EP0102099B1 - Vertikal angeordnete Plattenelektrode für gasbildende Elektrolyseure - Google Patents

Vertikal angeordnete Plattenelektrode für gasbildende Elektrolyseure Download PDF

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EP0102099B1 EP83201053A EP83201053A EP0102099B1 EP 0102099 B1 EP0102099 B1 EP 0102099B1 EP 83201053 A EP83201053 A EP 83201053A EP 83201053 A EP83201053 A EP 83201053A EP 0102099 B1 EP0102099 B1 EP 0102099B1
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Karl Lohrberg
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Metallgesellschaft AG
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    • C—CHEMISTRY; METALLURGY
    • C25—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES; APPARATUS THEREFOR
    • C25B—ELECTROLYTIC OR ELECTROPHORETIC PROCESSES FOR THE PRODUCTION OF COMPOUNDS OR NON-METALS; APPARATUS THEREFOR
    • C25B11/00—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for
    • C25B11/02—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by shape or form
    • C25B11/03—Electrodes; Manufacture thereof not otherwise provided for characterised by shape or form perforated or foraminous

Definitions

  • the invention relates to an electrode arrangement for gas-forming electrolyzers, in particular membrane electrolyzers, with a vertically arranged plate electrode, a counter electrode and a membrane between the plate electrode and counter electrode.
  • electrodes with openings for the removal of the reaction gases are generally used, for example perforated electrodes, wire mesh, or expanded metal.
  • the disadvantages include reduced active surface, lack of stability and loss of high quality coating material on the back of the electrode.
  • an electrode plate consisting of individual plates has already been provided for electrodes to be arranged vertically in gas-forming diaphragm cells, the individual plates having guide surfaces for the discharge of the generated gas. Due to the intended inclination of the guide plate, there are inevitably different distances between the active surface and the counter electrode.
  • the electrodes are arranged in parallel with the smallest possible distance.
  • the previously known electrodes are formed from one or more plates. The plates have horizontal openings, which are caused by bending the plate strips and offer the least resistance to the gas outlet. The bends face away from the counter electrode, there is no noticeable reduction in the active surface.
  • a similar type of arrangement of electrodes is also known from DE-PS 453 750. In the previously known electrodes, cuts are made, by means of which sections of any shape are bent out, in such a way that they are directed towards the side facing away from the electrode.
  • electrodes or cathodes of this type have been known for more than 30 years, they have still not found their way into technical practice. Rather, perforated sheets, expanded metal or similar materials are still used.
  • the invention is based on the object of providing an electrode or an electrode arrangement which is reliable and with the smallest distance ratio. ensures rapid gas removal from the electrolyte.
  • the invention solves this problem with an electrode arrangement for gas-forming electrolyzers, in particular membrane electrolyzers, with a vertically arranged plate electrode, a counter electrode and a membrane between the plate electrode and counter electrode, the plate electrode being divided into horizontal plate strips, the entire active electrode surface of which is parallel and at the shortest distance is arranged to the counter electrode and their respective upper edges are designed as a gas discharge element and face away from the counter electrode.
  • the invention consists in the fact that, with a gap width of 20 mm between the horizontal plate strips, the ratio of the distance G (between counter electrode / membrane and degassing apex S of the lower edge of the electrode plate) to distance E (between counter electrode / membrane and tear-off edge) K of the angled gas discharge element) is 0.60 to 0.45 or corresponds to a value F (% degassing capacity) of 40 to 55%.
  • the angled part of the individual plates of the electrode according to the invention is generally designed as a flat surface, but can also be curved.
  • the angle from the electrode plane is generally between 15 and 70 °.
  • the individual electrode plate has a height of 5 to 50 cm and a thickness of about 1 to 3 mm in the vertical part. The thickness of the individual electrode plate depends on the width of the electrode, since no additional current distribution bolts are provided, which, for. B. with cells of normal dimensions and when using expanded metal as an active surface are necessary.
  • the electrode plates are firmly installed in a manner known per se in a frame which has connection elements for the supply of the electric current.
  • the electrode according to the invention can be used as an anode or cathode in membrane electrolysis processes.
  • titanium, tantalum, tungsten or zirconium is selected as the electrode material.
  • the electrode is only provided with an activating coating on its surface facing the counterelectrode, in a known manner from e.g. B. metal oxides and metals from the group platinum, iridium, osmium, palladium, rhodium, ruthenium.
  • the electrode according to the invention is used as a cathode in membrane electrolysis processes, the electrode can be made of e.g. B. steel or nickel or their alloys.
  • the electrode plate according to the invention is used in electrolysers with membranes.
  • membrane cells are only to be understood as those cells which have ion-selective membranes, such as perfluorinated cation exchange membranes.
  • ion-selective membranes such as perfluorinated cation exchange membranes.
  • Such membranes allow the separation of cathodic and anodic products of an electrolysis from one another or from the reactants supplied to the counterelectrode.
  • FIGS. 1 and 2 of the drawing The electrode arrangement according to the invention is illustrated and illustrated by way of example in FIGS. 1 and 2 of the drawing.
  • FIG. 1 a side view of an electrode divided into individual plate strips with angled gas discharge elements is shown horizontally (electrode frame and current supply elements are not shown).
  • M denotes the membrane
  • S the degassing vertex on the lower edge of the plate strip
  • K the tear-off edge on the angled upper part of the plate strip arranged underneath.
  • G is the distance M-S and E is the distance M-K.
  • the degassing vertex lies in the plane of the active surface. If the electrode surfaces are not beveled, the degassing vertex is assumed to lie on the center line of the electrode.
  • the term degassing ability is also based on the finding that the gas rising from the electrode gap expands to the tear-off edge K, then rises vertically upwards and at the degassing log! divides into a part which re-enters the electrode gap and a predominant other which, according to the invention, steps behind the electrodes.
  • a sodium chloride solution with a concentration of 320 g / l was electrolyzed in a technical chlor-alkali electrolysis plant with an ion-selective membrane to produce sodium hydroxide solution, chlorine and hydrogen.
  • the current density was 3.1 kA / m 2 and the temperature of the electrolyte was 80 ° C.
  • Electrodes according to the invention with heights of the individual plate strips of 14 cm and active areas of approximately 90% of the projected areas were used as cathodes.
  • Steel ST 37 was used as the material without activation.
  • a comparison was made with conventional expanded metal cathodes of the same material and the same projected active area.
  • Dimensionally stable anodes were used as counter electrodes and a perfluorinated ion exchange membrane (Nafion, registered trademark of EI Du Pont de Nemours & Co., Inc.) was used as the selective membrane.
  • the plate thickness was 6.5 mm with a strip width of the individual plate of 100 cm.
  • the guide element was bent at an angle of 30 °.
  • the gap width between the individual plate strips of the cathode was 20 mm and the distance between the cathode and membrane surface was 3 mm.
  • the total electrode area was 1 x 1 m 2 .
  • the expansion capacity F (%) results from the ratio of G to E
  • the measured points lie on the curve of the graph in Fig. 3, wherein the voltage drop is plotted against the degassing capability.
  • the advantages of the electrode plate of the invention can be seen in the fact that the electrode plate is arranged at the smallest possible distance with a completely active surface parallel to the counter electrode can be avoided and selective overheating of the temperature-sensitive membranes can be avoided, the gas formed between the anode and cathode is rapidly discharged from the area of the active surface behind the electrode surface. Furthermore, the electrodes can be produced in a simple manner from flat sheet metal without great technical outlay, and the one-sided application of an active surface layer is also possible without difficulty.

