DE69818874T2 - Verfahren zur Herstellung einer elastischen Dichtung für die Membranelektrodenanordnung (mea) in einer elektrochemischen Brennstoffzelle - Google Patents

Verfahren zur Herstellung einer elastischen Dichtung für die Membranelektrodenanordnung (mea) in einer elektrochemischen Brennstoffzelle Download PDF

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Description

  • Technisches Gebiet
  • Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf elektrochemische Brennstoffzellen. Insbesondere stellt die Erfindung ein Verfahren zur Herstellung eines verbesserten Membranelektrodenaufbaus bereit. Ein verbesserter Membranelektrodenaufbau beinhaltet integrale fluidundurchlässige Dichtungen und Elektroden- und Membranschichten gleicher Ausdehnung.
  • Hintergrund
  • Elektrochemische Brennstoffzellen wandeln Reaktanden um, nämlich Brennstoff- und Oxidationsmittelfluidströme, um elektrische Leistung und Reaktionsprodukte zu erzeugen. Elektrochemische Brennstoffzellen verwenden einen Elektrolyten, der zwischen zwei Elektroden angeordnet ist, nämlich einer Kathode und einer Anode. Die Elektroden beinhalten jeweils einen Elektrokatalysator, der an der Grenzfläche zwischen dem Elektrolyten und den Elektroden angeordnet ist, um die gewünschten elektrochemischen Reaktionen zu induzieren. Der Ort des Elektrokatalysators definiert im Allgemeinen das elektrochemisch aktive Gebiet.
  • Festpolymer-Brennstoffzellen verwenden im Allgemeinen einen Membranelektrodenaufbau ("MEA"), der aus einem Festpolymer-Elektrolyten oder einer Ionenaustauschmembran besteht, der bzw. die zwischen zwei Elektrodenschichten angeordnet ist, die ein poröses, elektrisch leitfähiges Schichtmaterial beinhalten. Die Membran ist ionenleitfähig (typischerweise protonenleitfähig) und wirkt außerdem als Barriere, um die Reaktandenströme voneinander zu isolieren. Eine weitere Funktion der Membran besteht darin, als elektrischer Isolator zwischen den zwei Elektrodenschichten zu wirken. Die Elektroden müssen elektrisch voneinander isoliert sein, um Kurzschlussbildung zu verhindern. Wenn ein Mehrschicht-MEA zerschnitten wird, können winzige Teile des elektrisch leitfähigen Elektrodenmaterials, wie Streufasern, die dünne Membran überbrücken, wobei die Elektroden verbunden werden, was eine elektrische Kurzschlussbildung in einer arbeitenden Brennstoffzelle verursachen kann. In herkömmlichen MEAs ist eine Membran mit einem größeren Oberflächengebiet als die Elektrodenschichten eingebaut, wobei sich wenigstens ein kleiner Teil der Membran lateral über die Kante der Elektrodenschichten hinaus erstreckt. Die vorstehende Membrankante hilft, eine Kurzschlussbildung zwischen den Elektroden um die Kante der Membran herum zu verhindern. Ein Problem dabei besteht darin, dass es schwierig ist, einen MEA zu schneiden, nachdem die Elektroden mit der Membran verbunden wurden, so dass die dünne Membran ein größeres Gebiet einnimmt als die Elektroden. Ein herkömmlicher MEA wird durch separates Fertigen und Schneiden der Elektroden- und Membranschichten hergestellt. Nach dem Schneiden der Elektroden und der Membran auf die gewünschte Abmessung und Form werden die geschnittenen Elektrodenschichten mit der geschnittenen Membranschicht laminiert. Diese Schritte sind für Hochgeschwindigkeits-Fertigungsprozesse nicht förderlich. Es wäre bevorzugt, eine Schicht oder eine Rolle aus MEA-Material herzustellen, welche die Elektroden- und Membranschichten bereits beinhaltet, wobei dieses Mehrschichtmaterial dann für einzelne MEAs in die gewünschte Abmessung und Form geschnitten werden könnte. Ein auf diese Weise geschnittener MEA, bei dem dadurch die Elektroden und die Membran gleiche Ausdehnung haben, wird hierin als "bündig geschnittener" MEA beschrieben. Diese Vorgehensweise war jedoch bisher aufgrund des vorstehend beschriebenen Problems der Kurzschlussbildung nicht praktikabel.
  • In einem Brennstoffzellenstapel ist der MEA typischerweise zwischen zwei Separatorplatten eingefügt, die für die Reaktandenfluidströme im Wesentlichen undurchlässig sind. Die Platten wirken als Stromkollektoren und stellen einen Träger für die Elektroden bereit. Um die Verteilung der Reaktandenfluidströme zu dem elektrochemisch aktiven Gebiet zu steuern, können die Oberflächen der Platten, die dem MEA zugewandt sind, darin ausgebildete Kanäle oder Vertiefungen mit offener Seite aufweisen. Derartige Kanäle oder Vertiefungen definieren ein Flussfeldgebiet, das im Allgemeinen dem benachbarten elektrochemisch aktiven Gebiet entspricht. Derartige Separatorplatten, die darin ausgebildete Reaktandenkanäle aufweisen, sind allgemein als Flussfeldplatten bekannt. In einem Brennstoffzellenstapel ist eine Mehrzahl von Brennstoffzellen miteinander verbunden, typischerweise seriell, um die Gesamtausgangsleistung des Aufbaus zu erhöhen. In einer derartigen Anordnung kann eine Seite einer gegebenen Platte als Anodenplatte für eine Zelle dienen, und die andere Seite der Platte kann als Kathodenplatte für die angrenzende Zelle dienen. In dieser Anordnung können die Platten als Bipolarplatten bezeichnet werden.
