  • "Volumen" eines Brenners bzw. einer Brenneinrichtung, einer Brennkammer, Reformerkammer oder eines Reformers, außer es ist anders angedeutet bzw. angegeben, bezieht sich auf das Innenvolumen, wo eine Reaktion im wesentlichen auftritt, jedoch nicht auf benachbartes Material. Beispielsweise ist in 1 das Volumen der Verbrennungs- bzw. Brennkammer das Volumen eines Hohlraums 118 (beinhaltend einen Katalysator 124), in 3 ist das Volumen der Brennkammer das Volumen des Katalysators 316, und in 4 das Volumen des Katalysators 416. Wo ein Katalysator vorhanden ist, beinhaltet das Volumen wenigstens das Katalysatorvolumen und einen Katalysatorleerraumanteil. Volumen einer Vorrichtung, außer es ist anders angegeben, bezieht sich auf das Combustor- bzw. die Brennkammer- und Reformervolumen und das Volumen von irgendwelchen zwischenliegenden und integralen Komponenten, wie Wärmetauschern, Vorheizeinrichtungen, Rekuperatoren usw. In 1-4 ist das Volumen der Vorrichtung das Volumen des Hauptkörpers des rechteckigen bzw. rechtwinkeligen Blocks oder des größten Zylinders, jedoch nicht das Einlaß- und Auslaßrohr, welche aus dem Hauptkörper vorragen.
  • "Docht" ist ein Material, welches Flüssigkeit transportiert, üblicherweise sind die Antriebskräfte für einen Transport durch den Docht Kapillarkräfte oder ein Druckgradient, jedoch könnten andere Mechanismen, wie ein abgestuftes Material, mit unterschiedlichen Graden an Hydrophilie angewandt bzw. eingesetzt werden.
  • KURZE BESCHREIBUNG DER ZEICHNUNGEN
  • 1 ist eine Querschnittsseitenansicht eines Mikroreformers in einer ersten Ausbildung gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • 2 ist eine Querschnittsvorderansicht des Mikroreformers von 1 entlang einer Linie A-A von 1.
  • 3 ist eine Querschnittsvorderansicht des Mikroreformers in einer zweiten Ausbildung gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • 4 ist eine Querschnittsvorderansicht eines Mikroreformers in einer dritten Ausbildung gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • 5 ist eine schematische Ansicht eines Dampfreformiersystems gemäß der vorliegenden Erfindung.
  • BESCHREIBUNG DER BEVORZUGTEN AUSBILDUNGEN
  • 1-4 zeigen drei Ausbildungen der erfinderischen Vorrichtungen. Diese Ausbildungen sind nicht dafür gedacht, den Rahmen der Erfindung einzuschränken.
  • Ein Dampfreformer einer ersten Ausbildung mit einer Schichtausbildung ist in 1 und 2 gezeigt. Der dargestellte Dampfreformer umfaßt drei im wesentlichen rechteckige Schichten, nämlich eine Brennstoffzufuhrschicht 102, eine Verbrennungsschicht 104 und eine Dampfreformierschicht 106, die eine über der anderen angeordnet sind. Diese Schichten bzw. Lagen sind jeweils durch erste und zweite Trennplatten 108, 110 getrennt. Die Schichten und Platten sind als eine über der anderen bezugnehmend auf die Figuren angeordnet beschrieben, jedoch könnten die Schichten in anderen geometrischen Konfigurationen angeordnet sein, beispielsweise könnten sie als Abschnitte ausgebildet sein, die nebeneinander angeordnet sind.
  • Die Brennstoffzufuhrschicht 102 umfaßt einen Brennstoffzufuhrkanal 112, welcher als eine im wesentlichen längliche Rille bzw. Nut 114 in einer oberen Oberfläche der Brennstoffzufuhrschicht ausgebildet ist. Die Nut hat ein offenes Ende auf einer Seitenfläche des Dampfreformers, während ein gegenüberliegendes Ende 116 der Nut seitlich geschlossen ist. Die Verbrennungsschicht umfaßt einen Hohlraum 118, welcher als eine Verbrennungskammer bzw. Brennkammer wirkt, und einen Auslaß- bzw. Austragskanal 120, welcher im wesentlichen längs angeordnet ist und sowohl an der oberen als auch unteren der Oberfläche der Verbrennungs- und Austragsschicht offen ist. Der Brennstoffzufuhrkanal und der Abgas- bzw. Austragskanal arbeiten als der Brennkammereinlaß bzw. -auslaß.
  • Die Verbrennungskammer ist über dem seitlich geschlossenen Ende des Brennstoffzufuhrkanals angeordnet und die erste Trennplatte 108 hat eine Öffnung 122 unter der Verbrennungskammer, so daß der Brennstoffzufuhrkanal und die Brennkammer in Fluidverbindung sind. In der gezeigten Ausbildung sind der Brennstoffzufuhrkanal und der Austragskanal auf derselben seitlichen Seite der Verbrennungskammer angeordnet und sie sind vorzugsweise parallel zueinander.
  • Ein Verbrennungskatalysator 124 ist in der Verbrennungskammer angeordnet. Der Verbrennungskatalysator kann die gesamte Verbrennungskammer ausfüllen, oder ein Raum 126 kann zwischen dem Verbrennungskatalysator 124 und der zweiten zwischenliegenden Platte 110 zur Verfügung gestellt sein, wie dies in 1 gezeigt ist, um eine Fluidausdehnung und einen Strom zu der Austrittskammer zu ermöglichen. Verschiedene Arten von Katalysatoren, welche als Verbrennungskatalysatoren verwendet werden können, sind unten im Detail geoffenbart.
  • Die Dampfreformierschicht 106 umfaßt einen Reformierkanal 128, welcher im wesentlichen längs bzw. in Längsrichtung angeordnet ist, und ist an der unteren Oberfläche und gegenüberliegenden Seitenoberflächen der Dampfreformierschicht offen. Somit bildet ein erster Abschnitt des Reformierkanals einen Reformierbrennstoff-Zufuhrkanal 130, ein zweiter Abschnitt des Reformierkanals bildet eine Reformierkammer 132 und ein dritter Abschnitt des Reformierkanals bildet einen Reformationsproduktekanal 134. Der Reformierbrennstoff-Zufuhrkanal und der Reformationsproduktekanal arbeiten als der Reformierkammereinlaß bzw. -auslaß.
  • Die Reformierkammer 132 ist im wesentlichen über der Verbrennungskammer 118 angeordnet und der Reformierbrennstoff-Zufuhrkanal 130 ist auf einer selben seitlichen Seite der Verbrennungskammer wie der Austragskanal 120 angeordnet, präziser sind der Reformierbrennstoff-Zufuhrkanal und der Austragskanal vorzugsweise parallel zueinander.
  • Ein Reformierkatalysator 136 ist in der Reformierkammer angeordnet. Der Reformierkatalysator ist auch im Detail unten diskutiert.
  • Die erste und zweite Trennplatte sind aus einem wärmeleitfähigen Material hergestellt, so daß Wärme des Verbrennungsabgases in dem Verbrennungsabgaskanal einerseits zu dem Verbrennungsbrennstoff in dem Brennstoffzufuhrkanal und andererseits zu dem Reformierbrennstoff in dem Dampfreformierkanal transferiert werden kann. Somit bilden der Verbrennungsbrennstoff-Zufuhrkanal 112 und der Austrags- bzw. Abgaskanal 120 einen ersten Wärmetauscher und der Reformierbrennstoff-Zufuhrkanal 130 und der Abgaskanal 120 bilden einen zweiten Wärmetauscher. Der erste Wärmetauscher macht es möglich, eine Verbrennungsbrennstoffmischung vor ihrer Lieferung in die Verbrennungskammer zu verdampfen und/oder vorzuheizen, und der zweite Wärmetauscher macht es möglich, eine Reformationsbrennstoffmischung vor ihrer Abgabe bzw. Lieferung in die Reformierkammer zu verdampfen und/oder vorzuheizen.
  • Der Katalysator 124 wird durch Festmaterial mit Ausnahme einer 7° Seitenöffnung und einer oberen Öffnung zur Expansionskammer 126 umgeben. Abgase bewegen sich aus der 7° Seitenöffnung in den offenen Abgaskanal 120.