Description

  • Die Erfindung betrifft eine Elektrodenanordnung für gasbildende Elektrolyseure, insbesondere Membran-Elektrolyseure, mit vertikal angeordneter Plattenelektrode, einer Gegenelektrode und einer Membran zwischen Plattenelektrode und Gegenelektrode.
  • Bei der Durchführung elektrochemischer Prozesse kommt es auf eine gleichmäßige Verteilung des Stroms über die Elektrodenoberfläche an. Die gleichmäßige Verteilung wird durch die Streufähigkeit des Elektrolyten wie auch durch die Homogenität der Elektroden beeinflußt. Die Streufähigkeit ist um so besser, je größer die auf der Gegenelektrode von den Stromlinien beaufschlagte Fläche ist. Zwar kann mangelnde Streufähigkeit durch Vergrößerung des Elektrodenabstandes ausgeglichen werden, doch wird hierdurch der Spannungsabfall der Zelle erhöht. Bei Inhomogenitäten in der Elektrodenoberfläche bewirkt der Stromfluß lokale Verwerfungen. Dem Abstand der Elektrodenplatten, d. h. dem Abstand zwischen Anode und Kathode kommt somit wesentliche Bedeutung zu. Die Einhaltung bzw. Einstellung eines geringen Elektrodenabstands ist in Gase wie Chlor, Sauerstoff, Wasserstoff erzeugenden Membran-Etektrolysezellen mit Schwierigkeiten verbunden. Bei geringem Abstand zwischen den Elektroden können die Gasblasen nicht schnell genug abgeführt werden.
  • Die Anwesenheit von Gas im Elektrolyten zwischen den Elektroden setzt dessen elektrische Leitfähigkeit herab und steigert somit den Energieverbrauch. Des weiteren können Mikrostromverwerfungen in der Elektrodenoberfläche auftreten. Darüberhinaus ruft die Gasentwicklung Turbulenzen im Elektrolyten hervor. Eine turbulente Bewegung des Elektrolyten hat den Nachteil, daß die Membran intensiven mechanischen Belastungen ausgesetzt ist. Zur Vermeidung einer beschleunigten Zerstörung der Membran besteht im allgemeinen der Zwang zur Begrenzung der Höhe der Elektroden, zur Einstellung eines erheblichen Abstandes zwischen den Elektroden der Zelle und zur Begrenzung der elektrischen Stromdichte, was gleichzeitig für die energetische Ausbeute der Elektrolysezelle und ihre Produktivität von Nachteil ist.
  • Zur Verminderung der Nachteile von Elektrolysezellen mit Membranen und vertikal angeordneten Elektroden werden im allgemeinen Elektroden mit Öffnungen für die Abfuhr der Reaktionsgase verwendet, beispielsweise gelochte Elektroden, Drahtgewebe, oder Streckmetall. Die Nachteile liegen unter anderem in verminderter aktiver Oberfläche, mangelnder Stabilität und Verlust an hochwertigem Beschichtungsmaterial auf der Elektrodenrückseite.
  • Nach einem aus DE-AS 2 059 868 bekannten Vorschlag hat man auch schon bei vertikal anzuordnenden Elektroden in gasbildenden Diaphragmazellen eine aus einzelnen Platten bestehende Elektrodenplatte vorgesehen, wobei die einzelnen Platten Führungsflächen für die Ableitung des erzeugten Gases aufweisen. Auf Grund der vorgesehenen Neigung der Führungsplatte ergeben sich zwangsläufig unterschiedliche Abstände der aktiven Oberfläche zur Gegenelektrode. Bei dem aus FR-PS 1 028 153 bekannten Elektrolyseur sind die Elektroden mit dem geringst möglichen Abstand parallel angeordnet. Die vorbekannten Elektroden sind aus einer oder mehreren Platten gebildet. Die Platten besitzen horizontale Öffnungen, die durch Abwinkelungen der Plattenstreifen bewirkt sind und dem Gasaustritt den geringsten Widerstand entgegensetzen. Die Abwinkelungen sind der Gegenelektrode abgewandt, eine merkliche Verringerung der aktiven Oberfläche erfolgt nicht. Eine ähnliche Art der Anordnung von Elektroden ist des weiteren auch aus DE-PS 453 750 bekannt. In den vorbekannten Elektroden sind Schnitte eingebracht, mittels derer Teilstücke beliebiger Form herausgebogen sind, und zwar derart, daß diese nach der der Elektrode abgewandten Seite gerichtet sind.