  • Der Brennstofffluidstrom, welcher der Anode zugeführt wird, beinhaltet typischerweise Wasserstoff. Der Brennstofffluidstrom kann zum Beispiel aus einem Gas bestehen, wie im Wesentlichen reinem Wasserstoff oder einem Reformatstrom, der Wasserstoff enthält. Alternativ kann ein flüssiger Brennstoffstrom verwendet werden, wie wässriges Methanol. Der Oxidationsmittelfluidstrom, welcher der Kathode zugeführt wird, beinhaltet typischerweise Sauerstoff, wie im Wesentlichen reiner Sauerstoff oder ein verdünnter Sauerstoffstrom, wie Luft. In einem Brennstoffzellenstapel werden die Reaktandenströme typischerweise durch jeweilige Zufuhr- und Abfuhranschlussstrukturen zugeführt und abgeführt. Es sind Anschlussöffnungen vorgesehen, um die Anschlussstrukturen mit dem Flussfeldgebiet und den Elektroden in Fluidverbindung zu bringen. Es können auch Anschlussstrukturen und entsprechende Anschlussöffnungen vorgesehen sein, um ein Kühlmittelfluid im Kreislauf durch innere Durchführungen innerhalb des Stapels zu führen, um Wärme zu absorbieren, die durch die exothermen Brennstoffzellenreaktionen erzeugt wird.
  • Es ist wünschenswert, Reaktandenfluidstromdurchführungen abzudichten, um Lecks oder ein Vermischen der Brennstoff- und Oxidationsmittelfluidströme zu verhindern. Brennstoffzellenstapel verwenden typischerweise elastische Dichtungen zwischen Stapelkomponenten. Derartige Dichtungen isolieren die Anschlussstrukturen und das elektrochemisch aktive Gebiet der MEAs der Brennstoffzelle durch Umgeben dieser Gebiete. In einem herkömmlichen Brennstoffzellenstapel kann zum Beispiel eine fluiddichte Abdichtung erzielt werden, indem elastomere Dichtungen verwendet werden, die zwischen die Flussfeldplatten und die Membran eingefügt werden, wobei das Abdichten durch Anwenden einer Kompressionskraft auf die elastische Dichtung bewirkt wird. Demgemäß ist es für herkömmliche Brennstoffzellenstapel von Bedeutung, dass sie mit Dichtungen und einem geeigneten Kompressionsaufbau ausgerüstet sind, um eine Kompressionskraft auf die Dichtungen auszuüben.
  • Herkömmliche Verfahren zur Abdichtung um Plattenanschlussöffnungen und MEAs herum innerhalb von Brennstoffzellen beinhalten die Einrahmung des MEA mit einer elastischen, fluidundurchlässigen Dichtung, das Anordnen vorgeformter Dichtungen in Kanälen in den Elektrodenschichten und/oder den Separatorplatten oder das Formgießen von Dichtungen innerhalb von Vertiefungen in der Elektrodenschicht oder der Separatorplatte, die das elektrochemisch aktive Gebiet und jegliche Fluidanschlussöffnungen umgeben. Beispiele für herkömmliche Verfahren sind in den US-Patenten Nr. 5 176 966 und 5 284 718 sowie der europäischen Offenlegungsschrift Nr. 0604683 A1 (Anmeldungsnr. 92122145.3) offenbart. Typischerweise werden die Dichtungen aus einer Schicht aus Dichtungsmaterial geschnitten. Für eine Dichtung, die um das elektrochemisch aktive Gebiet des MEA herum abdichtet, wird der mittlere Bereich der Schicht weggeschnitten. Diese Prozedur resultiert darin, dass eine große Menge des Dichtungsmaterials verschwendet wird. Da die Elektroden porös sind, befinden sich die Dichtungen üblicherweise in direktem Kontakt mit den Flussfeldplatten und der Ionenaustauschmembran, damit die Dichtungen effektiv arbeiten. Daher wird in einem herkömmlichen MEA Elektrodenmaterial in den Dichtungsbereichen weggeschnitten, so dass die Dichtung die Ionenaustauschmembran kontaktiert. Einige MEAs verwenden zusätzliche Dünnfilmschichten, um die Ionenaustauschmembran dort zu schützen, wo sie ansonsten in den Dichtungsgebieten freiliegen würde. Separate Komponenten, wie Dichtungen und Dünnfilmschichten, erfordern jeweilige Prozess- oder Montageschritte, die zur Komplexität und zu den Kosten der Herstellung von Brennstoffzellenstapeln beitragen.
  • Als Alternative zur Anordnung von Dichtungsmaterial in Vertiefungen ist eine Imprägnierung der porösen Elektrodenschichten eines MEA, dessen Elektrodenschichten gleiche Abmessung wie seine Ionenaustauschmembran haben, mit einem fluidundurchlässigen, elektrisch isolie renden Dichtungsmaterial bekannt, siehe z. B. US 5 523 175 . WO 98/33225 A1, veröffentlicht nach dem Prioritätsdatum der vorliegenden Anmeldung, offenbart einen weiteren MEA dieses Typs, bei dem sich das Dichtungsmaterial lateral über die Membran- und Elektrodenschichten hinaus erstreckt, um so den peripheren Bereich beider Elektroden und der Membran einzuschließen. Das Dichtungsmittel wird angebracht und in einer Form gehärtet. Die geformte Dichtung kann sich axial über die Elektrodenoberflächen, die der Membran gegenüberliegen, hinaus erstrecken, um Zwischenräume zur Aufnahme von Gasverteilungsstrukturen zwischen der jeweiligen Elektrode und einer Bipolarplatte bereitzustellen, die gegen die vorstehende Seite der Dichtung anliegt.