  • Der Verbrennungsbrennstoff-Zufuhrkanal 112 ist in Fluidwechselwirkung bzw. -verbindung mit einer Quelle von Verbrennungsbrennstoff, wie Kohlenwasserstoffbrennstoff, beispielsweise Methanol, und einer Quelle eines Oxidations mittels, beispielsweise Sauerstoff in Luft. Wie dies in 2 gezeigt ist, sind ein Brennstoffverbrennungsrohr 138 und ein Luftrohr 140 in den Verbrennungsbrennstoff-Zufuhrkanal eingesetzt. In gleicher Weise ist der Reformierbrennstoffkanal 130 in Fluidverbindung mit einer Quelle von Reformierbrennstoff dahingehend, daß ein Reformierbrennstoffrohr 142 in den Reformierbrennstoffkanal eingesetzt ist. Eine Evakuierung von Austragsflüssigkeiten, insbesondere flüssigem Wasser wird dahingehend erleichtert, daß ein Kapillarrohr oder ein Docht 144 in den Abgas- bzw. Austragskanal eingesetzt ist. Abgas kann in die Umgebung direkt von dem Auslaß des Abgaskanals 120 ausgetragen werden, wie dies in 1 gezeigt ist. In der Alternative könnte der Abgaskanal mit einem Abgasrohr zum Evakuieren von Abgas an einem Ort weiter weg von dem Mikroreformer verbunden sein, oder der Abgaskanal könnte in Fluidverbindung mit einem Sammelbehälter sein, um nicht Abgasfluide in die Umgebung freizusetzen. Mittel zum Entfernen von Flüssigkeiten oder Verhindern der Ausbildung von Flüssigkeiten in dem Auslaß können signifikante Vorteile zur Verfügung stellen – insbesondere in kleinen Vorrichtungen, wo die Ausbildung von Flüssigkeitströpfchen ein "Verstopfen" oder eine schlechte Leistungsfähigkeit bewirken kann.
  • In einer anderen Ausbildung kann ein Docht verwendet werden, um Flüssigkeit in einem oder aus einem Dampfreformer zu transportieren.
  • Verschiedene Materialien oder Kombinationen von Materialien können in dem Mikroreformer der vorliegenden Erfindung verwendet werden. Beispielsweise ist bzw. wird ein Metall oder eine Keramik, wie Zirkon, vorzugsweise für die Schichten verwendbar, während ein Metall, wie rostfreier Stahl, Alu minium, Messing oder Kupfer vorzugsweise für die zwischenliegenden Platten verwendet wird. Die Materialien sind vorzugsweise gegenüber Dampf oder Sauerstoffkorrosion resistent. Als eine Variante wird ein Kunststoffmaterial, wie Polyimid, lediglich für die Schichten verwendet oder sowohl für die Schichten als auch die Trennplatten. Die Brennstoffzufuhrrohre können Kunststoff oder metallisch sein, beispielsweise rostfreier Stahl. Der Docht ist vorzugsweise ein Material, wie Fasern oder Schäume, welche Kapillarkräfte verwenden, um Flüssigkeiten zu transportieren, wie Baumwolle oder Filz; alternative Mittel, wie hydroskopische Materialien (beispielsweise Siliziumdioxid) oder Materialien mit hydrophilen Oberflächeneigenschaften können auch als Dochte verwendet werden.
  • Ein Mikroreformer einer zweiten Ausbildung gemäß der vorliegenden Erfindung mit einem Plunger- bzw. Tauchkolbendesign ist in 3 gezeigt. In dieser Ausbildung sind eine Verbrennungskammer 302 und eine Reformierkammer 304 gegenüberliegend einer querverlaufenden Trennoberfläche 306 entlang einer Hauptlängsachse des Mikroreformers angeordnet. Die Trennoberfläche 306 kann eine Trennplatte sein. Beispielsweise sind die Kammern zylindrisch, wobei jede Kammer durch eine rückwärtige Wand und eine Umfangswand ausgebildet ist, die auf der Hauptlängsachse zentriert ist, wobei die Kammern durch die Trennplatte geschlossen sind.
  • Ein Einlaß und Auslaß 308, 310 sind an der Verbrennungskammer 302 von einer Seite gegenüberliegend der Trennplatte zur Verfügung gestellt. In gleicher Weise sind Einlässe und ein Auslaß 312, 314 jeweils auf der Reformierkammer 304 von einer Seite gegenüberliegend der Trennplatte zur Verfügung gestellt. Vorzugsweise ist der Einlaß von wenigstens einer Kammer in einem zentralen Abschnitt relativ zur Hauptlängsachse angeordnet und der Auslaß ist in einem Umfangsabschnitt relativ zur Hauptlängsachse angeordnet. Beispielsweise sind die Einlaß- und Auslaßkanäle im wesentlichen parallel zur Hauptlängsachse angeordnet und Rohre, die den Verbrennungseinlaßkanal und den Reformiereinlaßkanal ausbilden, sind entlang der Hauptlängsachse ausgebildet, während zwei Rohre, die jeweils die Verbrennungsauslaßkanäle und Reformierauslaßkanäle ausbilden, in symmetrischen Positionen relativ zu dem entsprechenden Einlaßkanal angeordnet sind, wie dies in 3 gezeigt ist.
  • Ein Verbrennungskatalysator 316 und ein Reformierkatalysator 318 können auf gegenüberliegenden Seiten bzw. Flächen der Trennplatte, beispielsweise als Beschichtungen angeordnet sein. Brennstoffe können in die entsprechenden Katalysatoren dahingehend zugeführt werden, daß die Einlaßrohre direkt gegen oder in das Katalysatormaterial öffnen bzw. münden. Wärme wird von der Verbrennungskammer zu der Reformierkammer durch die Trennplatte transferiert bzw. übertragen.
  • Die Katalysatoren können die vollständigen Kammern ausfüllen, oder ein Raum kann in einem Abschnitt der entsprechenden Kammer vorgesehen bzw. zur Verfügung gestellt sein. Beispielsweise kann ein Raum 320, 322 in Fluidverbindung mit den Auslaßkanälen in einem Abschnitt von einer oder beiden Kammer(n) gegenüberliegend der Trennplatte so zur Verfügung gestellt sein, um das Einlaßrohr zu umgeben, wie dies in 3 gezeigt ist. In diesem Fall ist eine querverlaufende Katalysatorplatte vorzugsweise in der entsprechenden Kammer angeordnet ist, um den Abschnitt der Kammer, welche mit dem Katalysator gefüllt ist, und den Abschnitt der Kammer ohne Katalysator zu trennen. Ein Vorteil dieser Variante ist, daß Auslaßgase diesen Abschnitt der Kammer oder Kammern so füllen, daß Wärme von den Auslaßfluiden zu den Einlaßfluiden transferiert werden kann.
  • In der Verbrennungskammer ebenso wie in der Reformierkammer fließt bzw. strömt der Brennstoff in mehr als einer Richtung von dem Einlaß zu dem Auslaß. Mit anderen Worten sind der Einlaß und der Auslaß derart angeordnet, daß mehr als eine Linie von dem Zentrum eines Einlasses zu dem Zentrum eines Auslasses über die Kammer gezogen bzw. verfolgt werden kann. In einer bevorzugten Ausbildung expandiert Brennstoff radial durch einen Katalysator. In bevorzugten Ausbildungen bewegt sich Gas schnell nahe dem Einlaß und verlangsamt sich dann, wenn bzw. da es sich durch den Katalysator bewegt. In einigen bevorzugten Ausbildungen ist das Gas am heißesten im Zentrum des Katalysators und nahe dem Einlaß, wodurch eine präzise Lieferung von thermischer Energie zur Verfügung gestellt wird.
  • In einer weiteren Variante (nicht gezeigt) dieser Ausbildung sind die zwei Auslaßrohre von wenigstens einer der Kammern durch ein einziges Auslaßrohr ersetzt, das das Einlaßrohr umgibt.
  • Ein Mikroreformer einer dritten Ausbildung gemäß der vorliegenden Erfindung mit einem zweiten Tauchkolbendesign ist in 4 gezeigt. In dieser Ausbildung sind eine Verbrennungskammer 402 und eine Reformierkammer 404 auf gegenüberliegenden Seiten einer querverlaufenden Trennoberfläche 406, beispielsweise einer Trennplatte entlang einer Hauptlängsachse des Mikroreformers angeordnet. Ein zentral positioniertes Einlaßrohr 408 parallel zu der Hauptlängsachse öffnet bzw. mündet in die Verbrennungskammer 402 durch ihre rückwärtige Fläche, d.h. der Seite, die der Trennplatte gegenüberliegt, wie in der zweiten Ausbildung. Jedoch differiert diese Ausbildung von der zweiten Ausbildung insbesondere darin, daß ein Auslaßkanal 410 der Verbrennungskammer auf der Seite der Reformierkammer 404 ist. Präziser ist ein Einlaßkanal 412 der Reformierkammer durch einen Auslaßkanal 414 der Reformierkammer umgeben, welcher als ein ringförmiger Kanal ausgebildet ist. Weiterhin ist der Auslaßkanal 410 der Verbrennungskammer auch als ein ringförmiger Kanal ausgebildet, der sowohl die Reformierkammer 404 als auch jeweils den Auslaß- und Einlaßkanal 414, 412 der Reformierkammer umgibt. Diese Konstruktion macht es möglich, Wärme von dem Reformierauslaß zu dem Reformiereinlaß, auch von dem Verbrennungsauslaß zu der Reformierkammer und sowohl dem Reformiereinlaß als auch -auslaß zu transferieren.