  • Obwohl derartige Elektroden bzw. Kathoden seit mehr als 30 Jahren bekannt sind, haben sie dennoch keinen Eingang in die technische Praxis gefunden, vielmehr werden noch immer perforierte Bleche, Streckmetall oder ähnliche Materialien verwendet.
  • Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, eine Elektrode bzw. eine Elektrodenanordnung bereitzustellen, die bei geringstem Abstandsverhältnis eine sichere und. rasche Gasabfuhr aus dem Elektrolyten gewährleistet.
  • Die Erfindung löst diese Aufgabe mit einer Elektrodenanordnung für gasbildende Elektrolyseure, insbesondere Membran-Elektrolyseure, mit vertikal angeordneter Plattenelektrode, einer Gegenelektrode und einer Membran zwischen Plattenelektrode und Gegenelektrode, wobei die Plattenelektrode in horizontale Plattenstreifen geteilt ist, deren gesamte aktive Elektrodenoberfläche parallel und im kürzesten Abstand zur Gegenelektrode angeordnet ist und deren jeweilige Oberkanten als Gasableitungsorgan ausgebildet und von der Gegenelektrode abgewandt sind.
  • Bei einer Elektrodenanordnung der genannten Art besteht die Erfindung darin, daß bei einer Spaltbreite zwischen den horizontalen Plattenstreifen von 20 mm das Verhältnis von Abstand G (zwischen Gegenelektrode/Membran und Entgasungsscheitel S der Unterkante der Elektrodenplatte) zu Abstand E (zwischen Gegenelektrode/Membran und Abreißkante K des abgewinkelten Gasableitungsorgans) 0,60 bis 0,45 beträgt bzw. einem Wert F (% Entgasungsfähigkeit) von 40 bis 55 % entspricht.
  • Es wurde gefunden, daß es gerade bei vorgenanntem Verhältnis zu einer besonders wirkungsvollen Entgasung der Elektrolyt/Gas-Suspension und einer Expansion des freigesetzten Gases kommt, und das Gas zum überwiegenden Teil hinter den nächst höher liegenden Elektrodenstreifen gelangt. Auf diese Weise wird der Elektrolysevorgang dieses höher liegenden Eiektrodenstreifens nicht oder nicht nennenswert beeinflußt.
  • Der abgewinkelte Teil der einzelnen Platten der erfindungsgemäßen Elektrode ist im allgemeinen als ebene Fläche ausgebildet, kann jedoch auch gewölbt sein. Die Abwinkelung aus der Elektrodenebene liegt im allgemeinen zwischen 15 und 70°. Die einzelne Elektrodenplatte hat im senkrechten Teil eine Höhe von 5 bis 50 cm bei einer Dicke von etwa 1 bis 3 mm. Die Dicke der einzelnen Elektrodenplatte richtet sich nach der Breite der Elektrode, da keine zusätzlichen Stromverteilungsbolzen vorgesehen sind, die z. B. bei Zellen üblicher Dimensionierung und bei Verwendung von Streckmetall als Aktivfläche notwendig sind.
  • Die Elektrodenplatten werden in an sich bekannter Weise fest in einen Rahmen eingebaut, der Anschlußorgane für die Zufuhr des elektrischen Stromes besitzt.
  • Die Elektrode gemäß der Erfindung kann als Anode oder Kathode in Membran-Elektrolyseprozessen eingesetzt werden. Bei anodischem Einsatz wird als Elektrodenwerkstoff Titan, Tantal, Wolfram oder Zirconium gewählt. Dabei wird die Elektrode nur auf ihrer der Gegenelektrode zuzuwendenden Oberfläche mit einem aktivierenden Überzug versehen, in bekannter Weise aus z. B. Metalloxiden und Metallen der Gruppe Platin, Iridium, Osmium, Palladium, Rhodium, Ruthenium. In Fällen des Einsatzes der erfindungsgemäßen Elektrode als Kathode in Membran-Elektrolyse-Prozessen kann die Elektrode aus z. B. Stahl oder Nickel oder deren Legierungen bestehen.
  • Die erfindungsgemäße Elektrodenplatte wird in Elektrolyseuren mit Membranen eingesetzt. Im Sinne der Erfindung sind unter Membranzellen nur solche Zellen zu verstehen, die ionenselektive Membranen besitzen, wie perfluorierte Kationenaustauscher-Membranen. Derartige Membranen erlauben die Trennung kathodischer und anodischer Produkte einer Elektrolyse voneinander oder von den der Gegenelektrode zugeführten Reaktanden.