  • EP 0 604 683 A1 lehrt ein Verfahren zur Herstellung eines Membranelektrodenaufbaus mit elastischen integralen Dichtungen zur Verwendung in einer elektrochemischen Brennstoffzelle, wobei der Membranelektrodenaufbau durch Bonden einer Festpolymer-Ionenaustauschmembran zwischen zwei Lagen aus porösem, elektrisch leitfähigem Schichtmaterial, wobei die Lagen aus Schichtmaterial im Wesentlichen die gesamte Oberfläche der Membran bedecken und tragen, und Imprägnieren der Oberflächen der Lagen aus Schichtmaterial, die von der Membran abgewandt sind, mit einem Dichtungsmaterial hergestellt wird, wobei das Dichtungsmaterial im Allgemeinen Fluidkanalöffnungen umgibt, die in den Lagen aus Schichtmaterial und der Membran ausgebildet sind, um den Durchgang von Fluiden durch den Aufbau hindurch zu ermöglichen.
  • Bezüglich der Technik des Imprägnierens von Dichtungsbereichen einer vorzugsweise porösen Elektrode ist bekannt, einen Überdruck auf das Dichtungsmaterial anzuwenden, um das Einbringen desselben und das Imprägnieren der Elektrode zu erleichtern, siehe z. B. US 4 588 661 und WO 92/03854 A2.
  • Demgemäß besteht das technische Problem, das der vorliegenden Erfindung zugrunde liegt, darin, ein neuartiges Verfahren zur Herstellung eines Membranelektrodenaufbaus für eine elektrochemische Brennstoffzelle bereitzustellen, das in der Lage ist, die einzelnen oder separaten Komponenten, die beim Abdichten in einem Brennstoffzellenstapel in volviert sind, zu vereinfachen und ihre Anzahl zu reduzieren, da dies die Montagezeit und die Herstellungskosten reduziert, während ein zuverlässiger Dichtungseffekt erzielt wird.
  • Zusammenfassung der Erfindung
  • Die Erfindung löst dieses Problem durch Bereitstellen eines Verfahrens zur Herstellung eines Membranelektrodenaufbaus gemäß Anspruch 1.
  • In einer bevorzugten Ausführungsform beinhalten die Dichtungsbereiche Bereiche, die das elektrochemisch aktive Gebiet der Elektrodenschichten umgeben.
  • Wenn der MEA des Weiteren eine oder mehrere darin ausgebildete Öffnungen beinhaltet, wie eine Öffnung für eine Fluidanschlussstruktur und/oder ein Spannelement, kann der Dichtungsbereich des Weiteren Bereiche beinhalten, die derartige Öffnungen umgeben.
  • In einem Brennstoffzellenstapel wirken die Dichtungsbereiche mit den Separatorplatten der Brennstoffzellen zusammen, um zu verhindern, dass um die Kanten des MEA herum Fluide austreten. Das Dichtungsmaterial ist vorzugsweise ein Elastomer. In einem bevorzugten Verfahren zur Herstellung eines verbesserten MEA wird das Dichtungsmaterial spritzgegossen. Demgemäß ist es wünschenswert, dass das ungehärtete Dichtungsmaterial fließfähig verarbeitbar ist. Nach dem Anbringen des ungehärteten Dichtungsmaterials an dem MEA wird ermöglicht, dass es aushärtet, um ein elastisches, elastomeres Material zu bilden. Das elastomere Dichtungsmaterial kann ein wärmeaushärtbares Material sein, so lange die Aushärtetemperatur mit den MEA-Komponenten und insbesondere der Ionenaustauschmembran kompatibel ist.
  • Das Dichtungsmaterial kann auch dazu verwendet werden, ein Referenzelement zu bilden, wie eine erhabene Kante oder ein Vorsprung zur Unterstützung bei der Montage der Brennstoffzelle. Wenn zum Beispiel eine Kantendichtung am Außenumfang geformt wird, kann wenigstens eine der Kanten mit einer Referenzkante geformt werden, die dazu verwendet werden kann, den MEA während des Fertigungsprozesses zu justieren. Alternativ kann ein Vorsprung, wie ein zylindrischer Stift, an einer Stelle geformt werden, die während der Stapelmontage zu einer entsprechenden zylindrischen Vertiefung in einer benachbarten Separatorplatte ausgerichtet werden kann.
  • Aus der Sicht der Herstellung liefern Elektrode und Membran gleicher Ausdehnung des verbesserten MEA Vorteile für eine Hochgeschwindigkeitsfertigung. Die Elektroden- und Membranschichten des MEA können zum Beispiel in kontinuierlichen Prozessen gebildet werden, die eine mehrschichtige Rolle aus Material oder große Lagen erzeugen, die auf die Abmessung eines einzelnen MEA geschnitten werden können. Dies ist bei herkömmlichen MEAs schwierig, bei denen die Elektroden nicht die gleiche Ausdehnung wie die Membran haben (d. h. da sich die Membran lateral über die Kante der Elektroden hinaus erstreckt). Da die Elektroden und die Membran jedoch die gleiche Ausdehnung haben, können die verbesserten MEAs aus einem größeren Stück eines mehrschichtigen Materials "bündig geschnitten" werden.