  • Katalysatoren 416 bzw. 418 sind in den entsprechenden Kammern angeordnet, beispielsweise an oder gegen die Trennplatte. Vorteilhaft öffnet der Einlaß in wenigstens einer Kammer direkt auf den Katalysator.
  • In dieser dritten Ausbildung kann der Katalysator das Gesamte oder lediglich ein Teil jeder Kammer, ebenso wie in der zweiten Ausbildung ausfüllen. In der Variante, die in 4 gezeigt ist, füllt der Katalysator die gesamte Kammer, eine rückwärtige Abgaskammer 420 in Fluidverbindung mit der Verbrennungskammer und dem Abgaskanal ist um das Verbrennungseinlaßrohr zur Verfügung gestellt, um Wärme von dem Verbrennungsabgas zu dem Verbrennungsbrennstoff zu transferieren. Eine querverlaufende Katalysatorplatte 422 ist zwischen der Verbrennungskammer 402 und der rückwär tigen Austrags- bzw. Auslaßkammer angeordnet, und eine querverlaufende Katalysatorplatte 424 ist zwischen der Reformierkammer 404 und ihrem Auslaß 414 angeordnet. Ein ringförmiger Bereich 426 ist in dem Abgaskanal und 428 ist der Abgasstrom.
  • Materialien, wie sie in bezug auf die erste Ausbildung beschrieben sind, können für die zweite und dritte Ausbildung verwendet werden.
  • Ein Fluidstrom ist derart gerichtet, daß die Wärme, die auf der exothermen Seite des Reaktors generiert bzw. erzeugt ist, verwendet wird, um den Transfer von Wärme zu der endothermen Seite des Reaktors über einen konduktiven Wärmetransfer zu transferieren, und um die Brennstoffströme vorzuerhitzen, um eine Verdampfung über bzw. durch Konvektion zu erzielen.
  • Reaktanten werden durch einen Einlaß, der als ein zentrales Zufuhrrohr ausgebildet ist, derart zugeführt, daß die verdampfte Zufuhr die entsprechenden Katalysatoren an den Zentren der Katalysatorenscheiben kontaktiert. Das Fluid fließt bzw. strömt radial in allen Richtungen aus dem Zentrum der Katalysatorscheibe als eine Mischung von verringernder Konzentration von nicht reagiertem Brennstoff zu Austrags- bzw. Abgasprodukten. Da die Fluidmischung durch das Katalysatorbett diffundiert, kontaktiert nicht reagierter Brennstoff nicht verwendete Katalysatorreaktionsstellen, so daß der Brennstoff reagiert hat, bevor er in die Abgaskammer eintritt.
  • Indem der Strom auf diese Weise gerichtet wird, wird ein natürlicher Temperaturgradient zwischen dem Zentrum und den Außenkanten bzw. -rändern des Katalysatorbetts ausgebildet bzw. aufgebaut. Die höchste Temperatur ist im Zentrum des Betts.
  • Die erhitzten Abgase treten in die Abgaskammer bei Temperaturen ein, die zwischen 80 °C und 400 °C liegen, jedoch vorzugsweise über 100 °C. Hohe Abgastemperaturen sind hinweisend für nicht umgesetzten bzw. nicht reagierten Brennstoff, der in die Abgaskammer eintritt, während niedrige Abgastemperaturen hinweisend für eine niedrige Brennstoffzufuhrgeschwindigkeit bzw. -rate oder ein nicht reaktionsfähiges Katalysatorbett sind.
  • Ein Richten eines Fluidstroms in dieser Weise dient dazu, um die Temperaturen im Zentrum der thermisch leitfähigen querverlaufenden Separatorplatte zu maximieren, die zwischen den zwei Reaktorkammern angeordnet ist, und um einen Wärmeverlust durch die Reaktorwände zu minimieren.
  • Der Mikroreformer kann in ein Brennstoffzellensystem integriert sein, wie dies schematisch in 5 gezeigt ist. Der Mikroreformer der vorliegenden Erfindung ist in 5 als ein Brennstoffverdampfer/Vorerhitzer 502, eine Brennkammer- bzw. Combustoreinheit 504, ein Reformierbrennstoffverdampfer/Vorerhitzer 506, Reformierreaktor 508 und ein Wärmetauscher 510 gezeigt, welcher Wärme von der Combustor- bzw. Brennereinheit zu dem Verbrennungsbrennstoffverdampfer/Vorerhitzer, dem Reformierbrennstoffverdampfer/Vorerhitzer und dem Reformierreaktor richtet bzw. leitet, wie dies durch Pfeile 512 in 5 gezeigt ist. Jede der Verbrennungs- und Reformierbrennstoffmischungen ist bzw. wird durch wenigstens ein Pumpen- und Ventilsystem 514 bzw. 516 und eine Zufuhrleitung 518 bzw. 520 zur Verfügung gestellt.
  • Abgas wird von dem Brenner bzw. der Brennkammer durch den Wärmetauscher 510 und die Leitung 522 evakuiert. Reformierfluide werden in einer fakultativen Gasreinigungseinheit 524 behandelt, bevor sie durch die Leitung 526 zu einer Brennstoffzelle (nicht gezeigt) gerichtet werden, wo Reformationsprodukte (beinhaltend H2) mit O2 kombiniert sind, um Elektrizität zu generieren bzw. zu erzeugen. Das zweite Reinigungsverfahren kann einen bevorzugten Oxidationsreaktor oder einen Methanierungsreaktor oder beide, eine Membrantrennung von entweder Wasserstoff oder Kohlenmonoxid, eine Sorption, basierend auf einem Trennsystem für entweder Wasserstoff oder Kohlenmonoxid oder dgl. beinhalten.
  • In der Praxis können Brennstoffbearbeitungssysteme signifikant komplexer sein. Typischerweise wird Wärme von einem Combustor bzw. einer Brennkammer verwendet, um Wärme für andere Verfahren bzw. Prozesse zuzuführen, wie eine Dampfgenerierung bzw. -erzeugung (nicht gezeigt), welche für einen Dampfreformer, autothermalen Reaktor oder Wassergasverschiebereaktor verwendet werden kann. Verschiedene Brennstoffzellen sind gut bekannt und kommerziell verfügbar und müssen hier nicht beschrieben werden. Statt einer Brennstoffzelle könnte das wasserstoffhaltige Gas beispielsweise gehen zu: einem Speichertank, einer Nachlade- bzw. Auftankstation, einem Hydrocracker, einer Hydrobehandlungseinrichtung oder zu zusätzlichen Wasserstoffreinigungseinrichtungen.
  • Ein Betrieb eines Mikroreformers gemäß der vorliegenden Erfindung wird nun beschrieben.
  • Ein Dampfreformieren ist ein Verfahren bzw. Prozeß, in welchem Wasserstoff von einem Kohlenwasserstoffbrennstoff durch thermische Energie abgestreift wird, die durch einen Brenner bzw. Combustor zur Verfügung gestellt ist. Das Verfahren kann durch die chemische Gleichung gezeigt werden: CaHbOc + (2a-x-c) H2O=xCO + (a-x) CO2 + (2a-x-c+b/2)H2
  • Wärme sollte an die Reformiereinheit zur Verfügung gestellt werden, um den Brennstoff zu verdampfen oder vorzuerhitzen, und damit die Reformierreaktionen auftreten. Diese Wärme wird durch die Brennkammer bzw. -vorrichtung zur Verfügung gestellt, welche eine Mischung von Kohlenwasserstoffbrennstoff und Wasserstoffgas verbrennen kann. Wärme von dem Brennerauslaß wird Wärmetauschern zugeführt, um die Wärme zu erforderlichen Bereichen zuzuführen, wodurch eine effiziente thermische Integration mit der Brennereinheit mit dem Rest der Vorrichtung, insbesondere der Reformiereinheit erzielt wird.
  • Der Reformreaktor sollte einen Katalysator enthalten. Insbesondere verwendbar sind technische Katalysatoren, die eine sehr hohe Porosität, beispielsweise wenigstens etwa 80 %, und große Porengrößen, beispielsweise bis zu 200 μm aufweisen, um einen hohen Massentransfer bei niedrigem Druckdifferential zu erleichtern. Ein derartiger Katalysator ist ein bevorzugter Weg, um einen Reaktor kleiner Größe beizubehalten. Ein Katalysator sehr großer Aktivität ist nicht erforderlich, jedoch können Katalysatoren hoher Aktivität verwendet werden, welche in kleineren Vorrichtungen und größeren Prozeßgeschwindigkeiten bzw. Bearbeitungsraten resultieren können.