  • In den Figuren 1 und 2 der Zeichnung ist die erfindungsgemäße Elektrodenanordnung verdeutlicht und beispielhaft dargestellt. In Figur 1 ist in Seitenansicht horizontal eine in einzelne Plattenstreifen geteilte Elektrode mit abgewinkelten Gasableitungsorganen dargestellt (Elektrodenrahmen und Stromzuführungsorgane sind nicht dargestellt).
  • In Figur 2 ist das in Figur mit « A angegebene Detail näher herausgestellt. In Figur 2 bezeichnet M die Membran, S den Entgasungsscheitel an der Unterkante des Plattenstreifens, K die Abrißkante an dem abgewinkelten oberen Teil des darunter angeordneten Plattenstreifens. Mit G ist der Abstand M-S und mit E der Abstand M-K bezeichnet.
  • In Fig. 2 mit dargestelltem abgeschrägtem Elektrodenblech liegt der Entgasungsscheitel in der Ebene der aktiven Oberfläche. Bei nicht abgeschrägten Elektrodenflächen wird der Entgasungsscheitel auf der Mittellinie der Elektrode liegend angenommen. Der Begriff Entgasungsfähigkeit beruht weiterhin auf der Feststellung, daß das aus dem Elektrodenspalt aufsteigende Gas bis zur Abrißkante K expandiert, dann senkrecht nach oben steigt und sich am Entgasungsscheite! teilt in einen Teil, der wieder in den Elektrodenspalt eintritt und einen überwiegenden anderen, der erfindungsgemäß hinter die Elektroden tritt.
  • In einer technischen Chloralkali-ElektrolyseAnlage mit ionenselektiver Membran zur Erzeugung von Natronlauge, Chlor und Wasserstoff wurde eine Natriumchloridlösung einer Konzentration von 320 g/I elektrolysiert. Die Stromdichte betrug 3,1 kA/m2 und die Temperatur des Elektrolyten 80 °C.
  • Es wurden erfindungsgemäße Elektroden mit Höhen der einzelnen Plattenstreifen von 14 cm und Aktivflächen von ca. 90 % der projizierten Flächen als Kathoden eingesetzt. Als Werkstoff diente Stahl ST 37 ohne Aktivierung. Ferner wurde mit üblichen Streckmetall-Kathoden gleichen Materials und gleicher projizierter Aktivfläche verglichen. Als Gegenelektroden wurden dimensionsstabile Anoden und als selektive Membran eine perfluorierte lonenaustauschermembran (Nafion, Eingetragenes Warenzeichen der E. I. Du Pont de Nemours & Co., Inc.) verwendet. Die Plattendicke betrug 6,5 mm bei einer Streifenbreite der einzelnen Platte von 100 cm. Das Führungsorgan war in einem Winkel von 30° abgekantet. Die Spaltbreite zwischen den einzelnen Plattenstreifen der Kathode betrug 20 mm und der Abstand zwischen Kathoden- und Membranfläche 3 mm. Die Gesamtelektrodenfläche belief sich auf 1 x 1 m2.
  • Hierbei wurde folgender Spannungsabfall (Volt) gemessen :
    Figure imgb0001
  • Bezeichnet man den Abstand M-S (s. Fig. 2) mit G und den Abstand M-K mit E (Expansionsraum), so ergibt sich die Expansionsfähigkeit F (%) aus dem Verhältnis von G zu E
    Figure imgb0002
  • Konstruiert man nun mit den rechenbaren Werten Entgasungsfähigkeit 100 % und Entgasungsfähigkeit 0 % eine Kurve, so liegen die gemessenen Punkte auf der Kurve des Diagramms in Fig. 3, worin der Spannungsabfall gegen die Entga- sungsfähigkeit aufgetragen ist.
  • Die Vorteile der Elektrodenplatte der Erfindung sind darin zu sehen, daß die Elektrodenplatte in geringst möglichem Abstand mit zur Gegenelektrode paralleler völlig aktiver Oberfläche angeordnet werden kann und punktuelle Überhitzungen der temperaturempfinglichen Membranen vermieden werden, das zwischen Anode und Kathode gebildete Gas rasch aus dem Bereich der aktiven Oberfläche hinter die Elektrodenfläche abgeleitet wird. Ferner lassen sich die Elektroden auf einfache Weise ohne größeren technischen Aufwand aus Flachblech herstellen wie auch die einseitige Aufbringung einer aktiven Oberflächenschicht ohne Schwierigkeiten möglich ist.