  • Ein verbesserter MEA mit Schichten gleicher Ausdehnung wurde durch bündiges Schneiden erfolgreich hergestellt, ohne dass Kurzschlussbildungsprobleme auftauchten. Bevorzugte Aspekte des Fertigungsprozesses, die zu diesem Erfolg beitrugen, umfassen einen oder mehrere der Folgenden:
    • (a) Bürsten der Kanten des bündig geschnittenen Materials nach dem bündigen Schneiden des Mehrschichtmaterials, um winzige Teile der Elektrodenschicht zu entfernen, die sich möglicherweise lateral über die Kante der Membran hinaus erstrecken;
    • (b) Verwenden von Vakuum während der Imprägnierung oder dem Spritzgießprozess;
    • (c) Einschließen der Dichtungsbereiche des MEA mit einem Dichtungsmaterial; und
    • (d) Bilden der integralen Dichtung und anschließendes bündiges Schneiden in den Dichtungsbereichen.
  • Es wird angenommen, das die Verwendung von wenigstens einer dieser Vorgehensweisen in dem Verfahren zur Herstellung eines verbesserten MEA signifikante Vorteile bereitstellt, die dabei helfen, Kurzschlussbildung zu verhindern, die durch winzige Partikel der Elektroden verursacht wird, welche die Membran überbrücken. Ein Bürsten der Kanten des bündig geschnittenen Materials kann zum Beispiel zur Entfernung von Teilen der Elektrodenschicht führen, die sich lateral über die Kante der Membran hinaus erstrecken. Eine Anwendung von Vakuum an den Außenflächen der porösen Elektrodenschichten während der Imprägnierung oder dem Spritzgießprozess hilft dabei, den Fluss des Dichtungsmaterials zu leiten, um so das Elektrodenmaterial von der Membran und der gegenüberliegenden Elektrode wegzuziehen, während das Dichtungsmaterial angebracht wird. Ein weiterer Vorteil der Anwendung von Vakuum besteht darin, dass es dabei hilft, Luft aus der Form zu entfernen und den Effekt der Blasenbildung oder der Schaumbildung in dem Dichtungsmaterial zu reduzieren. Des Weiteren kann die Kurzschlussbildung dadurch reduziert werden, dass periphere Bereiche des MEA mit einem elektrisch isolierenden Dichtungsmaterial umschlossen werden. Das Dichtungsmaterial bettet die Schnittkante des MEA ein, so dass die Kanten der Elektrodenschichten elektrisch isoliert sind. Das eingebettete Elektrodenmaterial wird außerdem durch das Dichtungsmaterial unbeweglich gemacht, so dass die Kanten der Elektroden durch Fluidströme oder -drücke innerhalb einer in Betrieb befindlichen Brennstoffzelle nicht verschoben werden können.
  • Ein zusätzlicher Vorteil der Umschließung peripherer Bereiche des MEA mit der integralen Dichtung besteht darin, dass das fluidundurchlässige Dichtungsmaterial eine Dehydrierung der Membran durch die Seitenkante verhindert.
  • In bevorzugten Ausführungsformen beinhaltet die integrale Dichtung des Weiteren eine erhabene Rippe, die zusammendrückbar ist, wenn der MEA zwischen gegenüberliegenden Brennstoffzellenplatten in einer montierten Brennstoffzelle angeordnet wird. Die erhabene Rippe kann mit einer vertieften Rille in der Platte zusammenwirken, die eine vertiefte Dichtungsoberfläche bereitstellt. Der Vorteil der Verwendung einer ver tieften Dichtungsoberfläche besteht darin, dass sie weniger anfällig dafür ist, beschädigt zu werden, da die Dichtungsoberfläche dadurch, dass sie vertieft ist, etwas geschützt ist. Es ist zum Beispiel weniger wahrscheinlich, dass eine vertiefte Dichtungsoberfläche verkratzt wird, wenn Brennstoffzellenplatten während der Herstellung aufeinander gestapelt werden. Kratzer in der Dichtungsoberfläche können Leckagen in einer in Betrieb befindlichen Brennstoffzelle verursachen. Rippen können sich in Dichtungsbereichen befinden, in denen die porösen Elektrodenschichten mit dem Dichtungsmaterial imprägniert sind (d. h. die über der Membran liegen) und/oder können sich in Bereichen befinden, in denen sich das Dichtungsmaterial lateral über die Kanten der Elektrodenschichten und der Membran hinaus erstreckt.
  • In bevorzugten Ausführungsformen beinhaltet die integrale Dichtung des MEA eine Mehrzahl der erhabenen Rippen. Die Rippen in jedem Dichtungsbereich können zum Beispiel parallel sein, wobei jede einzelne Rippe das aktive Gebiet oder die Öffnungen in dem MEA umgibt. Ein Vorteil davon, dass eine Mehrzahl von erhabenen Rippen vorliegt, besteht in einem erhöhten Schutz gegenüber Leckagen. Jede der Mehrzahl von Rippen muss durchbrochen werden, damit ein Fluidleck auftritt.