  • Technische Methanoldampf-Reformierkatalysatoren können unter Verwendung einer Waschbeschichtungstechnik hergestellt werden, basierend auf FeCrAlY Filz (erhalten von Technetics, Deland, FL) mit 0,01'' Dicke und 90 % Porosität. Katalysatorzusammensetzungen, die für ein Methanoldampfreformieren geeignet sind, beinhalten CuZnAl, Pd/ZnO und unterstützte Ru, Pt, und Rh Katalysatoren. Ein Pd/ZnO Katalysator kann vorteilhaft verwendet werden.
  • Gepulverte bzw. pulverförmige Katalysatoren können unter Verwendung eines Imprägnierverfahrens hergestellt werden. Ein derartiger Katalysator kann beispielsweise durch Imprägnieren einer Pd(NO3)2 Lösung (Engelhard, 20 Gew.-% Pd) auf ZnO Oxid (Aldrich), mit einer Pd Beladung von 20 Gew.-% hergestellt werden. Der imprägnierte Katalysator wird dann bei einer Temperatur von 100 °C für eine Zeitdauer von 12 Stunden in Luft getrocknet, um das Metall über den gesamten Support bzw. Träger zu verteilen. Nach einem Trocknen wird der Katalysator langsam in Luft bei einer Geschwindigkeit bzw. Rate von 2 °C/min auf eine Temperatur im Bereich von 300 bis 500 °C erhitzt und auf der Endtemperatur für 4 Stunden gehalten, was ausreichend ist, um die Metallsalze zu zersetzen.
  • Eine Katalysatorbeschichtungs-Aufschlämmung kann durch Mischen eines Pulverkatalysators mit deonisiertem Wasser in dem Verhältnis von 1:6 hergestellt bzw. vorbereitet werden. Die Mischung wird für 24 Stunden in einer Kugelmühle gemahlen, um eine Beschichtungsaufschlämmung zu erhalten, die Katalysatorteilchen von weniger als 1 Mikrometer enthält. Vor einem Waschbeschichten wird der Metallfilz durch ein schnelles Erhitzen auf 900 °C in Luft für 2 Stunden vorbehandelt. Der wärmebehandelte Filz wird durch ein Tauchen des Filzes in eine Katalysatoraufschlämmung waschbeschichtet. Das Waschbeschichtungsverfahren kann wiederholt wer den, um einen gewünschten Gewichtszuwachs zu erzielen. Zwischen jedem Beschichten wird der Filz, der mit einem Katalysator beschichtet ist, in einem Ofen bei 100 °C für 1 Stunde getrocknet. Das Beschichtungsverfahren wird wiederholt, um die gewünschte Beschichtungsdicke oder Katalysatorladung zu erzielen. Nach dem abschließenden Beschichtungsschritt wird der Katalysator über Nacht in einem Ofen bei 100 °C getrocknet und durch langsames Erhitzen in Luft bei einer Geschwindigkeit von 2 °C/min auf eine Temperatur im Bereich von 300 bis 500 °C kalziniert. Die Menge an Katalysator, der beschichtet ist, kann in der Größenordnung von 0,1 Gramm Katalysator pro Quadratzoll (6,5 cm2) Filz liegen. Vor einem Testen des Dampfreformierens wird der bearbeitete Katalysatorfilz vorteilhafterweise einer Aktivierungsbehandlung, vorzugsweise Reduktion bei 300-400 °C unterworfen.
  • Das vorliegende Verfahren kann auf andere Arten von strukturierten Substraten angewandt werden, wie Metallschäumen, wie aus rostfreiem Stahl, Kupfer, Legierungen usw. für die Herstellung von bearbeiteten bzw. technischen Methanoldampf-Reformierkatalysatoren hergestellt sind.
  • Der technische Verbrennungskatalysator kann auch basierend auf FeCrAlY Filz von Technetics hergestellt werden. Ähnlich zu der Herstellung von technischen Dampfreformierkatalysatoren ist bzw. wird das FeCrAlY Filzsubstrat zuerst bei 900 °C für 2 Stunden in einem Muffelofen befeuert bzw. wärmebehandelt. Nach dem Brennverfahren bzw. -prozeß wird der Filz auf Raumtemperatur abgekühlt. Er wird dann in einer Colloid Al2O3 Lösung (PQ Corporation) enthaltend Gamma Al2O3 Teilchen in Mikrometergröße tauchbeschichtet. Dieser Schritt wird durch ein Tauchen des Filzes in die Lösung, dann Entfernen von Überschußlösung auf dem Filz auf ein Absorbenblatt, gefolgt durch ein Trocknen unter Vakuum bei 110 °C über Nacht durchgeführt. Die Probe wird auf 500 °C für 3 Stunden vor dem Zusatz von Pd erhitzt. Das Pd wird durch ein Weichen des technischen Substrats, das nun eine Al2O3 Schicht enthält, in eine 20 Gew.-% Pd(NO3)2 Lösung (Engelhard) hinzugefügt. Nach bzw. bei einem Entfernen von überschüssiger Pd(NO3)2 Lösung wird die Probe in Vakuum bei 110 °C für wenigstens 4 Stunden getrocknet. Ein abschließendes bzw. Endbrennen bzw. -kalzinieren wird durch ein Erhitzen bei 2 °C/min auf 350 °C, und isothermes Halten bei dieser Temperatur für 3 Stunden durchgeführt. Der hergestellte Pd/Al2O3 technische Katalysator hat eine Nominalladung von 47 Gew.-% Pd über Al2O3 und 0,126 g-cat/g von FeCrAlY.
  • Beispiele von Katalysatoren sind in der U.S. Patentanmeldung Serien Nr. 09/788,294 beschrieben, die hierin durch Bezugnahme enthalten ist.
  • Die oberflächenaktiven Stellen sind auf einem (vorzugsweise hohen Oberflächenbereich, BET Oberflächenbereich > 10 m2/g) Metalloxidträger dispergiert. Bevorzugte Metalloxide beinhalten ZnO, ZrO2 und Al2O3. Das Metalloxid, das die Gegenwart von katalytisch aktiven Oberflächenstellen beinhaltet, wie sie durch BET gemessen werden, hat vorzugsweise eine volumetrische mittlere Porengröße von weniger als 0,1 Mikrometer (μm). Das Metalloxid, das die Anwesenheit von katalytisch aktiven Oberflächenstellen beinhaltet, wie sie durch BET Stickstoffphysisorption gemessen sind, hat vorzugsweise einen Oberflächenbereich von mehr als 10 m2/g, noch bevorzugter einen Oberflächenbereich von 20 bis 500 m2/g. Das Metalloxid kann Teilchen sein, die vorzugsweise Durchmesser von kleiner als 100 μm aufweisen, noch bevorzugter kleiner als 10 μm, oder bildet noch bevorzugter eine Schicht (aus agglomerierten Teilchen oder einem kontinuierlichen Film), die eine Dicke von weniger als 100 μm, noch bevorzugter weniger als 50 μm, und noch bevorzugter eine Dicke von weniger als 10 μm aufweist.
  • Der Katalysator kann beispielsweise jede konventionelle Form, wie ein Pulver oder ein Pellet annehmen. In einigen bevorzugten Konfigurationen beinhaltet der Katalysator einen darunterliegenden großporigen Support bzw. Träger. Beispiele von bevorzugten großporigen Supporten beinhalten kommerziell verfügbare Metallschäume und noch bevorzugter Metallfilze. Der großporige Support hat eine Porosität von wenigstens 5 %, noch bevorzugter 30 bis 99 %, und noch bevorzugter 70 bis 98 %. Vorzugsweise hat der Support eine volumetrische mittlere Porengröße, wie durch BET gemessen, von 0,1 μm oder mehr, noch bevorzugter zwischen 1 und 500 μm. Bevorzugte Formen von porösen Supporten sind Schäume und Filze und diese sind bevorzugt aus einem thermisch stabilen und leitfähigen Material, vorzugsweise einem Metall, wie rostfreiem Stahl oder FeCrAlY Legierung hergestellt. Diese porösen Supporte sind vorzugsweise dünn, wie etwa zwischen 0,1 und 1 mm. Schäume sind kontinuierliche Strukturen mit kontinuierlichen Wänden, die Poren durch die Struktur definieren. Filze sind Fasern mit Zwischenräumen zwischen den Fasern und beinhalten verbundene Stränge, wie Stahlwolle. Verschiedene Supporte und Supportkonfigurationen sind in der U.S. Patentanmeldung Serien Nr. 09/640,903 (hinterlegt am 16. August 2000) beschrieben, welche hier durch Bezugnahme umfaßt bzw. aufgenommen ist.