Claims (1)

  1. Elektrodenanordnung für gasbildende Elektrolyseure, insbesondere Membran-Elektrolyseure, mit vertikal angeordneter Plattenelektrode, einer Gegenelektrode und einer Membran zwischen Plattenelektrode und Gegenelektrode, wobei die Plattenelektrode in horizontale Plattenstreifen geteilt ist, deren gesamte aktive Elektrodenoberflä- . che parallel und im kürzesten Abstand zur Gegenelektrode angeordnet ist und deren jeweilige Oberkanten als Gasableitungsorgan ausgebildet und von der Gegenelektrode abgewandt sind, dadurch gekennzeichnet, daß bei einer Spaltbreite zwischen den horizontalen Plattenstreifen von 20 mm das Verhältnis von Abstand G (zwischen Gegenelektrode/Membran und Entgasungsscheitel S der Unterkante der Elektrodenplatte) zu Abstand E (zwischen Gegenelektrode/Membran und Abreißkante K des abgewinkelten Gasableitungsorgans) 0,60 bis 0,45 beträgt bzw. einem Wert F (% Entgasungsfähigkeit) von 40 bis 55 % entspricht.
EP83201053A 1982-08-03 1983-07-16 Vertikal angeordnete Plattenelektrode für gasbildende Elektrolyseure Expired EP0102099B1 (de)

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