  • Versionen dieser bevorzugten Ausführungsformen verwenden außerdem erhabene Querrippen zwischen benachbarten der Mehrzahl von erhabenen Rippen. Die Querrippen teilen die Zwischenräume zwischen den erhabenen Rippen in Kammern auf. Daher muss, damit ein Leck vorliegt, eine Durchbrechung in den erhabenen Rippen bestehen, die an die gleiche abgedichtete Kammer angrenzen; ansonsten ist jegliches Fluidleck durch einen Durchbruch in einer erhabenen Rippe auf die abgedichtete Kammer begrenzt.
  • Ein Verfahren zur Herstellung eines MEA mit elastischen integralen Dichtungen zur Verwendung in einer elektrochemischen Brennstoffzelle beinhaltet die folgenden aufeinanderfolgenden Schritte:
    • (a) Platzieren des Membranelektrodenaufbaus im Inneren einer Form;
    • (b) Einbringen eines härtbaren, fließfähig verarbeitbaren Dichtungsmaterials in die Form;
    • (c) Führen des Dichtungsmaterials zu gewünschten Dichtungsbereichen des MEA und Imprägnieren eines Teils einer Elektrodenschicht des MEA mit dem Dichtungsmaterial in den Dichtungsbereichen; und
    • (d) Härten des Dichtungsmaterials, um eine integrale Dichtung zu bilden; und
    • (e) Entnehmen des MEA aus der Form.
  • In einem bevorzugten Verfahren ist Schritt (c) begleitet von dem Schritt des Anwendens von Vakuum, um die Injektion des und Imprägnierung mit dem Dichtungsmaterial zu unterstützen. Wenn das Vakuum auf beide Hauptoberflächen des MEA angewendet wird, hilft das Vakuum auch zu verhindern, dass Elektrodenmaterial während des Injektionsprozesses zwischen den Elektroden Brücken bildet.
  • Ein bevorzugtes Verfahren beinhaltet die Verwendung eines Dichtungsmaterials, das ein wärmeaushärtbares Material ist. Diese Ausführungsform des Verfahrens beinhaltet des Weiteren den Schnitt der Anwendung von Wärme, bis das Dichtungsmaterial gehärtet ist. Um das Dichtungsmaterial zu härten, während es sich noch in der Form befindet, muss die Temperatur so gesteuert werden, dass eine Überhitzung verhindert wird, die den MEA und insbesondere die Ionenaustauschmembran schädigen kann.
  • Die Form weist vorzugsweise offene Kanäle auf, die in der Formoberfläche ausgebildet sind. Die Kanäle erleichtern die Verteilung des härtbaren, fließfähig verarbeitbaren Dichtungsmaterials zu den Dichtungsbereichen. Die Kanäle wirken außerdem als Formoberflächen zur Bildung von Rippen oder Wulsten in der integralen Dichtung. Die Form ist außerdem vorzugsweise mit einer erhabenen Begrenzung ausgestattet. Die Begrenzung stößt an den MEA, um das Ausmaß zu begrenzen, in dem das Dichtungsmaterial die Elektrodenschicht imprägniert. Die Form kann zum Beispiel gegenüberliegende Begrenzungen auf entgegengesetzten Oberflächen der Form aufweisen. Wenn die Form geschlossen ist, drücken die Begrenzungen gegen die Elektrodenschichten und komprimieren diese. Die komprimierten Elektrodenschichten weisen eine reduzierte Porosität auf, die dabei hilft, die Imprägnierung der Elektrodenschichten auf die Dichtungsbereiche zu begrenzen. Die Begrenzungen sind daher auf den Seiten der Dichtungsbereiche positioniert, die den elektrochemisch aktiven Gebieten des MEA zugewandt sind.
  • Kurzbeschreibung der Zeichnungen
  • Die Vorteile, das Wesen und zusätzliche Merkmale der Erfindung werden nunmehr aus der folgenden Beschreibung zusammen mit den begleitenden Zeichnungen ersichtlicher, in denen:
  • 1 eine dreidimensionale Teilexplosionsansicht eines elektrochemischen Festpolymer-Brennstoffzellenstapels ist, der eine Ausführungsform eines verbesserten Membranelektrodenaufbaus beinhaltet ist, der integrale fluidundurchlässige Dichtungen aufweist;
  • 2 eine Draufsicht auf einen verbesserten Membranelektrodenaufbau ist;
  • 3A bis 3D Teilschnittansichten eines Kantenbereichs des Membranelektrodenaufbaus von 2 sind, wie durch den in 2 markierten Schnitt gezeigt;
  • 4A bis 4C Teilschnittansichten der Kanten von drei Ausführungsformen eines Membranelektrodenaufbaus sind, der zwischen zwei Brennstoff-Separatorplatten mit dazwischen komprimierten integralen Dichtungen eingefügt ist; und
  • 5 eine vergrößerte Draufsicht auf einen Bereich einer bevorzugten Ausführungsform eines Membranelektrodenaufbaus ist, der eine integrale Dichtung aufweist, die eine Mehrzahl von Dichtungswulsten und Querwulsten beinhaltet.
  • Detaillierte Beschreibung der bevorzugten Ausführungsformen
  • 1 stellt einen elektrochemischen Festpolymer-Brennstoffzellenstapel 10 dar, der ein Paar von Endplattenaufbauten 20 und 30 sowie eine Mehrzahl von gestapelten Brennstoffzellenaufbauten 50 enthält, die jeweils einen MEA 100 und ein Paar von Flussfeldplatten 200 beinhalten. Ein Spannelement 60 erstreckt sich zwischen den Endplattenaufbauten 20 und 30, um den Stapel 10 in seinem montierten Zustand zu halten und zu sichern. Eine Feder 70 mit Klemmelementen 80 klemmt jedes Ende des Spannelements 60 fest, um eine Kompressionskraft auf die Brennstoffzellenaufbauten 50 des Stapels 10 auszuüben.