  • Der Katalysator mit einem großporigen Support hat vorzugsweise ein Porenvolumen von 5 bis 98 %, noch bevorzugter 30 bis 95 % des Volumens des gesamten porösen Materials. Vorzugsweise sind wenigstens 20 % (noch bevorzugter wenigstens 50 %) des Porenvolumens des Materials aus Poren in dem Größen-(Durchmesser-) Bereich von 0,1 bis 300 Mikrometer, bevorzugter 0,3 bis 200 Mikrometer, noch bevorzugter 1 bis 100 Mikrometer zusammengesetzt. Das Porenvolumen und die Porengrößenverteilung sind bzw. werden durch Quecksilber-Porosimetrie (unter Annahme einer zylindrischen Porengeometrie der Poren) und Stickstoffadsorption gemessen. Wie dies bekannt ist, sind Quecksilber-Porosimetrie und Stickstoffadsorption komplementäre Techniken, wobei die Quecksilber-Porosimetrie genauer für ein Messen von großen Porengrößen (größer als 30 nm) ist und die Stickstoffadsorption genauer für kleine Poren (kleiner als 50 nm) ist. Porengrößen in dem Bereich von etwa 0,1 bis 300 Mikrometer erlauben es Molekülen, molekular durch die Materialien unter den meisten gasphasenkatalytischen Bedingungen zu diffundieren.
  • In einer bevorzugten Ausbildung hat das großporige Substrat eine gewellte Form, welche in einer Reaktionskammer (vorzugsweise einem kleinen Kanal) eines Dampfreformers angeordnet werden könnte.
  • Ein bevorzugtes Verfahren zum Herstellen eines Methanolkatalysators ist durch Imprägnieren eines Metalloxids mit Lösungen, enthaltend Pd und/oder Ru und Ce (falls vorhanden), gefolgt durch ein Trocknen, Kalzinieren und Reduzieren. Andere Verfahren könnten verwendet werden. Beispielsweise wird auch angenommen, daß ein Katalysator mit den oben erwähnten bevorzugten Zusammensetzungen durch ein gemeinsames Ausfällungsverfahren unter Verwendung von anorganischen oder metallorganischen Vorläufern hergestellt werden kann.
  • Wenn ein darunterliegendes großporiges Substrat verwendet wird, kann das Pulver in jeder Stufe des Herstellungsverfahrens schlammbeschichtet werden. Beispielsweise könnte ein Metalloxid mit großem Oberflächenbereich auf das Substrat schlammbeschichtet werden, gefolgt durch ein Abscheiden, Trocknen und Aktivieren eines Metalls über das Imprägnierungsverfahren. Alternativ könnte eine Dampfbeschichtung oder eine lösliche Form von Aluminiumoxid (oder eines anderen Materials mit großem Oberflächenbereich) auf das Substrat angewandt werden. Obwohl eine Lösung oder Aufschlämmungsbeschichtung typischerweise weniger teuer ist, könnte auch ein Dampfbeschichten der verschiedenen Materialien angewandt werden.
  • Ein Vorteil von Katalysatoren, wie sie oben beschrieben sind, ist jener, daß Flüsse von Verbrennungs- und Reformierbrennstoffen derart aufrecht erhalten werden können, daß der Verbrennungs- und Reformiervorgang bei einer abgesenkten Temperatur durchgeführt werden. Vorzugsweise ist der Temperaturunterschied zwischen der Verbrennungskammer und der Reformierkammer höchstens etwa 100 °C. Somit wird der Verbrennungsvorgang vorzugsweise bei einer Temperatur von höchstens etwa 425 °C ausgeführt und der Reformiervorgang wird vorzugsweise bei einer Temperatur von höchstens etwa 325 °C ausgeführt.
  • In den dargestellten bzw. illustrierten Vorrichtungen sind die Katalysatoren poröse Durchflußkatalysatoren, in welchen ein Fluß vor allem durch die Katalysatorstruktur fließt. In einigen alternativen Ausbildungen kann der Katalysator auf einer Innenwand oder auf Innenwänden der Reaktionskammer mit einem offenen Kanal von dem Reaktoreinlaß zu dem Auslaß angeordnet sein – diese Konfiguration ist ein sogenannter "Durchfluß." Oder in alternativen Ausbildungen kann der Katalysator in dem Flußpfad gepackt sein.
  • Zusätzlich zu den oder anstelle der Vorheizkammern können Wärmetauscher angewandt bzw. eingesetzt werden, um Temperaturen von Fluiden und Komponenten in den Vorrichtungen zu steuern bzw. zu regeln. Die Richtung eines Stroms in den Wärmetauschern kann entweder miteinander strömend oder gegenströmend oder ein Kreuzstrom sein. Diese Näherung kann eine exzellente Wärmeübergangsleistung ermöglichen. Die Erfindung erlaubt auch die ökonomische Herstellung von Feldern bzw. Arrays von Mikrokomponentenvorrichtungen, die hunderte oder tausende oder mehr Mikrobrennkammern enthält (gegebenenfalls ineinander geschachtelt oder eingebaut mit abwechselnden Komponenten, wie Mikroreformern oder Wärmetauschern).
  • Verschiedene Komponenten für diese Mikrobrennkammern und Mikroreformer können unter Verwendung von Standardtechniken zur Herstellung von kleinen metallischen, keramischen und/oder Kunststoffteilen hergestellt werden. Beispielsweise können der Körper und Tauchkolben bzw. Plunger für die kombinierte Reaktoranordnung aus einer Standardmetallpresse ausgestanzt werden, die mit den geeigneten Stempeln ausgestattet ist, und die Endabdeckungsanordnungen können als vollständig assemblierte bzw. zusammengebaute Einheiten extrudiert werden. Ein Zusammenbau verbindet die Endabdeckungs- bzw. Endkappenanordnungen mit dem mit einem Katalysator gefüllten Körper und Tauchkolben über Standard- Teileverbindungsverfahren, welche die Verwendung von adhäsiven Klebern oder Metallötetechniken anwenden können.
  • Der Reformatstrom umfaßt üblicherweise Wasserstoff, Kohlendioxid und Kohlenmonoxid. PEM Brennstoffzellen arbeiten am besten an reinem Wasserstoff. Sie können allgemein Kohlendioxid oder einige andere Gase, wie Stickstoff tolerieren, jedoch nur bis zu einer gewissen Menge. Somit ist bzw. wird ein Aufreinigen des Reformatstroms beispielsweise durch ein mehrstufiges Verfahren durchgeführt, bestehend aus Wassergasverschiebereaktoren, kombiniert mit einer selektiven Oxidations- und/oder Kohlenmonoxidmethanierung, oder durch die Verwendung einer wasserstoffpermeablen Membran, wie dies in Pietrogrande et al., "fuel processing," Fuel Cell Systems, Kap. 4, Blomen, LJMJ and MN Mugerwa, Seiten 121-151, Plenum Press, New York, 1993 geoffenbart ist.
  • Darüber hinaus können zahlreiche Brennstoffzellen nur eine beschränkte Menge an Kohlenmonoxid tolerieren, beispielsweise bis zu 10 oder 20 ppm. Jedoch erfordern Brennstoffzellen, welche bis zu 5 Vol.-% Kohlenmonoxid in ihrem Wasserstoffzufuhrstrom tolerieren können, keinerlei Kohlenmonoxidaufreinigung des Reformatstroms. Ein komplettes kompaktes Leistungssystem kann mit Flüssigkeits- und Gasverteilungssystemen, Ventilen, einer Mikrobatterie zum Starten, Packung bzw. Dichtung und Integration mit einer Brennstoffzelle konstruiert werden. Beispielsweise können passive Flüssigkeitszufuhrsysteme (0,03 ml/h-0,2 ml/h), Gasverteilungssysteme (5 sccm-20 sccm) Ventile und geeignete Steuerungen bzw. Regelungen zur Verfügung gestellt werden. Das System kann auch passiv betätigt sein bzw. werden, von einer Startzeit oder nach einem anfänglichen Aufwand von Energie, um das Verfahren bzw. den Prozeß zu beginnen.