  • Fluidreaktandenströme werden von internen Verteilerstrukturen und Kanälen in dem Stapel 10 über Einlass- und Auslassanschlüsse 40 in den Endplattenaufbauten 20 und 30 zugeführt und abgeführt. Justierte Öffnungen 105 und 205 in den MEAs 100 beziehungsweise Flussfeldplatten 200 bilden Reaktandenverteilerstrukturen, die sich durch den Stapel 10 erstrecken.
  • In der dargestellten Ausführungsform ist eine integrale Umfangsdichtung 110 um die Außenkante des MEA 100 herum vorgesehen. Integrale Verteilerdichtungen 120 umgeben die Verteileröffnungen 105. Wenn der Stapel 10 in seinem montierten, komprimierten Zustand gesichert ist, wirken die integralen Dichtungen 110 und 120 mit dem benachbarten Paar von Platten 200 zusammen, um Brennstoff- und Oxidationsmittel-Reaktandenströme in internen Reaktandenverteilerstrukturen und -kanälen strömungstechnisch zu isolieren, wodurch ein Reaktandenstrom von dem anderen isoliert wird und verhindert wird, dass die Reaktandenströme aus dem Stapel 10 lecken.
  • Wie in 1 dargestellt, ist jeder MEA 100 zwischen den aktiven Oberflächen von zwei Flussfeldplatten 200 positioniert. Jede Flussfeldplatte 200 weist Flussfeldkanäle 210 auf der aktiven Oberfläche derselben auf (die den MEA kontaktiert), um Brennstoff- oder Oxidationsmittelfluidströme zu dem aktiven Gebiet des MEA 100 zu verteilen. In der in 1 dargestellten Ausführungsform stehen Flussfeldkanäle 210 mit Anschlussöffnungen 205 in der Platte 200 über Zufuhr-/Abfuhrkanäle 220 (teilweise gezeigt), die sich auf der nicht aktiven Oberfläche der Flussfeldplatte 200 befinden, und Anschlüsse 230 in Fluidverbindung, die sich durch die Platte 200 erstrecken.
  • In der dargestellten Ausführungsform weisen die Flussfeldplatten 200 eine Mehrzahl von parallelen Kanälen 250 mit offener Seite auf, die in der nicht aktiven Oberfläche derselben ausgebildet sind. Die Kanäle 250 auf benachbarten Paaren von Platten 200 wirken zusammen, um Kanäle zu bilden, die sich durch den Stapel 10 hindurch erstrecken, und durch die ein Kühlmittelstrom, wie Luft, hindurchgeführt werden kann.
  • 2 zeigt einen MEA 100 mit integralen Dichtungen 110, 120, die jeweils das elektrochemisch aktive Gebiet des MEA 100 umgeben, und Anschlussöffnungen 105 und eine Öffnung 115, durch die sich das Spannelement 60 erstreckt. Der MEA 100 beinhaltet eine Ionenaustauschmembran (in 2 nicht sichtbar), die zwischen zwei porösen, elektrisch leitfähigen Elektrodenschichten 140 angeordnet ist. Diese Elektrodenschichten 140 können zum Beispiel aus Kohlenstofffaserpapier bestehen. Die porösen Elektrodenschichten des MEA 100 werden mit einem Dichtungsmaterial, vorzugsweise einem fließfähig verarbeitbaren Elastomer, wie zum Beispiel einer wärmeaushärtbaren, flüssigen, spritzgießfähigen Verbindung (z. B. Silikone, Fluorelastomere, Fluorsilikone, Ethylenpropylen-di-methyl und Kautschuk) imprägniert, um integrale Dichtungen 110 und 120 zu bilden.
  • In den 3A bis 3D sind verschiedene Ausführungsformen eines MEA 100 mit einer integralen Dichtung, wie 110, in Querschnittansichten dargestellt. Die Figuren stellen eine integrale Umfangskantendichtung 110 dar, wie durch den Schnitt 3-3 von 2, wenngleich die gleichen Konfigurationen auch für die integrale Dichtung 120 an einer Anschlussöffnung (wie in 1) verwendet werden können. Jede Ausführungsform eines MEA 100 beinhaltet eine Ionenaustauschmembran 130, die zwischen zwei porösen, elektrisch leitfähigen Elektrodenschichten 140 angeordnet ist, sowie ein Dichtungsmaterial 125, mit dem ein Bereich 150 der porösen Elektrodenschichten des MEA 100 imprägniert ist. Vorzugsweise ragt wenigstens ein Teil der Dichtung 110 über die Außenfläche der porösen Elektrodenschichten 140 hinaus.