  • Die Dampfreformierreaktion kann über einen breiten Druckbereich von unter Umgebungsdruck bis zu sehr hohem Druck laufen. Die Alkoholdampfreformierreaktion wird vorzugsweise bei 200-500 °C, noch bevorzugter 240-400 °C ausgeführt. In einigen bevorzugten Konfigurationen ist die Verbrennungstemperatur etwa dieselbe (d.h. innerhalb von 20 °C) wie die Reformiertemperatur. Der Brennstoff (vorzugsweise Methanol) und Luftstromgeschwindigkeiten bzw. -raten zu dem Brenner bzw. Combustor sind vorzugsweise 0,01 bis 5 ml/h bzw. 1-50 sccm, und noch bevorzugter 0,1 bis 0,5 ml/h bzw. 5-15 sccm. Die Drücke sind vorzugsweise zwischen 0 und 10 psig und noch bevorzugter zwischen 0 und 2 psig sowohl für den Brenner bzw. die Brennkammer als auch den Reformer. Die Reformermischmolverhältnisse sind vorzugsweise zwischen 1-6 Dampf:Kohlenstoff, und noch bevorzugter zwischen 1,5-3 Dampf:Kohlenstoff. Die Dampfreformerbrennstoffmischungs-Flußgeschwindigkeiten sind vorzugsweise zwischen 0,005 und 1, 0 ml/h und noch bevorzugter zwischen 0, 05 und 0, 1 ml/h. Der Produktstrom enthält vorzugsweise wenigstens 30 sccm H2 pro cm3 vom Dampfreformervolumen, noch bevorzugter wenigstens 200 sccm H2 pro cm3 Dampfreformervolumen, in einigen bevorzugten Ausbildungen zwischen 100 und 5000 sccm H2 pro cm3 Dampfreformervolumen, und in einigen Ausbildungen zwischen 100 und 500 sccm H2 pro cm3 Dampfreformervolumen. Alternativ enthält der Produktstrom vorzugsweise wenigstens 1 sccm H2 pro cm3 Vorrichtungsvolumen, noch bevorzugter wenigstens 5 sccm H2 pro cm3 Vorrichtungsvolumen, und in einigen bevorzugten Ausbildungen zwischen 4 und etwa 15 sccm H2 pro cm3 Vorrichtungsvolumen.
  • Ein exemplarisches bzw. beispielhaftes Startverfahren beginnt bei Raumtemperatur mit einem langsamen Strom von H2 Gas (0,2-0,5 sccm) und einem langsamen Strom an Luft 5-8 sccm. Nach einem Licht-Aus wird der Wasserstoffstrom erhöht, bis die Reaktortemperatur >70 °C ist (üblicherweise etwa 1-1,5 sccm H2). Der Brennstoffstrom zu dem Brenner bzw. der Brennkammer kann bei diesem Punkt gestartet werden. Sobald der Brennstoff (vorzugsweise Methanol) zu reagieren begonnen hat (die Brennertemperatur wird wesentlich ansteigen), ist der Wasserstoffstrom abgesenkt und der Brennstoffstrom wird erhöht. Ein Minimum von 10 % Überschußluft wurde aufrechterhalten, um sicherzustellen, daß der Verbrennungskatalysator fähig war, 100 % des Brennstoffs umzuwandeln. Die Überschußluft sollte nicht zu viel sein (vorzugsweise unter 200 %), da die zusätzliche Luft Wärme von dem Dampfreformer entfernt. Die Luft- und Methanolströme sind bzw. werden eingestellt, bis der Dampfreformer auf der gewünschten Temperatur oder 10-20 °C höher ist. Der Reformerbrennstoffmischungsstrom ist bzw. wird an diesem Punkt initiiert bzw. eingeleitet. Brennerströme werden, falls notwendig, eingestellt, um gewünschte Temperaturen aufrecht zu erhalten.
  • Bevorzugte Ausbildungen der erfinderischen Mikroreformer und Verfahren können auch in bezug auf die außergewöhnlich hohe spezifische Aktivität der Katalysatoren beschrieben werden. Vorzugsweise hat der Katalysator und/oder das Verfahren eine spezifische Aktivität von größer als 1,5, noch bevorzugter größer als 2,5 mol umgewandeltes Methanol/(g Katalysator) (h), wenn es bei 400 °C, 25 ms Kontaktzeit, 1,8 Dampf-zu-Kohlenstoff (d.h. Wasser:Methanol-) Verhältnis getestet wird; und der Katalysator, der diese spezifische Aktivität zeigt, hat vorzugsweise einen Druckabfall von weniger als 25 psig.
  • Ein signifikanter Vorteil der vorliegenden Erfindung ist die Fähigkeit, Mikrobrenner und Mikroreformer zur Verfügung zu stellen, die eine wünschenswerte Leistungsfähigkeit in Größen besitzen, welche bisher nicht erhältlich waren. In überraschender Weise können in Verfahren und Vorrichtungen der vorliegenden Erfindung diese kleinen Größen durch eine selbsterhaltende oder bessere Leistung begleitet sein. Die verschiedenen Kombinationen von Größe, Flußgeschwindigkeiten bzw. Strömungsraten, Leistung und anderen Variablen, die hierin diskutiert sind, sind bevorzugte Charakteristika bzw. Merkmale, die verwendet werden können, um die vorliegende Erfindung zu beschreiben.
  • Eine Alkoholumwandlung ist vorzugsweise bei 50 %, bevorzugter bei wenigstens 80 % und noch bevorzugter bei wenigstens 90 %. Es wurden mehr als 99 % Umwandlung mit thermischen Wirkungsgraden (wie unten beschrieben) von etwa 10 % erzielt. Eine Wasserstoffselektivität, definiert als Mole H Atome in H2 in dem Produktgas, dividiert durch Mole H in allen Produktgasen, ist vorzugsweise wenigstens 50 %, bevorzugter wenigstens 60 %, und noch bevorzugter wenigstens 85 %. Eine Umwandlung von mehr als 99 % und nahe 100 % für Brennstoffe für sowohl den Brenner als auch den Reformer wurde erzielt bzw. erhalten.
  • In der Verbrennungskammerumwandlung (gemessen durch Gaschromatographie des Abgases) ist vorzugsweise wenigstens 70 %, bevorzugter wenigstens 80 % und noch bevorzugter wenigstens 90 % und noch bevorzugter wenigstens 95 %. Eine Kohlendioxidselektivität, definiert als Mole CO2 im Abgas dividiert durch alle Kohlenstoff und Sauerstoff enthaltende Produktgase ist vorzugsweise wenigstens 50 %, bevorzugter wenigstens 70 %, noch bevorzugter wenigstens 85 %. Eine thermische Effizienz ist vorzugsweise wenigstens 5 %, noch bevorzugter wenigstens 7 % und noch bevorzugter wenigstens etwa 9 %, und in einigen Ausbildungen 5 bis 25 %, in einigen Ausbildungen 5 bis 20 % und in einigen Ausbildungen 7 bis etwa 10 %.
  • Die Verbrennungskammer hat vorzugsweise ein Volumen von 0,05 ml oder weniger; bevorzugter 0,003 ml oder weniger. In einigen bevorzugten Ausbildungen ist das Volumen der Verbrennungskammer in dem Bereich von 0,02 bis 0,002 ml. Eine Reformierkammer in thermischem Kontakt mit der Verbrennungskammer hat vorzugsweise Abmessungen, welche ähnlich zu oder gleich den Abmessungen der Verbrennungskammer sind.
  • Das Gesamtvolumen einer Mikroreformervorrichtung (beinhaltend Vorheiz-, Verbrennungs- und Reformierkammer) ist vorzugsweise weniger als 0,5 ml, bevorzugter 0,05 ml oder weniger. In einigen bevorzugten Ausbildungen ist das Volumen des Mikroreformers in dem Bereich von 0,005 und 0,1 ml.
  • In zylindrischen Konfigurationen (wie sie in 3 und 4 gezeigt sind) haben die Verbrennungs- und Reformierkammer vorzugsweise einen Durchmesser von 35 mm oder weniger, bevorzugter 15 mm oder weniger; und in einigen bevorzugten Ausbildungen ist der Durchmesser in dem Bereich von 0,74 bis 5,0 mm. In geschichteten Konfigurationen (wie sie in 1 und 2 gezeigt sind), hat die Verbrennungsschicht vorzugsweise eine Höhe (in der Ausbildung, die in 1 und 2 gezeigt ist, ist die Höhe der Abstand zwischen der Reformerschicht und der Brennkammerbrennstoffschicht, beinhaltend eine Hälfte der Dicke der zwei Separatorplatten) von 1 mm oder weniger, bevorzugter 0,6 mm oder weniger; und in einigen bevorzugten Ausbildungen ist die Dicke in dem Bereich von 0,4 bis 0,1 mm.
  • BEISPIEL
  • Ein integriertes Brennstoffprozessorsystem, bestehend aus zwei Verdampfern/Vorerhitzern, einem Reformer, einem katalytischen Brenner bzw. Combustor und einem Wärmetauscher, wurde gebaut und getestet. Für jedes dieser Designs wurden die Herstellung und der Zusammenbau in derselben Weise durchgeführt. Metallstücke wurden geschnitten und aus einem standardmäßigen, rostfreiem Rohling aus Stahl bearbeitet. Keramische Stücke wurden unter Verwendung von standardmäßigen Keramikgießform- und -formtechniken geformt bzw. ausgebildet und bearbeitet. Rohre und Fittings wurden geschnitten, um wie erforderlich zusammenzupassen.