  • In allen der dargestellten Ausführungsformen 3A bis 3D erstrecken sich poröse Elektrodenschichten 140 bis zu der Kante der Ionenaustauschmembran 130. Das heißt, die Elektrodenschichten 140 und die Ionenaustauschmembran 130 haben die gleiche Ausdehnung. Der Mehrschicht-MEA 100 kann montiert und dann in die gewünschte Form und die gewünschten Abmessungen geschnitten werden; dann kann ein Teil 150 der porösen Elektrodenschichten 140 mit dem Dichtungsmaterial 125 imprägniert werden. Alternativ kann eine Lage des MEA-Materials mit dem Dichtungsmaterial 125 imprägniert werden. Die integralen Dichtungen für eine Mehrzahl von MEAs können auf die Lage des MEA-Materials spritzgegossen werden, wobei eine Mehrzahl von Dichtungsbereichen der porösen Elektrodenschichten 140 imprägniert wird. Nach dem Härten des Dichtungsmaterials 125 können der MEA 100 und das Dichtungsmaterial 125 beide (vorzugsweise in den Dichtungsbereichen) gleichzeitig auf die gewünschten Abmessungen geschnitten werden. Da das Dichtungsmaterial vor dem Schneiden der Ionenaustauschmembran spritzgegossen wurde, werden die zwei Elektrodenschichten voneinander entfernt gehalten, während das Dichtungsmaterial injiziert wird. So ist das Elektrodenmaterial in den Dichtungsbereichen in dem elektrisch isolierenden Dichtungsmaterial eingebettet. Ein Schneiden des Mehrschichtmaterials in den Dichtungsbereichen nach dem Härten des Dichtungsmaterials hilft dabei, die Möglichkeit einer Kurzschlussbildung zu verhindern, da das gehärtete Dichtungsmaterial das eingebettete Elektrodenmaterial unbeweglich macht.
  • In der Ausführungsform von 3A, einer Ausführungsform, die außerhalb des Umfangs einiger der vorliegenden Ansprüche liegt, erstreckt sich die integrale Dichtung 110 nur so weit wie die Kante der Ionenaustauschmembran 130. Das heißt, die Kante der Dichtung 110 ist bündig mit der Kante der Membran 130 und der Elektrodenschichten 140. Daher kann die in 3A gezeigte Ausführungsform hergestellt werden, indem das Dichtungsmaterial vor dem Schneiden des MEA 100 in die gewünschte Größe und Form angebracht wird.
  • 3B stellt eine bevorzugte Ausführungsform dar. Ähnlich zu der Ausführungsform von 3A hat die Ionenaustauschmembran 130 die gleiche Ausdehnung wie die porösen Elektrodenschichten 140, und ein Teil 150 der porösen Elektrodenschichten ist mit dem Dichtungsmaterial imprägniert. Anders als bei der Ausführungsform von 3A erstreckt sich das Dichtungsmaterial 125 lateral über die Kante des MEA 100 hinaus, wobei die Kante der Ionenaustauschmembran 130 umhüllt wird. Durch Umhüllen der Kante kontaktiert das Dichtungsmaterial 125 drei Oberflächen der Ionenaustauschmembran 130, nämlich Teile der zwei Oberflächen, welche den zwei Elektroden 140 zugewandt sind, und die Seitenkante, die durch die Dicke der Membran 130 definiert ist. Die integrale Dichtung 110 weist eine einzige erhabene Rippe 160 in dem Bereich der Dichtung auf, der sich über die Membran hinaus erstreckt. 3B zeigt außerdem ein Justierelement in Form eines zylindrischen Bolzens oder Stifts 162. Dichtungsmaterial kann dazu verwendet werden, den Stift 162 herzustellen, der gleichzeitig mit der integralen Dichtung 110 geformt und gebildet werden kann. Der Stift 162 kann mit einer entsprechenden zylindrischen Vertiefung oder Mulde in der benachbarten Separatorplatte einer Brennstoffzelle zusammenwirken, um die Justierung des MEA 100 bezüglich der Separatorplatten während der Montage der Brennstoffzelle zu erleichtern.
  • 3C stellt eine Ausführungsform einer integralen Dichtung 110 dar, die einige gleiche Elemente wie die in 3B dargestellte Ausführungsform aufweist. Anstelle nur einer Rippe auf jeder Seite weist die Ausführungsform von 3C jedoch drei beabstandete Rippen 165, 170, 175 und Querrippen 180 auf. Für den Fachmann ist ersichtlich, dass zusätzliche Rippen den Schutz gegenüber Lecks erhöht. Ein Bruch in einer der Rippen führt nicht zu einem Leck, solange nicht auch Brüche in den anderen parallelen Rippen vorliegen. Der Vorteil der Mehrzahl von Rippen wird durch die Querrippen 180 verstärkt, welche die Zwischenräume zwischen den parallelen Rippen 165, 170, 175 in Kammern unterteilen. Mit den unterteilten Zwischenräumen tritt kein Leck auf, solange nicht ein Bruch in allen drei Rippen 165, 170 und 175 innerhalb der gleichen Kammer zwischen einem Paar von beabstandeten Querrippen 180 vorliegt.
  • 3D stellt eine bevorzugte Ausführungsform einer integralen Dichtung 110 dar, die einige gleiche Elemente wie die in den 3B und 3C dargestellten Ausführungsformen besitzt. Eines der Paare von erhabenen Rippen befindet sich jedoch in dem Dichtungsbereich, der einen Kantenbereich der Elektrodenschichten 140 überlappt und über der Membran liegt. Ein Vorteil dieser Ausführungsform besteht darin, dass der mechanische Druck, der die Rippen 190 komprimiert, eine Klemmkraft auf die Membranschicht 130 ausübt, um dabei zu helfen, Fluidleckagen um die Kante der Membranschicht 130 herum zu verhindern. Die Ausführungsform von 3D kann außerdem Querrippen 195 für einen weiteren Schutz gegen Fluidleckagen verwenden. 3D stellt außerdem das Element einer erhabenen Referenzkante 197 dar, die aus dem Dichtungsmaterial gebildet werden kann. Die Referenzkante 197 kann dazu verwendet werden, die Justierung des MEA bezüglich der benachbarten Brennstoffzellenkomponenten zu unterstützen, die so geformt sein können, dass sie mit der Referenzkante 197 in Eingriff kommen. Alternativ kann die Referenzkante 197 während des Fertigungsprozesses dazu verwendet werden, den MEA gegen eine Führungsfläche einer Maschine zu platzieren, die zur Montage der Brennstoffzellen verwendet wird.
  • Die 4A bis 4C zeigen einen MEA 100 mit einer integralen Dichtung, die zwischen zwei Brennstoffzellen-Separatorplatten 200 gepresst ist. Da wenigstens ein Teil der integralen MEA-Dichtung 110 dicker und/oder fester als der MEA 100 ist, drücken die Kompressionskräfte, die auf den Brennstoffzellenstapel wirken, die Dichtung 110 gegen aktive Oberflächen 260 der Separatorplatten 200. 4A stellt den MEA von 3A dar, der zwischen zwei Separatorplatten 200 gedrückt ist. 4B stellt den MEA von 3B dar, der zwischen zwei Separatorplatten 200 gedrückt ist. 4B stellt eine Ausführungsform der Erfindung dar, bei der eine Oberfläche 260 der Platte 200 eine vertiefte Rille 265 beinhaltet. Ein Vorteil dieser Anordnung besteht darin, dass die vertiefte Oberfläche weniger zu Riefenbildung oder einer anderen Schädigung neigt, die während des Fertigungsprozesses auftreten kann, wenn möglicherweise eine Anzahl von Flussfeldplatten 200 aufeinander gestapelt wird. 4C stellt den MEA von 3C dar, der zwischen zwei Flussfeldplatten 200 gedrückt ist. 4C zeigt, dass der Abstand zwischen parallelen Rippen 165, 170 und 175 ausreichend ist, um eine laterale Ausbauchung der Rippen unter Druck aufzunehmen und trotzdem noch Zwischenräume dazwischen bereitzustellen.
  • 5 ist eine Teildraufsicht auf einen MEA 100 mit einer integralen Umfangskantendichtung 110 wie jener, die durch 3C in einer Schnittansicht gezeigt ist. Drei beabstandete parallele Rippen 165, 170 und 175 umgeben das aktive Gebiet des MEA 100. Beabstandete Querrippen 180 stellen strömungstechnisch getrennte Kammern 185 zwischen den Rippen 165, 170 und 175 bereit.
  • Der Umfang der Erfindung ist gemäß dem durch die folgenden Ansprüche definierten Inhalt auszulegen.

Claims (8)

  1. Verfahren zur Herstellung eines Membranelektrodenaufbaus mit elastischen integralen Abdichtungen zur Verwendung in einer elektrochemischen Brennstoffzelle, wobei der Membranelektrodenaufbau aus einem Mehrschichtmaterial gefertigt ist, das eine zwischen zwei Elektrodenschichten eingebrachte Ionenaustauschmembran und einen auf Grenzflächen zwischen der Membran und der ersten bzw. zweiten Elektrodenschicht angeordneten Elektrokatalysator umfasst, wobei das Verfahren folgende sequentiellen Schritte beinhaltet: a) Imprägnieren von Abdichtbereichen der ersten und zweiten Elektrode mit einem fluidundurchlässigen, aushärtbaren und fliesfähig verarbeitbaren Abdichtmaterial unter Anwenden von Vakuum, um das Einbringen des Abdichtmaterials zu unterstützen und die erste und zweite Elektrode zu imprägnieren, b) Aushärten des Abdichtmaterials und c) Durchtrennen des Mehrschichtmaterials in den Abdichtbereichen.
  2. Verfahren nach Anspruch 1, wobei die Abdichtbereiche die Abmessung und Form des Membranelektrodenaufbaus definieren.
  3. Verfahren nach Anspruch 2, wobei die Abdichtbereiche des weiteren die Abmessung und Form von Öffnungen im Membranelektrodenaufbau definieren.
  4. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Abdichtmaterial in eine Gießform injiziert wird, um die Elektrodenschichten des Mehrschichtmaterials zu imprägnieren.
  5. Verfahren nach Anspruch 3, wobei die Gießform Kanäle zur Bildung von Dichtrippen bereitstellt, die über die Oberfläche der Elektrodenschichten vorstehen.
  6. Verfahren nach Anspruch 4, das des weiteren den Schritt des Anwendens von Vakuum auf den Innenraum der Gießform beinhaltet, um das Injizieren des Abdichtmaterials in die Gießform zu unterstützen.
  7. Verfahren nach Anspruch 4, das des weiteren die Verwendung einer erhabenen Dammstruktur in der Gießform beinhaltet, wobei die Dammstruktur gegen das Mehrschichtmaterial anliegt, um das Ausmaß zu begrenzen, in dem das Abdichtmaterial die Elektrodenschicht imprägniert.
  8. Verfahren nach Anspruch 1, wobei das Abdichtmaterial ein wärmeaushärtbares Material ist und das Verfahren des weiteren den Schritt des Anwendens von Wärme beinhaltet, um das wärmeaushärtbare Material auszuhärten.
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