  • Das folgende Beispiel ist für eine Vorrichtung, wie sie in 3 illustriert ist. Für einen Vorzusammenbau wurden alle Rohrleitungen, Katalysatorstücke und entsprechende Reaktorteile entsprechend der Spezifikationen geschnitten. Plunger bzw. Tauchkolben wurden mit den Rohrleitungen unter Verwendung von Standard-Hochtemperaturklebern verbunden. In der Alternative könnte ein Hochtemperaturlöten für einige oder alle Verbindungen verwendet werden. Alle Rohrleitungs- und Tauchkolbenanordnungen wurden durch die Endabdeckungen bzw. -kappen oder Endabdichtungen eingesetzt und in ihre entsprechenden Positionen für einen Endzusammenbau festgelegt.
  • Der erste Schritt in dem Zusammenbauverfahren war es, die Katalysatorstücke in ihre entsprechenden Kammern einzusetzen und dann die Endkappen oder -abdichtungen derart festzulegen, daß die Tauchkolbenkörper dicht gegen ihre entsprechenden Katalysatoren gepreßt bzw. gedrückt wurden. In dem zweiten Schritt wurden die Endabdeckungen dann permanent am dem Reaktorkörper durch Anwenden eines Hochtemperaturklebers oder durch Hochtemperaturlöten festgelegt.
  • Eine katalytische Verbrennung wurde verwendet, um Wärme für eine Flüssigkeitsverdampfung, Gasvorerhitzung zur Verfügung zu stellen und um die nötige Energie für die Reformierreaktion oder -reaktionen zur Verfügung zu stellen. Der Reformer hatte ein Volumen von 2,5 mm3 und eine Kapazität von 200 mWt. Das Brennervolumen war 2,5 mm3 und hatte eine Kapazität von bis zu 3 Wt. Die Combustor- bzw. Brennerkapazität war überdimensioniert, um zu erlauben, daß ein weiter Bereich von Betriebsbedingungen überprüft wird. Der Brennerbrennstoff bestand aus Wasserstoff und Methanol. Ein Thermoelement wurde in den Brenner bzw. die Brennkammer eingesetzt, um die Vorrichtungstemperatur zu überwachen. Das System wurde im Inneren eines größeren Rohrs zum Testen festgelegt.
  • Der Teststand bestand aus Spritzenpumpen, Gas-Steuer- bzw. -Regeleinrichtungen, Dampf-Flüssigkeits-Trenneinheiten und einem Online-Gaschromatographen. Die Spritzenpumpen führten die Methanol/Wasser-Mischung zu dem Reformer bei Geschwindigkeiten bzw. Raten von 0,02 cm3/h bis 0,1 cm3/h (20 °C Basis), und reines Methanol zu dem Brenner bei Geschwindigkeiten zwischen 0,1 cm3/h bis 0,4 cm3/h (20 °C Basis) zu. Luft wurde zu dem Brenner bei Geschwindigkeiten zwischen 8 und 20 sccm zugeführt. Die Produktreformatgase wurden über ein Dreifach-Verteiler-Rohr, um jeglichen Rest Wasserdampf zu eliminieren, zu einem Online-Mikrogaschromatographen (Agilent QuadH) zugeführt.
  • Die Verwendung eines elektrischen Heizens für einen Systemstart wurde durch ein Befolgen des nachfolgenden Verfahrens eliminiert. Wasserstoff und Luft wurden zu dem Brenner bzw. der Brennkammer zugeführt, um eine Verbrennung zu initiieren und die Verdampfer zu erhitzen bzw. zu erwärmen. Sobald die Verdampfer auf etwa 80 °C erhitzt waren, wurde Methanol zu dem Verdampfer zugeführt. Der Wasserstoff wurde langsam weggelassen, wenn die Methanolzufuhr erhöht wurde, bis lediglich Methanol und Luft zu dem Brenner zugeführt wurden und die Vorrichtung vollständig selbsterhaltend war. Die Methanol/Luftmischung wurde eingestellt, bis der Dampfreformer die gewünschten Temperaturen (250 °C-450 °C) in Abhängigkeit von den zu testenden Bedingungen erreicht hatte. Die Methanol-/Wasserlösung-Zufuhr wurde dann initiiert.
  • Der Reformer wurde über einen weiten Bereich von Bedingungen betrieben. Um 90 % Umwandlung zu erzielen, waren 425 °C Betriebstemperaturen in dem Brenner erforderlich. Zweihundert mWt Leistung wurden mit einer thermischen Effizienz bzw. einem thermischen Wirkungsgrad von 10 % erzielt. Ein Thermoelement mit 1/10.000 Zoll (2,5 μm) Durchmesser wurde verwendet, um eine Temperatur zu messen, was eine Hauptquelle eines Wärmeverlusts durch das Thermoelement war. Die Effizienz könnte wesentlich durch ein Entfernen des Thermoelements und durch eine Verwendung von verbesserten Isolationsmaterialien, wie metallisiertem Polyimid (das Wärme reflektiert) verbessert werden, und es wird angenommen, daß mit diesen Verbesserungen die erfinderischen Vorrichtungen 25 % thermisch effizient sein können.
  • Mit einem Katalysator, bestehend aus Pd und ZnO, war der Reformatstrom hauptsächlich aus Wasserstoff (> 73 %), mit etwa 26 % Kohlendioxid und 1 % Kohlenmonoxid zusammengesetzt, die den Rest der Komponenten ausbildeten.
  • Die thermische Effizienz wurde durch ein Dividieren des niedrigen Heizwerts des Wasserstoffs in dem Reformatstrom durch den gesamten Heizwert des Methanols, das dem Reformer zugeführt wurde, plus dem Heizwert des Brennstoffs, der dem Brenner zugeführt wurde, wie folgt berechnet: Effizienz = ΔHc Wasserstoff/(ΔHc Methanol-Reformerzufuhr + ΔHc Methanol-Brennerzufuhr),wo ΔHc die niedrige Verbrennungswärme von Wasserstoff oder Methanol ist, wie dies angegeben ist. Dies ist die Gleichung, die verwendet wird, um die Effizienz bzw. den Wirkungsgrad zu berechnen. ΔHc der Zufuhr bzw. Speisung wird in Abhängigkeit von der Art einer Zuführung und den Bedingungen variieren und die Werte können in Standardtabellen, wie Perry's Chemical Engineers Handbook gefunden werden.
  • Die vorhergesagte bzw. erwartete elektrische Leistung von einer Brennstoffzelle, die durch diesen Strom mit Leistung versorgt ist, kann durch ein Multiplizieren der thermischen Leistung mit der Netto-Brennstoffzelleneffizienz gefunden werden. Typische Brennstoffzellen arbeiten bei 60 % Effizienz bzw. Wirkungsgrad und verwenden 80-85 % des H2 in einem Reformatstrom für einen Nettowirkungsgrad von etwa 50 %. Somit könnte eine Brennstoffzelle, die das Reformat von dieser Vorrichtung verwendet, in der Größenordnung von 100 mWe zur Verfügung stellen und das System (Reformer + Brennstoffzelle) würde einen Netto- (Brennstoffprozessor + Brennstoffzelle) Wirkungsgrad von etwa 4,5 % besitzen. Da der Reformerausstoß abgesenkt bzw. verringert wurde, wurde die Effizienz bzw. der Wirkungsgrad ebenfalls abgesenkt. Beispielsweise sank, wenn der Reformer 70 mWt (etwa 35 mWe) produzierte, der Wirkungsgrad auf 3 % (etwa 1,5 % netto). Dieser abgesenkte Wirkungsgrad sank aufgrund der thermischen Verluste ab, da ein Prozentsatz der Gesamtmenge an Leistung, die der Vorrichtung zugeführt wurde, ansteigt, wenn die Größe reduziert ist.
  • Die Daten in der folgenden Tabelle wurden erhalten, indem den oben beschriebenen experimentellen Verfahren gefolgt wurde. Die Gaszusammensetzung wurde unter Verwendung des Agilent MicroQuad GC bestimmt, die Gasstromgeschwindigkeiten bzw. -strömungsraten wurden unter Verwendung eines Blasenmeßgeräts bestimmt (Messen der Zeit, die es für eine Blase braucht, um sich durch ein bekanntes Volumen zu bewegen, welches in diesem Fall 0,2 cm3 betrug). Die Gasstromgeschwindigkeit wurde bestimmt, wenn die Umgebungstemperatur 19,5 °C betrug, um sie zu standardisieren (Gasstrom bei 0 °C), die Flußgeschwindigkeit wurde durch 292,5 K (19,5 °C) dividiert und mit 273 K (0 °C) multipliziert. Diese Ergebnisse sind in sccm oder Standardkubikzentimeter pro Minute. Die Methanolumwandlung wurde unter Verwendung eines Kohlenstoffgleichgewichts an dem System berechnet (beispielsweise ist die Menge an Kohlenstoff, die dem Reformer zugeführt ist, bekannt, und die Menge an Kohlenstoff in dem Gas kann aus der Menge von CO, CO2 und gebildetem Methan berechnet werden.
  • Dividieren der zwei Zahlen gibt die Methanolumwandlung). Die Daten hatten etwa 5 % Standardabweichung.
  • Figure 00460001
  • Der Wirkungsgrad des Systems kann durch ein Zuführen des nicht reagierten Wasserstoffs von der Brennstoffzelle zurück zu dem Brenner bzw. der Brennkammer verbessert werden.
  • Beispielsweise würde, wenn dies in der Vorrichtung von Beispiel 1 getan würde, der resultierende Wirkungsgrad 4,59 % betragen, d.h. einen Anstieg in dem Wirkungsgrad von 0,09 %.

Claims (22)

  1. Mikrobrennkammer umfassend: einen ersten Abschnitt (102), umfassend einen Brennstoffkanal (112), der einen Einlaß zum Verbinden der Mikrobrennkammer mit einer Brennstoffquelle und einen Auslaß an einer oberen Fläche des ersten Abschnitts aufweist; und einen zweiten Abschnitt, der benachbart dem ersten Abschnitt angeordnet ist; wobei der zweite Abschnitt umfaßt: eine Verbrennungs- bzw. Brennkammer (118), die einen Einlaß (122) in Fluidwechselwirkung bzw. -verbindung mit dem Auslaß des Kanals des ersten Abschnitts und einen Auslaß aufweist, der fähig ist, Verbrennungsabgasprodukte zu evakuieren bzw. auszutragen; und einen Austrags- bzw. Auslaßkanal (120), der einen Einlaß in Fluidwechselwirkung bzw. -verbindung mit dem Auslaß der Brennkammer und einen Auslaß an einer Oberfläche des zweiten Abschnitts aufweist; wobei der Brennstoffkanal (112) und der Austragskanal (120) auf derselben Seite in bezug auf die Brennkammer (118) so angeordnet sind, um einen ersten Wärmetauscher auszubilden; wobei der erste Abschnitt (102) und der zweite Abschnitt (104) durch eine erste Platte (108) getrennt sind, und weiterhin umfassend eine zweite Platte (110), die an der Seite des zweiten Abschnitts (104) gegenüberliegend bzw. entgegengesetzt dem ersten Abschnitt (102) angeordnet ist; wobei die zweite Platte (110) eine Seite der Brennkammer (118) definiert; wobei die Brennkammer (118) einen Verbrennungskatalysator (124) umfaßt, dadurch gekennzeichnet, daß ein Raum (126) den Verbrennungskatalysator (124) und die zweite Platte (110) trennt.
  2. Mikrobrennkammer nach Anspruch 1, wobei der Brennstoffkanal (112) und der Abgaskanal (120) in Platten angeordnet sind, die im wesentlichen parallel zueinander sind.
  3. Mikrobrennkammer nach Anspruch 1 oder 2, wobei der Brennstoffkanal (112) und der Austragskanal (120) im wesentlichen parallel zueinander sind.
  4. Mikrobrennkammer nach einem der Ansprüche 1 bis 3, wobei eine erste Wärmeübertragungsschicht zwischen dem ersten Abschnitt (102) und dem zweiten Abschnitt (104) angeordnet ist.
  5. Mikrobrennkammer nach Anspruch 4, wobei eine zweite Wärmeübertragungsschicht an dem zweiten Abschnitt (104) angeordnet ist.
  6. Mikrobrennkammer nach einem der Ansprüche 1 bis 5, wobei ein Flüssigkeitsevakuierungs- bzw. -austragssystem in dem Austragskanal (120) angeordnet ist.
  7. Mikrobrennkammer nach Anspruch 6, wobei das Flüssigkeitsevakuierungssystem einen Docht (144) umfaßt.
  8. Brennstoffzelle, umfassend die Mikrobrennkammer nach Anspruch 1.
  9. Dampfreformer, umfassend: eine Mikrobrennkammer, wie sie in einem der Ansprüche 1 bis 7 definiert ist; und einen dritten Abschnitt (106), umfassend einen Reformationskanal (128), der einen Einlaß (130) zum Zuführen von Reformationsbrennstoff und einen Auslaß (134) zum Evakuieren bzw. Ausbringen von Reformationsprodukten umfaßt, wobei der Austrags- bzw. Abgaskanal (120) und wenigstens ein Abschnitt des Reformationskanals (128) auf einer selben Seite in bezug auf die Brennkammer (118) angeordnet sind, um einen zweiten Wärmetauscher auszubilden.
  10. Dampfreformer nach Anspruch 9, wobei der Austragskanal (120) und der Reformationskanal (128) in Ebenen im wesentlichen parallel zueinander angeordnet sind.
  11. Dampfreformer nach Anspruch 9 oder 10, wobei der Austragskanal (120) und der Reformationskanal (128) im wesentlichen parallel zueinander sind.
  12. Dampfreformer nach einem der Ansprüche 9 bis 11, wobei eine zweite Wärmeübertragungsschicht zwischen der zweiten (104) und dritten Schicht (106) angeordnet ist.
  13. Dampfreformer nach einem der Ansprüche 9 bis 12, wobei ein Reformationskatalysator (136) in dem Reformationskanal (128) angeordnet ist.
  14. Dampfreformer nach einem der Ansprüche 9 bis 13, wobei ein Flüssigkeitsevakuierungssystem in dem Austragskanal (120) angeordnet ist.
  15. Dampfreformer nach Anspruch 14, wobei das Flüssigkeitsevakuierungssystem einen Docht (144) umfaßt.
  16. Brennstoffzelle, umfassend den Dampfreformer nach einem der Ansprüche 9 bis 15.
  17. Mikroverbrennungsverfahren, das in einer Mikrobrennkammer nach einem der Ansprüche 1 bis 7 ausgeführt wird, wobei das Verfahren umfaßt: Bereitstellen einer Zusammensetzung, umfassend Brennstoff und ein Oxidationsmittel zu einer Brenn- bzw. Verbrennungskammer der Mikrobrennkammer bzw. Mikroverbrennungseinrichtung; und Durchleiten der Zusammensetzung durch einen Verbrennungskatalysator, wobei der Verbrennungskatalysator eine poröse Matrix umfaßt, die derart angeordnet wird, daß eine ausreichende Mischung durch den Katalysator fließt bzw. strömt, um eine Verbrennung bei einer Temperatur von höchstens etwa 500 °C aufrecht zu erhalten; Reagieren der Zusammensetzung in der Verbrennungskammer, um Wärme zu produzieren; Übertragen von Wärme aus Abgasen auf die Brennstoff/Oxidationsmittel-Mischung vor ihrem Eintritt in die Verbrennungskammer, wobei der Schritt eines Reagierens bzw. Umsetzens von Brennstoff mit Oxidationsmittel Wärme produziert und die Wärme ausreichend ist, um das Mikroverbrennungsverfahren ohne Energieeintrag zu unterstützen bzw. aufrecht zu erhalten.
  18. Mikroverbrennungsverfahren nach Anspruch 17, wobei die Verbrennungskammer ein Volumen von 0,05 ml oder weniger aufweist.
  19. Mikroverbrennungsverfahren nach Anspruch 18, wobei die Verbrennungskammer ein Volumen in dem Bereich von 0,002 bis 0,02 ml aufweist.
  20. Mikroverbrennungsverfahren nach einem der Ansprüche 17 bis 19, wobei Abgas bzw. ein Austrag von der Brennkammer in einen Austrags- bzw. Abgasmikrokanal fließt, welcher einen Docht umfaßt, um eine Entfernung von flüssigem Wasser zu erleichtern.
  21. Mikroverbrennungsverfahren nach Anspruch 20, wobei der Docht Fasern oder Schaum umfaßt.
  22. Mikroverbrennungsverfahren nach einem der Ansprüche 17 bis 21, wobei die Zusammensetzung, die in der Brennkammer zur Verfügung gestellt wird, mit Abgasen von der Verbrennungskammer durch eine erste Platte vorerhitzt bzw. vorerwärmt wird, und wobei ein Raum den Verbrennungskatalysator und eine zweite Platte trennt, die eine Seite der Verbrennungskammer definiert.
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